隨著石油開采的不斷增加和石化工業的快速發展,工業含油污水排放和頻繁性的漏油事故帶來的含油廢水污染嚴重危害著生態環境和人類健康。在各種類型的油/水混合物中,表面活性劑穩定的油/水乳液通常最難分離,因為它具有較高的穩定性和較小的液滴尺寸(<20μm)。與傳統的油水分離材料相比,包括聚合物膜和其它多孔金屬網/金屬膜/棉織物等在內的超潤濕性分離材料,在油水分離方面顯示出無與倫比的優勢,比如分離效率高、環境友好、成本低和操作簡單等。但是,傳統的超潤濕性材料通常具有特定的單一潤濕性,因此無法同時分離油包水和水包油乳液或分層的重質和輕質油水混合物。
圖1. Janus石墨烯基氣凝膠的制備流程
針對上述問題,開發具有高分離效率和低能耗的新型分離材料以實現多功能的油/水乳液分離成為當前的一個重要研究方向。近日,青島科技大學閆業海教授、青年教師張廣法(共同通訊作者)在國際著名材料期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》上發表一篇題目為“Robust Graphene/Poly(vinyl alcohol) Janus Aerogels with a Hierarchical Architecture for Highly Efficient Switchable Separation of Oil/Water Emulsions”的研究論文,報道了一種新型強健的石墨烯/聚乙烯醇Janus氣凝膠。該Janus氣凝膠通過簡單的直接冷凍成型技術和貽貝啟發的多巴胺單側沉積法制備而成(圖1),它表現出有趣的三維分層結構(致密的表層和較大孔徑的內部蜂窩網絡)(圖2)。此外,該新型氣凝膠還展現出理想穩定的非對稱潤濕性:一側為高度疏水/超親油,另一側為超親水/超親油(圖3)。
圖2. Janus石墨烯基氣凝膠的分層結構:不同制備階段氣凝膠的表面形貌(A1-C1)和內部形貌(A2-C2)
圖3. Janus氣凝膠的非對稱潤濕性:(a)未改性一側表現為高度疏水/超親油;(b)多巴胺改性一側表現為超親水/超親油;(c)氣凝膠側面上的非對稱潤濕性數碼圖
基于上述獨特的三維分層孔結構和非對稱的超潤濕性能,通過簡單調控該Janus氣凝膠與待分離油水混合物體系的接觸面,即可實現對多種高度乳化的水包油和油包水乳液以及分層油/水混合物的切換分離。值得一提的是,分離過程中不需要引入外部壓力,僅在重力(<1 kPa)的驅動下便可實現高效的分離性能,對于模擬乳液,獲得了1306 L m-2 h-1的超高滲透通量和99.7%的高截留效率。該分離通量比先前報道的二維Janus聚合物/無機膜提高了1-2個數量級(圖4)。
圖4.Janus氣凝膠優異的油水乳液切換分離性能:(a)無表面活性劑油水乳液的分離通量,(b)表面活性劑穩定的油水乳液分離通量,(c)本研究中Janus氣凝膠與其他代表性的分離材料的比較(分離通量和驅動壓力)
論文的第一作者為碩士生李玉珍,通訊作者為青島科技大學青年教師張廣法和閆業海教授(共同通訊)。此研究項目由國家自然科學基金(51703113),山東省自然科學基金(ZR2017BEM039)和中國博士后基金面上項目(2018M630763)等資助。
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