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  蜘蛛絲纖維以其優(yōu)異的機械性能而聞名，同時它也是仿生研究的重要模型。蜘蛛牽引絲中的超收縮是一種獨特的現(xiàn)象，當暴露于水溶液/濕氣環(huán)境中，會產(chǎn)生高達40-50%的收縮。這種纖維在收縮后，可以通過再牽伸回復(fù)到原始的長度。這個過程是可逆的，類似于水/濕刺激響應(yīng)的形狀記憶行為。 蜘蛛絲的良好機械性能和有趣的智能特性主要源于其二級結(jié)構(gòu)（β-折疊，α-螺旋，無規(guī)卷曲和β-轉(zhuǎn)折）的影響。香港理工大學胡金蓮教授和她的團隊首次將人造蜘蛛絲的濕度響應(yīng)特性與形狀記憶行為相關(guān)聯(lián)，建立了理論結(jié)構(gòu)模型，發(fā)現(xiàn)人造蜘蛛絲擁有比傳統(tǒng)形狀記憶高分子更高的回復(fù)力，最終通過計算機模擬，分析了濕度環(huán)境下人造蜘蛛絲的收縮機理。

圖1.  人造蜘蛛絲的形狀記憶模型以及優(yōu)越的回復(fù)應(yīng)力

  在該項工作中，他們利用基因重組技術(shù)，從大腸桿菌中表達生產(chǎn)改性的蜘蛛牽引絲蛋白eMaSp2。受到超收縮現(xiàn)象的啟發(fā)，他們試圖將蜘蛛絲理解為真正的水/濕敏感形狀記憶生物聚合物。因此，提出了一種形狀記憶模型: 其中將β-折疊（晶區(qū)）定義為網(wǎng)格點，非晶區(qū)（包括α-螺旋，無規(guī)線圈和β-轉(zhuǎn)折）定義為彈性軟段，而氫鍵則作為響應(yīng)開關(guān)。最后，通過水-機械循環(huán)測試和理論分子動力學模擬來支持這一假設(shè)。

1.人造蜘蛛絲的制備

圖2. 重組人造蜘蛛絲的紡絲以及結(jié)構(gòu)特征

  他們通過濕法紡絲策略，將重組蛋白紡成人造蜘蛛絲纖維，如圖2所示。FTIR結(jié)果顯示纖維中主要以β-折疊為主，通過傅里葉去卷積，反映出其他各成分的位置和比例。SEM圖像顯示纖維的光滑的縱向和紋理的橫截面結(jié)構(gòu) ，不存在明顯的缺陷。

2. 人造蜘蛛絲的形狀記憶性能

圖3. 人造蜘蛛絲的形狀記憶性能

  eMaSp2纖維表現(xiàn)出濕度響應(yīng)的形狀記憶行為，具有良好的形狀固定性 （82.1±2.1％）和回復(fù)率（98.5±0.4％）。此外，eMaSp2纖維在90％RH下顯示出18.5±0.5MPa的回復(fù)應(yīng)力，優(yōu)于迄今為止報道的絕大多數(shù)形狀記憶高分子材料。 

3. 絲蛋白分子動力學模擬

圖 4. 人造蜘蛛絲蛋白分子動力學模擬

  本工作還進行了eMaSp2蛋白的平衡分子動力學研究，來查看水分子與絲蛋白分子鏈之間的相互作用。水分子進入到蛋白質(zhì)分子中，會迅速地破壞原有蛋白質(zhì)分子間的氫鍵，然后，快速建立水與蛋白質(zhì)的氫鍵結(jié)合力。這個過程可以理解為水分子對絲蛋白分子鏈的塑形作用。模擬結(jié)果表明，蛛絲蛋白分子鏈對濕度非常敏感，當濕度高于70％時，水合作用的增加顯著減少了蛋白質(zhì)分子鏈的長度，表明了纖維的收縮。水分子主要集中在非晶區(qū)域，揭示了該區(qū)域的延展性。然而水分子卻很少能夠進入到緊密堆積的晶體區(qū)域。這個模擬的結(jié)果也能驗證出人造蜘蛛絲形狀記憶模型的合理性。本文通過研究人工蜘蛛拉絲的形狀記憶性能，能夠激勵其他科學人員產(chǎn)生交叉學科的靈感和科研探索的新視角。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2019/QM/C9QM00261H#!divAbstract