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  具有圓偏振發光（CPL）特性的光學材料由于在各個領域的巨大潛力而獲得了廣泛的關注。而具有較高發光不對稱因子 (g_lum) 的CPL材料是實現有效應用的關鍵，然而目前大多數報道的光學材料所得到的發光不對稱因子(g_lum)普遍較低，而且圓偏振發光區域都位于可見光區，相對較低的能量限制了其有效應用。因此，開發出具有高g_lum值的圓偏振紫外發光（CPUVL）材料，并進一步擴展其應用是非常必要的。

  近日，國家納米科學中心段鵬飛研究員團隊首次構筑了一個基于三重態-三重態湮滅上轉換和手性向列相液晶的發光體系，實現了對圓偏振發光的逐級放大過程，最終得到了發光不對稱因子g_lum約為0.2的體系，并且可以實現由可見光到紫外光的上轉換圓偏振紫外發光（UC-CPUVL）。進一步將其產生的上轉換圓偏振紫外光應用于聯乙炔的聚合反應中，得到光學活性高度可控且穩定的手性聚聯乙炔，這項工作為使用低功率光源進行手性聚合提供了概念驗證，并為將來CPL材料的實際應用奠定了基礎。

圖1: 逐級放大CPUVL的過程

  研究人員以手性R(S)-4,12-聯苯[2,2]對環芳烴（R-/S-TP）作為上轉換受體和熱激活延遲熒光（TADF）分子4CzIPN作為非手性敏化劑。成功實現了可見到紫外的上轉換圓偏振光的發射，應當指出的是，由TADF分子在較小的S1-T1間隙（ΔEST）中具有出色的性能，并且在系間竄越過程中的能量損失較少，因此該組合顯示出較高的光子上轉換效率（ΦUC= 7.9％ ）。面手性分子R- / S-TP在稀溶液中顯示出良好的CPL性能（| g_lum | = 3.1×10^-3，圖1），加入敏化劑以后，成功實現了可見到紫外的上轉換圓偏振光的發射，同時上轉換發光過程可以進一步增強CPUVL的發光不對稱因子（| g_lum | = 9.2 × 10^-3）。有趣的是，他們將該上轉換體系摻雜到室溫向列型液晶中之后，可以獲得手性向列相液晶（N * LC）和glum值達到0.19的UC-CPUVL。從N * LC產生的具有很高glum 值的UC-CPUVL已成功應用于聯乙炔的聚合反應中，得到光學活性高度可控且穩定的手性聚聯乙炔（圖2）。該研究工作不僅將為基于TTA-UC產生的UC-CPUVL進行手性聚合提供概念驗證，而且還將為進一步開發CPL材料的功能性應用鋪平道路。

圖2: UC-CPUVL引發聯乙炔對映選擇性光聚合

  相關結果發表在Nature Communications, DOI: 10.1038/s41467-020-19479-1

  原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-19479-1