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【研究背景】

  隨著5G相關產業的進一步鋪開及集成電路技術 (Integrated Circuit)的迅猛發展，芯片等核心元件功率密度倍增。由于電子器件內核溫度的上升將會嚴重影響其工作效率，并導致設備老化及壽命降低，因此研發可靠高效的熱界面材料 (TIM)成為行業的一個研究熱點。 

  近期關于改善器件散熱的研究多集中于采用導電碳基填料(石墨烯、碳納米管等)來降低體系界面熱阻(ITR)，而熱管理技術的一個關鍵挑戰在于實現高電絕緣性能 (Volume Resistivity)與高導熱性能 (Thermal Conductivity, TC)的雙重優化(Max P Design)， 從而確保材料能在高壓等特殊環境下的應用穩定性。

【成果簡介】

  近日，天津大學汪懷遠教授團隊提出了一種在聚醚砜(PES)和聚偏氟乙烯 (PVDF) 基復合材料中構筑取向氮化硼 (BN) 網絡來實現魯棒性神經元微結構的方法。通過偶聯嫁接與交聯反應結合壓力自組裝構建的神經元微結構具有發達的突觸，保證了在復雜條件下有效的熱通道和強大的界面相互作用。制備的復合材料獲得了12.13 Wm^-1K^-1的高導熱系數(Bulk TC- Hot Disk method)，表明與聚合物基基體相比，每1vol%填料的熱增強效率為156.6%。此外，其水平方向熱導率達到20.56 Wm^-1K^-1 (In-plane TC- LFA method)，在履帶式智能機器人平臺(Based on Arduino microchip)的射頻模組測試及移動PC端進行的壓力測試均顯示了極佳的應用潛力，能有效改善用戶對現代電子設備的體驗。以上研究成果以“A high-performance thermal conductive and outstanding electrical insulating composite based on robust neuron-like microstructure”為題發表在《Chemical Engineering Journal》上。天津大學化工學院碩士研究生高越陽為論文第一作者，通訊作者為天津大學化工學院汪懷遠教授。

【文章要點】

  基于溫度壓力耦合自組裝 (T＆P)策略，制備的復合材料在26.7°、41.6°和55.1°處出現一系列特征衍射峰，分別對應于BN的（002）、（100）、（004）晶面。通常，I₀₀₂/I₁₀₀的強度比越大，平面內取向越好。如下圖所示，mBN₄₂PES/PVDF-H復合材料具有596.4的高I₀₀₂/I₁₀₀比率，其比mBN₄₂ PES/PVDF-W (共混熔融) 復合材料（I₀₀₂/I₁₀₀=17.4）高34.3倍。超高的I₀₀₂/I₁₀₀比值表明氮化硼神經元網絡在復合材料中形成了高度取向的結構，有利于提高材料的導熱性能。

圖1. (a, b) mBN-PES/PVDF的XRD圖譜 (c)不同制備方法下材料 I₀₀₂/I₁₀₀ 峰強對比 (d) BN取向結構對XRD影響圖示

  XRD圖譜中類似的結果也能在截面形貌中獲得相關佐證。mBN₄₂ PES/PVDF-H復合材料形成了具有連續取向的微區神經元結構，發達的鏈狀突觸為體系提供了大量的聲子傳輸路徑與導熱通路，并優化了界面空腔的空間密度從而降低界面熱阻。圖中展示了基于神經元結構內突觸的限域轉化過程與整體定性計算。

圖2. (a,b) mBN₄₂-PES/PVDF-W 復合材料截面形貌 (c,d) mBN₄₂-PES/PVDF-C 復合材料截面形貌; (e) mBN₄₂-PES/PVDF-H 復合材料截面形貌. (f) 具有發達神經元微結構的mBN₄₂-PES/PVDF-H 復合材料. (g) BN片層間PVDF的陷域轉化示意圖.

  mBN₄₂ PES/PVDF-H復合材料在加熱、冷卻循環測試中均保證了較高的熱穩定性，且實驗結果與Foygel非線性模型擬合結果吻合較好。計算得到的界面熱阻(ITR)遠低于采用熔融共混法所制復合材料，揭示了影響導熱性能的微觀因素。

圖3. (a) 復合材料的主體熱導率(b) 不同制備工藝的復合材料熱導率增強因子 (c)多次冷卻加熱循環后的復合材料熱導率 (d) 基于 Foygel 非線性模擬與類似研究工作的參數模擬結果. (e) 裝備不同散熱材料后射頻系統在不同測試距離中的典型誤碼率 (f) 基于有限元模擬的復合材料3D溫度分布的頂視圖與透視圖

  在履帶式機器人平臺射頻系統的散熱表現中也體現出高效能散熱材料對核心電子器件性能的重要影響。在未來移動通訊、搜救機器人等無人探測領域也體現出巨大應用前景。

圖4.基于Arduino單片機構建的可控式履帶式智能機器人

  ANSYS有限元模擬也進一步解釋了具有發達神經元樣微結構的復合材料具有更高的熱通量和更高效的熱傳導性能。這些模擬結果有力地證實了傳熱網絡的成功構建，并將微結構高效傳熱過程可視化，突出了分子鏈設計和微結構工程對實現高導熱性的重要意義。

圖5. 基于固定熱源下(a) mBN₄₂-PES/PVDF-W和(b) mBN₄₂-PES/PVDF-C以及 (c) mBN₄₂-PES/PVDF-H神經元網絡微結構的熱通量模擬與溫度分布

  該復合材料具有超過10¹⁵Ω·cm的優異電阻率和超過120℃的優異穩定性，在移動通信系統和筆記本電腦芯片冷卻模塊的應用測試中表現出優異的性能，在智能機器人產業和先進電子封裝領域具有廣闊的應用前景。

圖6. (a）CPU-GPU冷卻系統圖以及內核上熱墊 (b-d）壓力測試期間與原硅膠墊、商用硅膠墊和mBN₄₂ PES/PVDF-H墊封裝的相應紅外熱像圖 (e,f）CPU壓力測試期間的內核溫度變化和時鐘頻率曲線 (g,h）GPU壓力測試期間的內核溫度變化和時鐘頻率曲線。

  取向良好的BN微片起著傳熱節點的作用，而BN微片之間強大的界面作用為傳熱提供了更多的通道。因此，與隨機排列的結構相比，神經元樣微結構具有高效的熱傳導途徑。此外，BN微片的無序分布還會加劇界面熱阻，導致嚴重的聲子散射和較差的導熱性能。

  因此，在無人機飛行、人工智能網絡模擬和云計算等現代使用場景中，該材料可以很好地滿足新興產業對核心器件高性能與高穩定性的雙重需求。簡易可擴展的工藝流程與高效的導熱性能也使得該材料在現代化冷卻系統中具有獨特的后發優勢。

圖7 mBN₄₂ PES/PVDF-H復合材料中導熱機理示意圖

【研究小結】

  綜上所述，該團隊設計了一種簡單可擴展的方法來制備具有神經元網絡和取向微結構的高導熱復合材料。該復合材料具有高的導熱系數（12.13 Wm^-1K^-1, bulk TC）、優異的熱穩定性（T_g:172.2℃）、突出的電絕緣性能（1.5×10¹⁶Ω·cm）和穩定的儲能模量（50 times higher than the matrix）。這些優異的性能來源于神經元樣微結構與界面增強的協同機制。更重要的是，移動PC端進行的壓力測試顯示了出色的應用效果，可以改善用戶對現代電子設備的體驗。因此，相信本研究有可能為設計仿生類神經元微結構復合材料，解決先進電子封裝技術中的散熱問題開辟一條途徑。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.131280