二維共價有機框架(covalent organic frameworks, COFs)是一類由共價鍵連接的結晶性多孔材料。對比傳統的多孔納米材料(MOFs和ZIFs),COFs具有完全有機無金屬骨架、低質量密度、良好的拓撲結構、結構多樣性等優異性能。因此,COFs成為高質量膜材料的重要候選者和熱點研究對象。然而,目前制備具有亞納米級孔徑的COF膜仍然是一個巨大的挑戰。除了缺少合成高質量COF膜的行之有效的方法外,其復雜的合成步驟、高溫、高壓以及難以規;拗屏似鋵嶋H應用。與此同時,實現COF復合納濾膜的剛柔相濟,尺寸可控也是COFs材料在在分離膜研究上急需解決的問題。
近日,哈爾濱工業大學教授、英國皇家化學會會士、城市水資源與水環境國家重點實驗室成員邵路團隊,首次提出了一步法界面“分子焊接”合成共價有機骨COF)納濾膜策略。利用COF 材料縮合聚合和多巴胺(DA)自聚合的耦合化學環境通過界面反應合成制備具有精確篩分能力的無缺陷超薄COF納濾膜。多巴胺的分子柔性以及COFs晶體結構的剛性賦予了pDA/TpPa-COFs獨特的結構和性能。實驗結果和密度泛函理論(DFT)模擬揭示多巴胺聚合過程中產生的活性自由基有利于親核反應,促進了COF 薄層的生長同時減少其缺陷、調控其孔徑,界面分子焊接方法合成的COF 納濾膜在有機溶劑體系分離應用和脫鹽應用中表現出“雙料”的優異效果,尤其是其對一價/二價離子的篩分性能大幅度超越“Upper Bound”上限。
該研究成果發表在《Science Advances》上,題目為“ Molecularly Soldered Covalent Organic Frameworks for Ultrafast Precision Sieving ”。哈工大青年教師張艷秋為論文第一作者,唯一通訊作者為邵路教授。
全文鏈接:https://advances.sciencemag.org/content/7/13/eabe8706
邵路教授簡介:
邵路教授為英國皇家化學會會士,任領域內國際權威期刊J. Membr. Sci.編委、ACS ES&T Engineering顧問編委及Advanced Composites & Hybrid Materials副主編等職務。團隊長期從事膜材料與膜分離的研究,先后在碳捕集氣膜、耐有機溶劑分離膜、水處理納濾/超濾、微濾及特種分離膜方向取得了系列突破性成果并在多個企業規模化應用,為習近平總書記“綠水青山就是金山銀山”的思想和我國“碳達峰、碳中和”的莊嚴承諾提供先進的技術支撐。研究成果發表在Science Advances、Nature Communications、Energy Environmental Science、Journal of Membrane Science、Chemical Engineering Science、AIChE、Advanced Energy Materials、Progress in Materials Science、Progress in Polymer Science、Advanced Functional Materials、ACS Nano等領域內高影響力期刊,SCI引用6395次,H-index=49。
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