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  超薄柔性電子具有可彎曲、可共形的特性以匹配任意復雜曲面，與傳統剛性電子器件相比具有更廣闊的應用前景，如電子皮膚、柔性傳感、醫療監測等。然而，制備過程中高溫、化學腐蝕等條件限制了超薄柔性電子在人體等敏感基體上的直接制備，需要利用主流的轉印技術，引入固體或液體印章將電子器件從制備基底上拾取并集成在目標基底。

  已有轉印較好的促進了柔性電子發展，但挑戰仍然存在：（１）固體印章的變形和界面調控能力有限，限制了柔性電子器件在具有復雜曲面和超低界面粘性等特征的基體上的集成；（２）轉印常見的預壓、接觸等操作易使柔性電子褶皺甚至局部斷裂破壞，限制了柔性電子的超薄和大尺寸轉印；（３）液體印章易引起液體殘留，后續蒸發處理耗時，影響轉印效率。

  近日，大連理工大學李明教授、劉軍山研究員及清華大學呂存景教授團隊提出了一種工藝簡單、無損無褶皺和無殘留的肥皂膜轉印方案，實現了大尺寸超薄電子器件的無褶皺轉移及無黏附強度限制的任意復雜曲面的共形轉印集成，且整個轉印過程清晰透明，以“所見即所得”的方式進行精確定位。 

肥皂膜轉印工藝流程

  肥皂膜轉印與成熟的微納制備既兼容又相互獨立。微納制備一般經歷光刻、刻蝕后需要溶解犧牲層，使得超薄柔性電子漂浮在清洗液中。肥皂膜轉印工藝則與微納制備無縫銜接，首先將清洗液更換為肥皂液，然后將圓環結構伸入肥皂液中并置于超薄柔性電子底部，利用圓環搭接超薄柔性電子局部，此時向上提起圓環，圓環與肥皂液的液面上方會形成肥皂膜，超薄柔性電子附著在肥皂膜上并隨肥皂膜同步脫離肥皂液，完成拾取過程。受表面張力作用，拾取后的超薄柔性電子以一種無褶皺的方式附著于圓環內部的超薄透明的肥皂膜上，同時，超薄柔性電子與圓環搭接的局部可起到限位作用，確保轉印對齊精度。面向復雜形貌基體集成時，引入局部氣體射流使肥皂膜不均勻變形貼合基體表面。當超薄柔性電子與基體完全接觸后，利用疏水棒破壞肥皂膜即可完成轉印，無須傳統轉印工藝中復雜的界面粘附強度調控操作。得益于肥皂膜的超薄、透明、易變形及可控破裂的特性，研究人員將600納米厚的超薄電子器件轉印集成在敏感不承載基體（超薄蜘蛛網和超軟棉花）和低粘性基體（蒲公英）上，轉印殘留低（肥皂膜厚度約為1.57微米），無需后續蒸發操作，工藝簡單。 

圖1 肥皂膜轉印. (a) 轉印流程圖; (b) 600納米厚的超薄柔性電子集成在超薄蜘蛛網和棉花上; (c) 超薄柔性電子集成在接觸面積極小且黏附強度極低的蒲公英上.

肥皂膜轉印機理

  上述簡潔公式表明，肥皂膜工藝最大承載器件重量G_max及尺寸R_e^max可通過調控圓環半徑R_c實現，而穩定的肥皂膜半徑R_c可達2米，因此肥皂膜轉印工藝可支持米量級的大幅面柔性電子轉印。此外，肥皂膜轉印機理分析表明，當前工藝對待轉印柔性電子的圖案、分辨率、厚度和應用基體的界面粘性、表面曲率和內凹深度是沒有限制的，極大拓展了轉印工藝的應用范圍。 

圖2 肥皂膜轉印的力學機理. (a) 超薄電子器件通過搭接方式從肥皂液中拾取的實驗圖（左）、放大圖（中）及相應的電子器件受力圖（右）; (b) 承載電子器件（140毫克）的肥皂膜變形圖（左），濃度相關的肥皂膜表面張力（中）及穩定肥皂膜的承載能力（右）; (c) 肥皂膜不均勻變形的實驗圖（左）、理論圖（中）及隨氣體射流速度增加產生的亞穩定肥皂柱及肥皂泡（右）; (d) 肥皂膜數百次的振蕩（左）及破裂（中）后在顯微鏡下觀測到的電子器件褶皺（右）而不是裂紋.

肥皂膜轉印應用

  研究人員首先驗證了肥皂膜轉印對待轉印柔性電子的兼容性。物理實驗表明，肥皂膜轉印支持具有多種圖案、單微米分辨率、厚度低至100納米、幅面達50×50 mm²的超薄柔性電子，這是以往轉印工藝所不能達到的。同時，當前分辨率和幅面受限于課題組制備能力，前述理論模型表明肥皂膜轉印工藝對待轉印柔性電子分辨率未有限制，且幅面支持米量級。與傳統易引起褶皺和裂紋的干法轉印不同，在肥皂膜轉印過程中，超薄柔性電子以一種展平無褶皺的方式存在于肥皂膜中，極大確保了轉印對齊精度。 

圖3 肥皂膜轉印的電子器件兼容性. (a) 單微米分辨率超薄電子器件拾取的實驗圖（左）及放大圖（右）; (b) 厚度為100納米（左）及4微米（右）的電子器件的拾取; (c) 尺寸為50×50 mm²厚度為400納米的電子器件的拾取（左）及在人體手背（中）和鍵盤（右）的集成; (d) 尺寸為10×10 mm²厚度為600納米的褶皺電子器件（左）在肥皂液中自由展開（中）并以無褶皺的方式拾取到圓環中（右）.

  研究人員驗證了肥皂膜轉印對目標應用基體的兼容性。物理實驗表明，肥皂膜轉印支持具有復雜曲面（規則凹面和不規則珊瑚表面）、納米級曲率表面（最小曲率半徑為131納米的DVD-R光盤）、緊湊內部空間（深度為45毫米的克萊因瓶內部空腔）基體和人體表皮（表面粗糙度幅值在15-100微米）的集成。在應用于人體心電圖測量時，利用肥皂膜轉印工藝集成在人體表皮的超薄電極可穩定測量心電信號，有效去除了人體運動帶來的運動偽影現象。 

圖4 肥皂膜轉印的基體兼容性. (a) 超薄電子器件集成在曲率為10.64毫米的凹面（左）與具有不規則曲率的珊瑚（右）; (b) 100納米厚的parylene薄膜集成在最小曲率半徑為131納米的DVD-R光盤上的實驗圖（左）及掃描電鏡圖（右）; (c) 在長柔性管的幫助下（左），超薄電子器件集成在克萊因瓶的內部空腔（深度為45毫米）（右）; (d) 兩個600納米厚的超薄電極集成在人體左胸的實驗圖（左）及放大圖（中），超薄電極阻抗低于商用濕電極（右）; (e) 超薄電極（左）與商用濕電極（右）被戳時的心電信號測量結果.

  肥皂膜轉印形成超強穩定界面粘性支持長時間實時測量應用。肥皂膜轉印雖對目標應用基體界面粘性無要求，但轉印后的超薄柔性電子與目標基體形成超強的共形和牢固的長時間界面粘附。研究人員將超薄柔性電子集成在魚的頭部，魚在水下自由游泳1.5小時而超薄柔性電子完全沒有脫落。此外，集成于蒲公英和蜻蜓翅膀的超薄柔性電子在經歷長時間疲勞實驗后也未觀測到界面脫粘現象。這種長時間穩定性為復雜工況可穿戴電子提供了可能。研究人員利用肥皂膜轉印將超薄柔性傳感器集成在充滿蒸汽的冷凝圓管上監測溫度變化，歷時５個小時仍能準確、穩定的測量，遠優于商用熱電偶。 

圖5 肥皂膜轉印后的超強界面黏附. (a) 超薄電子器件集成在具有高黏附強度的魚頭（左）及極低黏附強度的毛毛草（右）; 超薄電子器件與 (b) 蜻蜓翅膀及 (c) 蒲公英的牢固的長時間界面黏附; (d) 超薄溫度傳感器與商用熱電偶集成在圓柱形冷凝管的實驗圖（左）及放大圖（右）; (e) 在透明膠帶幫助下與圓管緊密貼合的超薄溫度傳感器與在防水膠帶幫助下最終脫落的商用熱電偶的實驗圖（左）及放大圖（右）; (f) 超薄溫度傳感器、商用熱電偶及理論模型得到的圓柱形冷凝管的表面溫度.

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202308312

課題組簡介：

  李明教授課題組關注薄膜失穩與褶皺力學、柔性電子、結構設計、清潔能源等研究方向，取得了系列創新成果：基于剛度調控思想，提出受拉薄膜無褶皺的系列優化設計；基于優化設計思想，提出適用于硬質和軟質電子的系列轉印方案。相關成果發表于Small、Materials Design、International Journal of Engineering Science、Journal of Mechanics and Physics Solids、International Journal of Mechanical Science等國際學術期刊。

  課題組信息詳見：http://faculty.dlut.edu.cn/mingli/zh_CN/index.htm