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  高機械性能的聚合物材料被廣泛應用于各個領域，比如用于特高壓輸電的絕緣部件、新能源設備及航空航天飛行器的外殼等。在機械應力、電應力和熱應力等的長期作用下，這些材料內部會逐漸產生應力疲勞和缺陷，例如機械裂紋或者電樹枝。這些疲勞缺陷通常從材料的劣化開始，然后演變成內部的孔洞和裂紋，最終導致設備發生故障，造成嚴重的事故。在災難性失效發生之前，這種類型的內部損傷通常在材料外部很難看到，因此，規避這一問題很有挑戰性。

  目前而言，大多數自愈方法主要針對暴露的損傷，比如剪切損傷和表面裂紋，修復材料內部的不可見損傷的工作則要少得多，且主要以外援型的微膠囊/微脈管方法為主。外援型方法愈合次數有限，且制備復雜，因此需要探索本征型的自修復方法。然而，優異的機械強度限制了聚合物鏈的擴散，使得損傷表面難以實現自發接觸。因此，傳統的本征自愈方法需要人工干預，以按壓損傷表面，使其相互接觸。當損傷位于材料內部且無法定位時，這些方法將不再有效。

圖 1 a) 可逆交聯鍵的開斷機理；b）材料在完全交聯狀態與部分交聯狀態的轉變原理

  在這篇文章中，研究人員報道了在高機械強度的聚合物中，利用完全交聯和部分交聯的兩種不同狀態之間的相互轉換，實現了材料內部缺陷的自修復。兩種狀態的轉變是通過分子結構中可逆和永久交聯位點的共存實現的。與一般的Diels-Alder方法在一定條件下賦予材料熱塑性的思路不同，這種自修復材料始終保持整體交聯的狀態，從而在修復過程中保持材料的形狀和結構不變。

圖 2 a) 自修復材料的宏觀缺陷的修復機理 b）分子鏈損傷的修復機理

  在完全交聯狀態（玻璃態）下，該材料具有緊密交聯的分子鏈結構，從而獲得優異的機械和絕緣性能。當轉化為部分交聯狀態時（130℃下，處于高彈態） ，可逆交聯鍵斷開，分子鏈的遷移率顯著增加。因此，在部分交聯狀態下，聚合物鏈擴散到內部微裂紋和孔洞中，以實現損傷表面的接觸，從而實現自修復，同時仍然可以保持整體的交聯結構。

圖 3 a) 自修復材料對電樹枝缺陷的修復效果；b) 自修復材料對于微型電樹缺陷的多次修復效果；c) 自修復材料對于較大的電樹枝缺陷的多步修復效果

  他們發現這種自修復方法擁有優異的修復效果和多次修復的能力，盡管分子鏈在高彈態下的擴散能力不如粘彈性聚合物。這是因為材料中的分子級損傷可以通過動態交聯劑中的引入的共軛雙鍵與疲勞過程中產生的分子鏈自由基發生自由基反應實現修復。他們預計，這種自修復方法可以通過使用易于合成的動態交聯劑擴展到廣泛的商用環氧樹脂聚合物中，這使其成為實際工業生產中的一般策略。

  以上成果發表在Journal of Materials Chemistry A。論文的第一作者為清華大學電機系博士生謝佳燁，通訊作者為何金良教授與李琦副教授。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d1ta03512f#!divAbstract