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  高分子材料憑借其低毒、質輕、可大面積溶液加工和柔性等特點在光電、能量轉換及儲能器件等領域具有廣闊的應用前景。其中，有機熱電材料作為一種可以直接將熱能和電能相互轉換的能量轉換材料逐漸引起了人們的廣泛關注。獲得高效且性能相當的p型和n型熱電材料是構筑高效率熱電器件的必要條件。在有機熱電材料領域，p-型共軛高分子（例如PEDOT）已表現出接近無機熱電材料的高熱電優值（ZT > 0.4），這主要得益于這類材料的高電導率（> 1000 S cm^-1）和高功率因子（> 300 μW m^-1 K^-2）。相比之下，只有少數n-型共軛高分子的電導率接近或略超過1 S cm^-1，且功率因子一般低于10 μW m^-1 K^-2。

  近幾年，隨著各種性能優異的組成共軛聚合物的結構單元的出現，D-A型共軛聚合物的載流子遷移率有了顯著的提升。其中，吡咯并吡咯二酮（DPP）是一類受到廣泛關注的結構單元，目前文獻報道的基于DPP的D-A型共軛聚合物已表現出超過5 cm² V^-1 s^-1的電子遷移率，該值甚至優于目前高性能的p型共軛聚合物的空穴遷移率（如PEDOT、PBTTT等的空穴遷移率約為1 cm² V^-1 s^-1）。然而，n型摻雜的DPP類共軛聚合物的電導率通常較低（0.1~1 S cm^-1），這主要是由這類聚合物較低的n型摻雜效率導致的。

圖1. 構象鎖定的共軛聚合物P(PzDPP-CT2)

  基于以上研究背景，雷霆課題組設計并合成了一種新型的吡嗪基吡咯并吡咯二酮（PzDPP）結構單元。在目前文獻所報道的DPP結構單元中，PzDPP具有最低的LUMO能級。通過將PzDPP和缺電子的3,3’-二氰基-2,2’-聯二噻吩結構單元聚合，得到了一個新的D-A型共軛高分子P(PzDPP-CT2)。該聚合物表現出構象鎖定的共平面骨架結構及低至?4.03 eV的LUMO能級，低的LUMO能級有利于提高該聚合物的n型摻雜效率。經n-型摻雜劑摻雜后，高分子P(PzDPP-CT2)表現出高達8.4 S cm^-1的電導率及57.3 μW m^-1 K^-2的功率因子。該電導率明顯優于目前文獻報道的n-型摻雜的D-A型共軛聚合物的電導率，該功率因子也是目前可溶液加工的n型高分子熱電材料的最高值之一。

圖2. 基于聚合物P(PzDPP-CT2)的柔性熱電器件示意圖

  相關工作發表在《美國化學會志》上(J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.9b10107).

  博士后嚴新穩和博士研究生熊苗是該論文的共同第一作者，雷霆研究員是通訊作者。合作者包括北京大學化學院的王婕妤副教授和美國南密西西比大學的顧小丹教授。

  文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10107