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莫納什大學(xué)程文龍教授課題組Mater. Horiz.:通過(guò)模擬海草,設(shè)計(jì)出一種基于水凝膠的多功能納米六邊形二維超結(jié)構(gòu)柔性光催化劑
2021-07-09  來(lái)源:高分子科技
關(guān)鍵詞:水凝膠 二維 柔性 光催化劑

  太陽(yáng)能是取之不盡用之不竭的清潔能源。自然界的植物,例如樹(shù)葉,海草,是典型的柔性二維光催化材料。在光照下,它們可以充分吸收太陽(yáng)能并轉(zhuǎn)化為可供植物生長(zhǎng)活動(dòng)所必需的化學(xué)能。這一過(guò)程是可持續(xù)的,重復(fù)發(fā)生而不受環(huán)境局限。植物的光合作用可以在一天任何光照時(shí)間內(nèi)進(jìn)行,并且提供相對(duì)穩(wěn)定的能量轉(zhuǎn)化。為了發(fā)展未來(lái)的清潔能源,科學(xué)家一直試圖模擬樹(shù)葉的太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的機(jī)制,因此人工光催化劑備受關(guān)注。目前研究工作主要集中在優(yōu)化粉末類(lèi)或薄膜類(lèi)兩大類(lèi)型光催化劑上。前者存在催化劑收集困難、再生可重復(fù)使用等問(wèn)題;而后者依附在硬基底上,不具有天然樹(shù)葉的柔性不能全方位吸收太陽(yáng)光進(jìn)行高效催化反應(yīng)。


  澳大利亞莫納什大學(xué)(Monash University)程文龍教授課題組最近設(shè)計(jì)了一種新型二維柔性光催化劑,成功模擬海草的柔性全方位光能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)換過(guò)程。他們首先合成了單分散的等離子激元六邊形薄片納米晶體,然后連續(xù)沉積金屬鈀和硫化鎘,從而獲得Au-Pd-CdS多功能納米六邊形薄片。進(jìn)一步通過(guò)自組裝技術(shù),莫納什大學(xué)的研究小組可以得到二維超薄膜并成功轉(zhuǎn)移到柔性水凝膠基底上,從而得到人工柔性光催化“樹(shù)葉”。


圖1為二維柔性光催化劑的合成制備過(guò)程。來(lái)源:Mater. Horiz.


  利用甲基藍(lán)降解為模型光催化反應(yīng),作者發(fā)現(xiàn),納米六邊形薄膜展現(xiàn)出最高的光降解速率, 分別是分散在溶液中納米顆粒的13.7倍以及雜亂排列薄膜的2.4倍。這是由于單層并且緊密排列的納米六邊形會(huì)與周?chē)募{米六邊形產(chǎn)生強(qiáng)的等離子激元耦合作用,提高了光能的吸收利用。同時(shí),納米六邊形的表面充分接觸太陽(yáng)光。這兩個(gè)因素有利于提高光催化效率。


圖2 a) 為規(guī)則排列的二維納米薄膜示意圖和SEM圖;b)為雜亂排列的二維納米薄膜示意圖和SEM圖;c-d) 分別是對(duì)應(yīng)薄膜的光電流。來(lái)源:Mater. Horiz.


  除此之外,該催化劑結(jié)合水凝膠的光降解速率是其結(jié)合硬基底(如硅片,ITO玻璃)的2倍左右,這是因?yàn)樗z的多孔結(jié)構(gòu)提供了更多的催化劑表面供甲基藍(lán)分子吸附并降解。同時(shí)由于水凝膠類(lèi)似于天然水草的柔性特征,Au-Pd-CdS二維薄膜被設(shè)計(jì)成類(lèi)海草結(jié)構(gòu)。這樣設(shè)計(jì)的人造柔性催化劑實(shí)現(xiàn)了全方位多角度的有效光吸收,從而實(shí)現(xiàn)高效降解甲基藍(lán)并不受光照方向的影響。同時(shí),該柔性人工海草在低光照強(qiáng)度下(~14mW/cm)依舊保持催化活性。


圖3 a) 為甲基藍(lán)溶液降解前后的UV-Vis吸收光譜;b) 為柔性人工海草的光降解速率隨光強(qiáng)度變化曲線,左邊為自然界海草的光合作用示意圖;c) 為柔性人工海草的光降解產(chǎn)率隨光入射方向變化曲線,左邊為柔性人工海草以及參比實(shí)驗(yàn)光照示意圖。來(lái)源:Mater. Horiz.


  該工作通過(guò)高質(zhì)量多功能納米六角薄片自組裝制備二維超結(jié)構(gòu)并結(jié)合水凝膠獲得柔性光催化劑,實(shí)現(xiàn)了高效且全方位全角度光能到化學(xué)能轉(zhuǎn)換,其研究成果為今后的智能柔性人造樹(shù)葉水草提供新的設(shè)計(jì)思路。相關(guān)工作發(fā)表在Materials Horizons上,文章的第一作者是澳大利亞莫納什大學(xué)化工學(xué)院博士生雍自俊,通訊作者為程文龍教授


  原文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/mh/d1mh00753j#!divAbstract

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