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  開發(fā)出可以在水下各種表面上實(shí)現(xiàn)牢固且可重復(fù)使用的膠粘劑是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)，因?yàn)樗肿訒?huì)極大的削弱界面分子之間的相互作用。通常來講，可重復(fù)且牢固的粘合既需要界面處的強(qiáng)非共價(jià)相互作用，又需要主體材料高韌性（圖1a）。具體來講，理想的粘合劑材料需要擁有較大的斷裂應(yīng)力（σ_c），斷裂應(yīng)變（ε_c），以及高于屈服應(yīng)力（σ_y）的界面結(jié)合強(qiáng)度（σ_a），從而確保材料在剝離過程中可以經(jīng)受大的變形以耗散大量能量。將該原理應(yīng)用于水凝膠粘合劑時(shí)，水凝膠需要在溶脹平衡狀態(tài)下仍保持可拉伸性和韌性從而保證其在脫粘過程中不發(fā)生材料本體斷裂。與此同時(shí)，水凝膠應(yīng)具有破壞界面水合層并與基底表面形成強(qiáng)物理相互作用的能力。水凝膠的增韌可以通過引入大量的可逆動(dòng)態(tài)鍵來實(shí)現(xiàn)。然而，人們對(duì)于在水中獲得強(qiáng)的非共價(jià)界面相互作用力的分子設(shè)計(jì)原理知之甚少。研究發(fā)現(xiàn)，貽貝足蛋白中的鄰苯二酚基團(tuán)在酸性條件下可以與多種基底形成強(qiáng)相互作用，但在現(xiàn)實(shí)條件下鄰苯二酚很容易被氧化而失去附著力。在水中，許多固體表面，例如巖石，玻璃和金屬，都帶有負(fù)電荷。因此，靜電相互作用可以為水下粘合劑的制備提供一種新的思路。然而，由于離解的抗衡離子具有很高的離子滲透壓，含有離子基團(tuán)的水凝膠在水中會(huì)發(fā)生劇烈的溶脹。因此，聚電解質(zhì)水凝膠在水中易碎并且機(jī)械上很弱。盡管高強(qiáng)度水凝膠和強(qiáng)粘附性聚合物都已有研究報(bào)道，但是將它們組合到一個(gè)水凝膠中仍然具有挑戰(zhàn)性。

  近日，受到藤壺黏性蛋白的啟發(fā)，北海道大學(xué)龔劍萍教授團(tuán)隊(duì)提出了一種制備超強(qiáng)水下黏附水凝膠的新策略（圖1b，1c）。這種水凝膠由陽離子單體和苯環(huán)單體構(gòu)成，通過優(yōu)化單體之間的比例來平衡聚合物鏈間的靜電排斥力和疏水以及陽離子-p吸引力，制備出的水凝膠表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能。

圖1. 具有強(qiáng)水下粘合力水凝膠的設(shè)計(jì)策略示意圖。a）強(qiáng)力粘合劑的機(jī)械性能原理示意圖。b）藤壺及其氨基酸組分的示意圖。c）本實(shí)驗(yàn)制備水下粘性水凝膠的分子機(jī)理示意圖。

  圖2展示了水凝膠較強(qiáng)的機(jī)械性能，其彈性模量為0.35 MPa，斷裂應(yīng)力為1.0 MPa，斷裂應(yīng)變?yōu)?20％。在水中，水凝膠通過界面靜電和疏水相互作用牢固地粘附在各種表面上（最大粘合強(qiáng)度180 kPa，圖3），且具有即時(shí)粘合和可逆性。此外，水凝膠在水中的粘合性可以保持?jǐn)?shù)月之久（100天）。與文獻(xiàn)中報(bào)道的其他類型的具有快速水下粘合作用的材料相比，這項(xiàng)工作報(bào)道的水凝膠表現(xiàn)出了更優(yōu)異的機(jī)械性能和水下粘合性（圖4）。

圖2. 具有不同芳族單體比例水凝膠的機(jī)械性能。a）水凝膠的水含量及其溶脹率。b）水凝膠的照片和接觸角。c）水凝膠提起重物的照片。d）水凝膠的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線。e）水凝膠在不同應(yīng)變下的循環(huán)拉伸卸載曲線。f）水凝膠自恢復(fù)性。

圖3. 聚（ATAC-co-PEA）水凝膠的水下粘合力。a）用于測(cè)量水下粘合力的測(cè)試示意圖。b）具有不同苯環(huán)單體組分的水凝膠的力-位移曲線。c）水凝膠的粘合力值。d）水凝膠可以在水中粘附在1.2千克的重物上，然后將其從水中拉起。e）凝膠可修補(bǔ)塑料袋中的孔以立即阻止漏水。f）水凝膠粘合性的重復(fù)性測(cè)試。g）水凝膠在水下粘合性的持久性。h）水凝膠在水下固定重物放置60天的照片。i）水凝膠在不同基底上的粘合力。

圖4. 已報(bào)道的水下粘合材料的機(jī)械性能和水下粘合強(qiáng)度的比較圖。

  該研究成果以Barnacle Cement Proteins Inspired Tough Hydrogels with Robust, Long-lasting, and Repeatable Underwater Adhesion為題于近日在線發(fā)表在Advanced Functional Materials上（DOI: 10.1002/adfm.202009334）。論文第一作者為北海道大學(xué)化學(xué)反應(yīng)設(shè)計(jì)與發(fā)現(xiàn)研究所范海龍助理教授，通訊作者為北海道大學(xué)先端生命科學(xué)研究院，化學(xué)反應(yīng)設(shè)計(jì)與發(fā)現(xiàn)研究所龔劍萍教授。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202009334