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  有機熱電材料易加工且柔韌性好，在柔性可穿戴和便攜式電子器件中展現不可取代的優勢。其中，碳納米管/聚苯胺（CNTs/PANI）復合材料由于易制備、柔韌性優異、穩定性好等優點引起廣泛關注。但是目前多數報道的CNTs/PANI復合材料采用固定的摻雜工藝制備應用，對其摻雜度及微觀結構缺乏調控研究，影響其電導率和塞貝克系數的協同優化。電導率與塞貝克系數的相互制約關系成為影響熱電材料性能提升的關鍵因素，協同優化電導率和塞貝克系數對提升復合材料熱電性能具有重要意義。

  武漢工程大學李鵬程教授課題組和新加坡國立大學He Chaobin教授課題組在前期合作研究中發現，摻雜度對CNTs/PANI復合材料的形貌結構及熱電性能有重要影響，而摻雜度可通過摻雜劑含量及去摻雜工藝進行調控。研究發現隨著摻雜度降低，PANI分子結構由苯環向醌環轉變，極化子由離域態向局域態轉變，促使復合材料的塞貝克系數提升。但是CNTs與PANI之間 π-π相互作用促使PANI 鏈段有序性增強，同時CNTs導電互穿網絡結構的存在為電荷傳導提供導電通路，使復合材料在低摻雜度下依然保持較高的電導率，從而將復合材料的熱電性能提升至345 μW m^-1 K^-2（Organic Electronics, 2019, 69, 62）。

  為了進一步提升CNTs/PANI復合材料的熱電性能，該團隊采用去摻雜-再摻雜工藝同時調節PANI摻雜度及界面結構，進而提升熱電性能。通過將CNTs/PANI置于氨水溶液中浸泡處理進行去摻雜，而后置于HCl溶液中再摻雜。此工藝可有效調控PANI分子結構及摻雜度。堿溶液浸泡去摻雜促使PANI分子鏈由有序結晶態向無序形貌轉變，摻雜度由初始的40%降低至6.8%，電導率由初始的3024 S cm^-1降低為1390 S cm^-1, 同時塞貝克系數由初始的27.8 μV K^-1 提升至47.4 μV K^-1 。PANI鏈段通過HCl溶液處理有序性增強，有利于電荷高效傳導，其電導率隨摻雜時間的增加顯著提高，塞貝克系數逐漸降低，功率因子在摻雜2s時達到最高值（407 μW m^-1 K^-2）。

圖1. 初始、去摻雜和再摻雜CNTs/PANI復合材料的（a）拉曼和(b)紫外吸收光譜圖；（c）X-射線光電子能譜峰譜計算對比值；（d）初始、去摻雜和再摻雜CNTs/PANI復合材料的熱電性能。

  為進一步研究其熱電性能提升機理，該團隊制備了兩組對比樣品：部分去摻雜CNTs/PANI材料（在氨水溶液中短時間浸泡處理）和部分摻雜CNTs/PANI材料（采用少量樟腦磺酸摻雜劑加入復合材料），控制堿處理時間及樟腦磺酸含量使兩對比材料的摻雜度與去摻雜-再摻雜樣品相當。雖然光譜數據分析顯示其PANI 結構及摻雜度與去摻雜-再摻雜樣品相同，但其熱電性能遠低于去摻雜-再摻雜樣品。基于此，該團隊認為此材料優異的熱電性能來源于去摻雜-再摻雜工藝引起的PANI復合物的多層界面結構。堿處理去摻雜使多數PANI由有序結晶態轉變為無序區，而近CNT區域由于強π-π作用和CNT的摻雜作用使PANI鏈段保持為摻雜態。再摻雜后，空間位阻作用使表面PANI層更容易被摻雜，從而形成連續的導電通路，大幅度提升電導率（1.6倍）。雖然塞貝克系數由于摻雜度的提升而降低，但是不同摻雜態PANI可構建多界面結構，增強界面能量過濾效應，最終保持塞貝克系數仍為去摻雜樣品的90%，從而提升熱電性能。而對比樣品中雖然PANI鏈段結構及摻雜度相當，但處理工藝的差別導致微觀結構存在較大差異，進而影響熱電性能。該工作為聚合物基復合材料熱電性能的提升提供了新的思路。

圖2. 部分去摻雜、部分摻雜、去摻雜-再摻雜工藝處理對CNTs/PANI復合材料的結構影響示意圖；CNTs/PANI復合材料熱電性能對比圖。

  以上成果發表在ACS Appl. Mater. Interfaces. （doi: 10.1021/acsami.0c20931）上。論文第一作者為武漢工程大學李慧副教授，通訊作者為武漢工程大學特聘教授李鵬程博士和新加坡國立大學He Chaobin教授。該研究工作得到國家自然科學基金、武漢工程大學青年人才科學研究基金等項目的支持。

  相關論文鏈接：

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c20931

  https://doi.org/10.1016/j.orgel.2019.03.006