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  自愈水凝膠作為一種自愈合材料，在破壞后可以恢復其結構的完整性和力學性能，在軟機器人、人工植入物(、人工智能、3D打印、可穿戴設備和醫療器械和輔助健康技術等方面有巨大的應用前景。然而在實際應用中，由于成本昂貴、合成過程復雜、相互作用弱等原因，這些水凝膠不能穩定地發揮作用或得到廣泛應用。常見自愈合水凝膠多為人工合成高分子，它們在環境影響及生物相容性方面仍存在缺陷，而目前天然高分子基自愈合水凝膠在功能性上仍有不足。為了解決自愈合水凝膠環境友好性問題并豐富其功能性，盧凌彬教授團隊提出一種全天然策略，以環境友好的羧甲基纖維素和多巴胺為原材料，利用酰胺反應和氧化自聚反應同步發生方式獲得一種環境友好型的多功能CMC/PDA復合水凝膠。該復合水凝膠不僅具有良好的自愈合性能，而且兼具超級粘附性能和高靈敏感應特性。

圖1 CMC/PDA水凝膠的反應機理

  在這項工作中該團隊利用1-乙基-（3,3’-二甲基氨基丙基）碳酰二亞胺鹽酸鹽活化羧甲基纖維素，使得羧甲基纖維素的羧基與多巴胺的氨基發生酰胺化反應，形成第一網絡結構。多巴胺的氧化自聚合則構成水凝膠第二網絡結構聚多巴胺。因此在形成凝膠的過程中，多巴胺既是第一網絡的交聯劑，同時也是第二網絡的單體。兩個網絡互相穿插，形成一個穩定的互穿網絡結構，得到CMC/PDA水凝膠。通過愈合機理研究發現，在CMC/PDA水凝膠的自愈合過程中，PDA網絡中的可逆非共價鍵和酰胺氫鍵共同發揮作用，賦予其良好的自愈合性能（圖2）。

圖2 羧甲基纖維素/聚多巴胺水凝膠的自愈合過程。

  研究表明，CMC/PDA水凝膠可以拉伸700%而不斷裂，自愈后拉伸性能也能得以恢復，具有良好的彈性形變性（圖2-3）。CMC/PDA水凝膠優良的力學性能與羧甲基纖維素和多巴胺形成的雙重互穿網絡有關。兩種網絡密切的連接交叉，不僅保證了水凝膠可拉伸，而且也起著支撐網絡結構的作用，使它在適當壓力條件下發生彈性形變，并在壓力消失后可迅速恢復原來的形狀。

圖3 （a) CMC/PDA水凝膠的拉伸性；（b) CMC/PDA水凝膠在壓縮下完全恢復。

  CMC/PDA水凝膠還表現出卓越的表面粘附力，可粘附于各種表面，包括人體皮膚、紙張、塑料、樹枝、石頭、樹葉等（圖4）。水凝膠強大的粘附力使水凝膠能夠承受高達是自身重量10000倍重的物體，遠高于同類材料的粘附力。這一特點使其可以緊密地粘附在人體皮膚上，不需要額外的黏附劑。 

圖4 a) CMC/PDA水凝膠可以粘附在人體皮膚、紙張、塑料、樹枝、石頭和樹葉；b) CMC/PDA水凝膠可黏附自身重量10000倍的重物。

  如圖5所示，CMC/PDA水凝膠具有良好的導電性能，即使斷裂自愈合后，也能恢復導電性。而且水凝膠的導電網絡具有良好的延展性，即使拉伸到自身的300%后，水凝膠網絡還是具有良好的導電性能。拉伸時，隨著水凝膠網絡的距離增大，電阻值增大，燈泡的亮度變暗。同時，CMC/PDA水凝膠還可以模仿人體皮膚操控智能手機（圖6）。 

圖5完整的水凝膠、切開后的水凝膠、自愈合后的水凝膠和經過拉伸的水凝膠接入電路后的燈泡亮度變化。

圖6 CMC/PDA水凝膠可以模仿人類皮膚來解鎖手機密碼。

圖7 CMC/PDA水凝膠的實時相對電阻：喉嚨發聲(a)、脈搏跳動(b)、手腕(c)、肘關節(d)、膝關節(e)和手指(f)的相應電阻變化對應的信號。

  CMC/PDA水凝膠的GF高達4.741，高于已經報道的純聚合物水凝膠仿生皮膚。通過CMC/PDA水凝膠的阻值變化可以實現人體運動實時監測。如圖7所示，利用CMC/PDA水凝膠通過對人體各類不同幅度和頻率的運動進行監測可以獲得規律性明顯的電阻變化峰。CMC/PDA水凝膠可以很容易地對手指、手腕、肘關節和膝關節等人體屈伸運動做出積極響應，甚至一些細微的運動也能被靈敏地捕捉到。例如，將CMC/PDA水凝膠附著在喉嚨上，則可根據聲帶振動幅度和頻率產生獨特的有規律的信號。這種具有聲音感知能力的特性，使得CMC/PDA水凝膠可望用于發聲困難患者的通信設備中。此外，即使是微弱的振動，如脈搏，CMC/PDA水凝膠也能靈敏地獲得響應信號，反映出脈搏跳動頻率的變化。

  該工作基于全天然策略設計制備的CMC/PDA水凝膠不僅解決了自愈合水凝膠環境友好和生物相容性的問題，而且同時具備優異的粘附力和靈敏的響應感應性，可以模擬人體皮膚功能，在智能皮膚等領域具有廣闊的應用前景。

  以上相關成果發表在Chemical Engineering Journal上。論文第一作者為海南大學材料科學與工程學院碩士生李亞萍，通訊作者為海南大學盧凌彬教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.129736