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  軟、濕表面之間可控的粘接能力對(duì)自然生物的生存和發(fā)展至關(guān)重要。例如，強(qiáng)韌粘接使得樹蛙可以停留在垂直壁面上，而有效的脫粘機(jī)制又使得樹蛙可以在壁面上輕松爬行。這種強(qiáng)韌粘接/按需脫粘之間的可切換設(shè)計(jì)可被廣泛應(yīng)用于組織修復(fù)、傷口敷料、生物醫(yī)學(xué)設(shè)備及軟體機(jī)器人等領(lǐng)域。由于水凝膠具有優(yōu)異的力學(xué)性能和良好的生物相容性，近年來國(guó)內(nèi)外研究團(tuán)隊(duì)針對(duì)水凝膠的粘接問題展開了廣泛而深入的研究，將水凝膠的粘接能提高到1000 J/m²的量級(jí)。相對(duì)于水凝膠的強(qiáng)韌粘接策略來說，水凝膠按需脫粘的實(shí)現(xiàn)仍然留有巨大的設(shè)計(jì)空間。目前水凝膠的脫粘都是通過破壞粘接界面的共價(jià)鍵實(shí)現(xiàn)的，但是這種方法需要針對(duì)特定的界面相互作用進(jìn)行化學(xué)設(shè)計(jì)。因此，提出一種靈活且通用的設(shè)計(jì)策略同時(shí)實(shí)現(xiàn)水凝膠強(qiáng)韌粘接/按需脫粘的可切換將具有廣泛的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

  鑒于上述情況，研究人員提出了一種基于界面褶皺結(jié)構(gòu)的形成和消除實(shí)現(xiàn)水凝膠之間可控粘接的設(shè)計(jì)策略。針對(duì)于水凝膠之間平滑的粘接界面，在外力加載時(shí)，裂紋沿平滑界面擴(kuò)展，其能量耗散區(qū)集中于裂紋尖端。根據(jù)Lake-Thomas 理論，裂紋擴(kuò)展需要的能量由破壞界面一層分子鏈需要的能量決定，能量耗散區(qū)的特征尺寸與高分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)特征尺寸相當(dāng)，在10 nm的量級(jí)。在水凝膠的粘接界面引入具有特定方向的褶皺結(jié)構(gòu)之后，裂紋將沿曲折的路徑發(fā)生擴(kuò)展，引發(fā)更大的能量耗散區(qū)，其特征尺寸與褶皺的幅值尺寸相當(dāng)，達(dá)到10-100 μm 的量級(jí)。因此，將平滑界面切換成褶皺界面可以實(shí)現(xiàn)水凝膠粘接的增強(qiáng)，反之將褶皺界面退化成平滑界面可以實(shí)現(xiàn)粘接的減弱。為了驗(yàn)證這一策略，研究人員在兩片水凝膠之間引入了一層組分可調(diào)的聚合物薄膜，研究界面褶皺與氫鍵的協(xié)同作用對(duì)粘接能力的影響。通過預(yù)拉伸水凝膠粘接體形成界面褶皺并調(diào)控褶皺的特征（如方向、波長(zhǎng)和幅值），研究不同的褶皺形貌對(duì)粘接強(qiáng)度和斷裂功的影響，實(shí)現(xiàn)了水凝膠之間的強(qiáng)粘接。通過補(bǔ)償拉伸消除褶皺結(jié)構(gòu)，可控地減弱了水凝膠之間的粘接能力；褶皺結(jié)構(gòu)的消除通過原位觀測(cè)界面形貌演化得到了驗(yàn)證。最后，研究人員展示了這種可切換的粘接方法在軟器件修復(fù)方面的潛在應(yīng)用。該設(shè)計(jì)策略為提出廣泛通用的水凝膠按需粘接方法提供了新的啟示。

圖1 基于褶皺的水凝膠按需粘接設(shè)計(jì)原理 (A) 水凝膠之間的平滑粘接界面示意圖，(B) 裂紋沿平滑界面的擴(kuò)展過程，(C) 基于界面褶皺的粘接，(D) 裂紋沿褶皺界面的擴(kuò)展過程

  研究人員首先展示了基于褶皺的可切換水凝膠粘接的設(shè)計(jì)原理。通過平滑界面和褶皺界面之間的轉(zhuǎn)換實(shí)現(xiàn)水凝膠之間強(qiáng)韌粘接和按需脫粘的切換，圖1展示了在兩種情況下粘接界面之間裂紋的擴(kuò)展路徑及能量耗散區(qū)的特征。

圖2 褶皺的形成、調(diào)控和表征

  研究人員采用預(yù)拉伸的方法調(diào)控褶皺，通過改變預(yù)拉伸倍數(shù)調(diào)控褶皺的形貌特征（包括方向、波長(zhǎng)、幅值），該操作方法靈活可控，如圖2所示。將聚合物薄膜放置在無預(yù)拉伸的水凝膠表面，內(nèi)部形成隨機(jī)的褶皺形貌，而邊界由于更加自由的約束條件形成取向性的褶皺。將薄膜放在兩片均等預(yù)拉伸的水凝膠之間，干燥的聚合物薄膜吸水溶脹并與兩片水凝膠通過氫鍵形成粘接，之后釋放水凝膠，粘接體受到壓縮應(yīng)力產(chǎn)生取向性的界面褶皺結(jié)構(gòu)。褶皺的波長(zhǎng)、幅值與預(yù)拉伸倍數(shù)有關(guān)；研究人員進(jìn)一步通過顯微鏡觀察了穩(wěn)態(tài)時(shí)界面褶皺形貌隨預(yù)拉伸倍數(shù)的變化。

圖3 基于褶皺的形成實(shí)現(xiàn)水凝膠粘接的增強(qiáng)

  隨后，研究人員在界面褶皺結(jié)構(gòu)可控的基礎(chǔ)上，對(duì)不同界面形貌粘接體的粘接性能進(jìn)行了表征，如圖3所示。通過搭接剪切法測(cè)試了四種不同界面形貌情況下水凝膠之間的粘接強(qiáng)度和脫粘功，包括平滑界面、隨機(jī)褶皺界面、平行褶皺界面、垂直褶皺界面�？梢钥闯�，與其他三種形貌相比，垂直褶皺界面的脫粘功明顯增大，且斷裂功與預(yù)拉伸倍數(shù)相關(guān)。此外，還研究了聚合物薄膜組分（即氫鍵）對(duì)粘接能力的影響。通過褶皺形貌和氫鍵協(xié)同調(diào)控水凝膠的粘接行為，實(shí)現(xiàn)水凝膠之間粘接失效模式（無粘接、界面失效和本體失效）的轉(zhuǎn)變。

圖4 基于褶皺的消除實(shí)現(xiàn)水凝膠粘接減弱

  最后，研究人員通過補(bǔ)償拉伸的方法消除水凝膠粘接界面的褶皺結(jié)構(gòu)，原位觀察補(bǔ)償拉伸過程中界面褶皺的形貌演化，如圖4所示。褶皺消除后水凝膠粘接體的脫粘力明顯降低。本文還展示了這種可調(diào)控的水凝膠粘接策略在軟器件修復(fù)方面的應(yīng)用。

  這一研究工作最近發(fā)表在Extreme Mechanics Letters上。論文第一作者是南科大-北大聯(lián)培博士研究生李奇，第二作者是南科大博士研究生張平；論文通訊作者為南方科技大學(xué)力學(xué)與航空航天工程系楊燦輝助理教授和洪偉教授；北京大學(xué)段慧玲教授為論文的共同作者。

  論文信息與鏈接

  Qi Li, Ping Zhang, Canhui Yang*, Huiling Duan, and Wei Hong*. Switchable adhesion between hydrogels by wrinkling, Extreme Mechanics Letters, 2021.

  10.1016/j.eml.2021.101193

  https://doi.org/10.1016/j.eml.2021.101193

  楊燦輝助理教授與洪偉教授合作，搭建了南方科技大學(xué)軟體力學(xué)實(shí)驗(yàn)室，同時(shí)正在組建新團(tuán)隊(duì)，長(zhǎng)期招收推免直博生，碩、博士研究生，研究助理和博士后等；研究方向包括軟材料力學(xué)，水凝膠器件，界面粘接，新型軟材料設(shè)計(jì)與加工，柔性傳感器與驅(qū)動(dòng)器，3D打印等。歡迎對(duì)相關(guān)研究方向感興趣的同學(xué)/博士/學(xué)者郵件聯(lián)系：yangch@sustech.edu.cn。請(qǐng)?jiān)卩]件中做必要的自我介紹。