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  有機/無機復合熱電（TE）材料作為一種綠色環保有效的新型能源轉換材料，能夠有效利用一些難以被利用的低品質的廢熱、余熱。鑒于無機熱電材料成本高﹑難加工、有毒與有機熱電材料易加工﹑成本低﹑資源豐富、導熱率低和導電率低的特點，中國科學院大學郭存悅教授團隊基于電化學聚合過程，將兩者復合，提高了材料的熱電性能。

  聚苯胺（PANI）通常緊縮的線圈狀構象，該團隊發現二甲基亞砜（DMSO）可以優化PANI的分子結構，使其構象成伸展結構，強化了高分子鏈的有序排列。他們采用電化學聚合結合物理混合的方法，制備出PANI-DMSO/SWCNT復合熱電材料（圖1）。這項研究工作為高性能有機/無機復合熱電材料的制備提供了一種新的策略。

圖1. PANI-DMSO/SWCNT和PANI/SWCNT復合熱電材料示意圖

  電聚合過程中添加DMSO，有利于PANI與SWCNTs形成更多接觸界面，增強PANI分子與SWCNTs之間的界面相互作用（π-π共軛相互作用）。PANI分子的有序排列以及PANI與SWCNTs之間的π-π共軛相互作用有利于載流子傳輸，從而顯著增強材料的熱電性能。

  加入DMSO后，電導率（σ）明顯增加，值得注意的是，塞貝克系數（S）幾乎沒有明顯變化（圖2）。因此，如圖2 c所示，PANI-DMSO/SWCNT復合熱電材料在室溫下的最大PF（236.4±5.9 μW m^-1 K^-2）明顯高于純PANI/SWCNT（179±6.3 μW m^-1 K^-2）。

圖2. PANI/SWCNT和PANI-DMSO/SWCNT復合熱電材料的（a）電導率，（b）塞貝克系數和（c）功率因數

  PANI-DMSO/SWCNT和PANI/SWCNT是一種優良的柔性TE材料，經1000多次彎曲試驗后，材料的熱電性質僅稍有下降（圖3）。兩者的電導率分別比原始值降低了~1%和~2%，功率因子（PF）分別保持在原值的91.9%和92.6%。

圖3. PANI-DMSO/SWCNT (a)和PANI/SWCNT (b)彎曲前后的熱電性能

  此外，該團隊在苯胺-吡咯共聚物（poly(ANi-co-Py)）基熱電材料方面取得了新進展。通過自制SWCNTs工作電極，用電聚合方法制備出poly(ANi-co-Py)/SWCNT復合熱電材料。該材料在不降低SWCNTs薄膜柔韌性的前提下，在SWCNTs管束間筑起導電通道，促進了復合材料內部電荷傳輸。通過優化電化學聚合反應過程中的電壓和時間，提高共聚物在SWCNTs管束間的有序排列，促進導電網絡的形成，最高PF達111.4 ± 3.2 μW m^-1 K^-2。

圖4. Poly(ANi-co-Py)/SWCNT復合熱電材料合成過程示意圖

  該團隊首先將SWCNTs制成柔性可自支撐的SWCNTs電極（尺寸3 cm × 0.6 cm，圖5a），然后以SWCNTs條為工作電極，在一定的反應電壓和反應時間下，苯胺和吡咯的二乙二醇溶液電沉積形成poly(ANi-co-Py)。反應后SWCNTs電極管束的直徑由10-15 nm（圖5b）增加至60-75 nm（圖5c），柔性未受影響。共聚物包覆的SWCNTs較純SWCNTs更加光亮。

圖5. SWCNTs電極照片（a），SWCNT的SEM照片（b），Poly(ANi-co-Py)/SWCNT復合薄膜的柔韌性照片（c）和SEM照片（d）

  聚合物鏈的排列對導電聚合物的導電性有顯著影響，拉曼光譜（圖6 a）和XRD（圖6 b）顯示，poly(ANi-co-Py)的分子排列優于純PANi和PPy。共聚物垂直于主鏈方向的有序度高于平行于主鏈方向的有序度，從而減少共聚物的缺陷，提高其規整性。共聚物與SWCNTs表面的接觸更緊密，增強了兩者之間的界面相互作用（π-π共軛）。在電壓為4 V，反應時間為5 min時，在室溫下的最大PF值達111.4 ± 3.2 μW m^-1 K^-2（圖6 c），在316.5 K時，復合材料達到最大功率因子為119.9 ± 0.6 μW m^-1 K^-2（圖6 d）。

圖6. (a) PANi、PPy和poly (ANi-co-Py)的Raman光譜，(b) PANi、PPy、poly (ANi-co-Py)、SWCNT和poly (ANi-co-Py)/SWCNT的XRD圖譜，(c) 反應電壓4V時，反應時間對poly (ANi-co-Py)/SWCNT復合材料性能的影響，(d) 變溫測試熱電性能變化曲線

  以上相關成果分別發表在ACS Appl. Mater. Interfaces和J. Mater. Chem. C上，論文第一作者分別為中國科學院大學化學科學學院碩士生尹四星和鹿文濤。

  論文鏈接：

  https://dx.doi.org/10.1021/acsami.0c19100

  https://doi.org/10.1039/D0TC05757F