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  酶是一種天然的高效催化劑，在生命代謝、生化工程、制藥生產等領域發揮著重要的作用。然而，酶的活力與其所處的環境息息相關，大多數的酶在天然細胞之外并不是處于其最佳的環境，這會導致酶催化活性的下降，甚至失活。設計有利的催化微環境是調控酶催化功能和重塑其催化活性的一種有效策略。超分子自組裝方法能夠較好地實現功能基團的有序排布，制備局部性質可控的生物材料，是一種調節酶微環境的有效方法。

  近日，北京化工大學王振剛教授團隊與浙江大學徐志康教授合作，總結了近年來利用超分子自組裝策略調控酶功能的相關研究進展，以“Bioinspired Self-Assembling Materials for Modulating Enzyme Functions”為題在《Advanced Functional Materials》發表綜述。

  在這篇綜述中，作者討論了以大分子（DNA、多肽、嵌段共聚物等）自組裝材料作為支架對天然酶的微環境進行設計、構造和調控，闡述了自組裝體的理化性質與局域環境以及酶催化功能的聯系，并討論了自組裝材料對酶催化的動態調節能力。作者總結認為，自組裝材料對酶微環境的調控主要有包括方面：局部pH效應、局部底物效應、局部水環境。

1、局部pH效應

  大多數的酶都具有pH高度敏感性。pH值的變化影響酶蛋白上氨基酸殘基所帶電荷情況，從而影響鏈之間的相互作用、蛋白質的折疊狀態和活性位點的形狀。當酶在天然細胞外進行催化反應時，體系的pH值往往偏離酶的最優值，不利于表現其最佳的催化活性。自組裝材料，如DNA和多肽，能夠通過帶電結構單元的規整排布與聚集實現微環境的控制。DNA分子上骨架具有帶負電的磷酸基團，在骨架表面通過靜電相互作用吸引并富集質子，使靠近DNA的酶處于一個相對于體系而言更加酸性的微環境。多肽自組裝能夠通過酸性或堿性氨基酸殘基聚集來為酶創造局部陽離子或陰離子環境，從而影響增強酶的活性。

2、局部底物效應

  酶利用其活性位點與底物結合形成酶-底物復合物，降低反應的活化能。總反應速率在很大程度上取決于密閉空間中酶或底物的濃度，即兩者之間發生碰撞的概率。因此，通過限制底物擴散或將底物集中在酶周圍是一種提高酶反應速率的有效方法。通過超分子自組裝，可以實現底物通道的構建、酶促反應的局域劃分以及酶-底物間親和力的提升，從而對達到對天然酶功能的調控。

3、局部水環境

  非水溶劑是生物催化反應中的常用介質，然而大多數的酶在純的非水溶劑中表現出極低的催化效率。水是維持天然酶中非共價相互作用的重要因素，當一個蛋白質分子上有幾十個水分子層存在時，我們就足以能夠觀察到催化活性。兩親性分子的自組裝可以將親水部分聚集實現局部水環境的構建，以提高酶的催化活性。

  展望未來，微環境的調控可以與酶的理性設計或定向進化的概念相結合，創造具有多種催化功能的新酶；同時，結構簡單的超分子催化劑和天然酶在特定區域內結合，依靠底物效應實現更高反應效率。天然酶在嚴苛環境下的活性、穩定性和選擇性的提升，有利于推動塑料降解、生物燃料制備、生物醫藥、生物傳感等研究。

  北京化工大學博士研究生杜沛東和碩士研究生徐世超為本文的共同第一作者，浙江大學徐志康教授和北京化工大學王振剛教授為本文通訊作者，北京化工大學為第一完成單位。感謝中央高校基礎研究基金（XK1806和buctrv201902）和國家自然科學基金（21872044）的支持。感謝北京化工大學張一飛教授提供的幫助。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202104819