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  近日，西北工業(yè)大學(xué)張廣成教授團(tuán)隊(duì)與新加坡南洋理工大學(xué)趙彥利教授團(tuán)隊(duì)及西安交通大學(xué)魏晶教授團(tuán)隊(duì)合作，首次提出一種中空結(jié)構(gòu)可調(diào)的新型聚磷腈納米球制備方法。這些納米球在與金屬納米離子配位并碳化后，獲得的微孔中空碳納米球具有單原子分散的鈷-氮/磷（Co-N/P）活性位點(diǎn)，表現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原反應(yīng)（ORR）催化性能。該研究成果以“Cross-Linked Polyphosphazene Hollow Nanosphere Derived N/P-Doped Porous Carbon with Single Nonprecious Metal Atoms for Oxygen Reduction Reaction”為題在化學(xué)領(lǐng)域國(guó)際著名期刊Angewandte Chemie International Edition（《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》）發(fā)表并被評(píng)選為Hot Paper。

  環(huán)交聯(lián)型聚磷腈材料通常由六氯環(huán)三磷腈（HCCP）和含有多個(gè)親核取代基團(tuán)的芳族有機(jī)單體經(jīng)過簡(jiǎn)易的一步沉淀縮聚法制備獲得，具有穩(wěn)定的共價(jià)交聯(lián)網(wǎng)狀化學(xué)結(jié)構(gòu)以及含量豐富的氮（N）和磷（P）等雜原子。通過調(diào)節(jié)共聚單體類型及反應(yīng)條件可以獲得具有不同性能、不同形貌的聚磷腈產(chǎn)物。單寧酸（TA）作為豐富的植物多酚，是一種易于獲取的可再生資源，由其衍生的碳復(fù)合材料可以用作氧還原反應(yīng)（ORR）的有效非貴金屬催化劑，這對(duì)于商業(yè)化燃料電池技術(shù)的發(fā)展具有重要意義。然而，金屬-多酚絡(luò)合物衍生的碳復(fù)合材料中金屬納米顆粒的大小不可控制。這主要是因?yàn)槎喾友苌奶疾牧现胁话梢栽跓峤膺^程中有效地穩(wěn)定金屬原子的雜原子。因此，制備形貌可控和化學(xué)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的雜原子摻雜金屬-多酚配位材料有非常重要的意義。

  論文作者以環(huán)三磷腈（HCCP）、單寧酸（TA）和雙酚S（BPS）為共聚單體，通過調(diào)節(jié)反應(yīng)條件而沒有使用任何外加模板一步合成了空心結(jié)構(gòu)可調(diào)的共價(jià)交聯(lián)聚磷腈納米球（PSTA）（圖1）。該納米球粒徑約為50 nm，遠(yuǎn)小于之前報(bào)道的各種聚磷腈微球。該納米球與金屬鈷Co離子絡(luò)合并高溫碳化后，得到具有高比表面積的N / P共摻雜的中空微孔碳納米球（圖2）。球差電鏡和同步輻射等實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，氮磷雙配位的單原子鈷活性位點(diǎn)（Co-N₂P₂）均勻地分布在空心碳球殼層中。該催化劑由于具有獨(dú)特的中空多孔結(jié)構(gòu)和良好分散的單金屬位點(diǎn)，表現(xiàn)出非常優(yōu)異的ORR電催化性能，包括高電流密度、優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和抗甲醇性。同時(shí)，理論計(jì)算結(jié)果表明Co-N₂P₂相較于Co-N₄位點(diǎn)在ORR催化中具有更加優(yōu)異的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

圖1. 聚磷腈納米球PSTA的制備示意圖及形貌表征

圖2. 具有鈷-氮/磷（Co-N/P）活性位點(diǎn)的空心碳納米球的制備及表征

  這項(xiàng)工作不僅為合成多種功能性聚磷腈納米球提供了新思路，而且為制備新的金屬-N / P配位的單原子分散的空心碳納米球催化劑提供了可行的途徑。

  西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院為論文第一通訊作者和第一作者單位。論文通訊作者為西北工業(yè)大學(xué)張廣成教授、新加坡南洋理工大學(xué)趙彥利教授和西安交通大學(xué)魏晶教授，第一作者為西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士生魏璇。該項(xiàng)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（51773170和21701130）的支持，同時(shí)感謝西北工業(yè)大學(xué)分析測(cè)試中心提供的TEM、XPS、XRD等多種測(cè)試。

  論文鏈接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006175