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  固體全疏光滑涂層（Solid Omniphobic Slippery Coatings），特指那些對具有廣泛表面張力值的液體表現出有效排斥性，并且可以在低傾斜角（TA）下毫不費力地脫落而不會留下殘留物的固體光滑涂層。由于其在防污、防冰、催化和傳熱領域的潛在應用而引起了人們濃厚的興趣。這些涂層應具有多種優良特性，以承受它們遇到的各種惡劣條件。包括高透明度以避免對它們所保護的表面的光學性能產生任何負面影響，令人滿意的機械和環境穩定性以實現其經久不衰的性能。得益于超分子化學的快速發展，包含非共價相互作用和可逆共價鍵的本征型自修復材料的成功開發成為可能。自修復材料可分為兩類：無需外部干預即可修復的自主自修復材料，以及需要外部刺激（如光、熱或溶劑）才能實現修復的非自主自修復材料。無論哪種類型，修復過程都依賴于受損區域分子或聚合物鏈的重排和動態相互作用的重組，從而有效地恢復材料受損的物理或化學性能，并顯著提高其可靠性和使用壽命。但是現有的自修復固體全疏光滑涂層往往受到自修復機制高溫要求的嚴重限制，阻礙了其實際應用。因此，通過合理的分子結構設計制備具有室溫自修復能力的固體全疏光滑涂層是非常有意義且具有挑戰的，此外，這也有助于降低資源消耗和維護成本，并有效增加固體全疏光滑涂層的使用壽命。

  吉林大學化學學院超分子結構與材料全國重點實驗室李洋副教授課題組長期從事自修復超分子聚合物材料的功能化研究。致力于通過超分子作用力來制備兼具自修復性能與機械性能的超分子聚合物材料并應用于變色器件，柔性電子器件和分離材料。近年來，該課題組在自修復超分子聚合物材料以及功能化方面取得了一些進展：（1）高強度室溫自修復離子凝膠(Adv. Mater. 2024, 36, 2412317)；（2）自修復熱致變色離子凝膠用于環境穩定的高性能智能窗（Adv. Funct. Mater. 2024, 34, 2313781; Adv. Mater. 2023, 35, 2211456）；（3）自修復摩擦納米發電機用于柔性可穿戴能量收集裝置(Nano Energy 2023, 108, 108243)，(Nano Energy 2021, 90, 106645)。基于在制備自修復功能材料與電子器件方面的寶貴經驗。通過合理的分子結構設計，合成了一種含有全氟烷基側鏈的無定形聚氨酯(記作FSPU)（圖1a）。隨后，通過澆鑄FSPU和7 wt% 1-己基-3-甲基咪唑氯鹽（[Hmim]Cl）的四氫呋喃(THF)溶液，制備了FSPU/7%[Hmim]Cl涂層（圖1c）。其可見光平均透光率達99.14%（100 μm厚度），優于結晶性聚合物。AFM相圖結果證明其內部是由微相分離結構組成，暗區代表由PDMS鏈段組成的軟相區，亮區代表含氫鍵的脲基/氨基甲酸酯基組成的硬相區（圖1e）。[Hmim]Cl的氯陰離子和咪唑陽離子與FSPU硬段形成氫鍵，破壞原有氫鍵網絡，減小硬相域尺寸。從而實現涂層在25°C下48小時內完全修復機械劃痕，透光率恢復至99.08%。此外，FSPU/7%[Hmim]Cl極低的T_g賦予表面富集的全氟烷基側鏈在室溫下高界面遷移率。這導致在涂層表面形成“液體狀”層，從而實現涂層對具有廣泛表面張力值的液體表現出有效排斥性的全疏光滑性能。

圖1 a) FSPU的化學結構。b) [Hmim]Cl的化學結構。c) 涂覆FSPU/7%[Hmim]Cl的玻璃（30 × 20 cm2）照片及FSPU/7%[Hmim]Cl涂層的內部結構示意圖。d) [Hmim]Cl、FSPU及FSPU/7%[Hmim]Cl涂層在波數范圍1600–1750 cm?1、3025–3180 cm?1和3190–3450 cm?1的紅外光譜（FTIR）。e) FSPU/7%[Hmim]Cl涂層的原子力顯微鏡（AFM）相位圖。f) 原始、磨損和修復后FSPU/7%[Hmim]Cl涂層的透射光譜。插圖：磨損（左）與修復后（右）涂層的照片。g) FSPU/7%[Hmim]Cl涂層的X射線光電子能譜（XPS）。插圖：染色的正十六烷液滴在FSPU/7%[Hmim]Cl涂層表面滑動的延時快照合成圖像。

  通過優化涂層中PFUD/PDMS的比例以及[Hmim]Cl的含量，作者得到具有室溫自修復能力且對具有廣泛表面張力值的液體排斥的FSPU/7%[Hmim]Cl涂層并通過AFM，FTIR，SAXS和流變等表征方法對其內部結構和[Hmim]Cl的陽離子和陰離子的協同作用賦予FSPU/7%[Hmim]Cl室溫自修復能力機理進行了詳細的研究。在室溫下，[Hmim]Cl的陰離子和陽離子與FSPU的脲基和氨基甲酸酯基形成氫鍵。這種相互作用顯著減少了硬鏈段之間的氫鍵數量，從而顯著降低了硬鏈段有序的程度。因此，硬相域的尺寸減小，它們的動力學得到增強。這些變化減輕了硬相域對FSPU聚合物鏈運動的限制性影響，從而賦予 FSPU/7%[Hmim]Cl涂層室溫自修復能力。與其他已報道的自修復固體全疏光滑涂層相比，FSPU/7%[Hmim]Cl涂層具有最高的透明度和最廣泛的可排斥液體表面張力范圍以及最低的自修復溫度。

圖2 a) 使用不同PFUD與PDMS摩爾比的FSPU/7%[Hmim]Cl涂層在25°C下修復不同時間后的平均透光率變化。b) FSPU及FSPU/z[Hmim]Cl涂層在25°C下修復不同時間后的平均透光率變化。c) FSPU/7%m涂層在25°C下修復不同時間后的平均透光率變化。d) FSPU/7%m涂層的FTIR光譜。e) FSPU與FSPU/7%[Hmim]Cl涂層在C=O伸縮振動區域的FTIR光譜對比。f) 基于圖S22中FSPU及FSPU/7%[Hmim]Cl涂層歸一化拉伸應力松弛數據的特征弛豫時間與溫度倒數的Arrhenius圖。g) [Hmim]Cl的加入導致硬相區域尺寸減小的示意圖。h) FSPU/7%[Hmim]Cl涂層與已報道自修復固體全疏光滑涂層的Ashby圖比較。

  FSPU/7%[Hmim]Cl涂層展現出卓越的全疏光滑性能，能夠排斥表面張力范圍17.9–72.0 mN/m、黏度0.31–704 mPa·s的多種液體，包括正己烷、橄欖油、甘油、水等。實際應用中，該涂層成功應用于智能手機屏幕（防指紋）、陶瓷碗（防番茄醬黏附）和抗涂鴉特性（墨水無法附著）。此外，FSPU/7%[Hmim]Cl涂層表現出良好的耐磨性和環境穩定性，經1 kg砂粒沖擊后，其全疏光滑性能能保持穩定。在1 wt% CH₃COOH（pH = 2.8）、1 wt% Na₂CO₃（pH = 11.7）和 3.5 wt% NaCl 中浸泡20天后，暴露于紫外線輻射下，在-30和80 °C的環境中以及25 °C 的真空中儲存20天后其全疏光滑性也能保持穩定。

圖3 a) 4 μL不同液體在涂覆FSPU/7%[Hmim]Cl的玻璃表面的CAs及照片（插圖）。b) 20 μL不同液體在涂覆FSPU/7%[Hmim]Cl的玻璃表面的SAs。插圖：正己烷液滴在6°傾斜角下于涂層表面滑動的延時快照。c) 不同染色液滴在FSPU/7%[Hmim]Cl涂層表面滑動的延時快照合成圖像，圖中標注了滑動時間。d) 染色的20 μL正十六烷液滴在涂覆FSPU/7%[Hmim]Cl的Teflon（1）、裸露的Teflon（2）和涂覆PDMS的玻璃（3）表面滑動的快照。e) 涂覆FSPU/7%[Hmim]Cl屏幕保護膜的智能手機照片，以及未涂覆（1）與涂覆（2）保護膜表面指紋的光學顯微鏡圖像。f) 番茄醬在未處理（1）和涂覆FSPU/7%[Hmim]Cl（2）的陶瓷碗中流動的快照。g) 用墨水浸漬的毛筆在一半涂覆，一半未涂覆的FSPU/7%[Hmim]Cl的玻璃表面書寫后的照片。h) 不同質量砂粒沖擊后，FSPU/7%[Hmim]Cl涂層表面正十六烷的CA和SA變化。i) FSPU/7%[Hmim]Cl涂層在1 wt% CH₃COOH(pH = 2.8)、1 wt% Na₂CO₃(pH = 11.7)和3.5 wt% NaCl中浸泡20天后，在UV照射下，在- 30和80°C的空氣中和25°C真空中儲存后正十六烷的CAs和SAs。

  FSPU/7%[Hmim]Cl涂層展現出卓越的室溫自修復能力，能夠高效修復物理與化學損傷。針對物理損傷（如砂紙劃痕），涂層在25°C下通過聚合物鏈的熵驅動遷移，48小時內完全消除劃痕，透光率從83.08%恢復至99.08%，且經過6次磨損-修復循環后仍保持穩定，證明其長期可靠性。對于化學損傷（如氧等離子體蝕刻導致的表面極性基團增加），涂層通過全氟烷基側鏈的動態遷移，在48小時內重新富集表面，將氟/氧原子比從蝕刻后的0.9:1恢復至2.8:1，接觸角（正十六烷）從15.4°恢復至74.3°，滑動角恢復至12.2°，且經6次蝕刻-修復循環后性能無衰減。這突破了傳統自修復涂層依賴高溫（如80°C）的局限，為在建筑玻璃、汽車擋風玻璃等難以加熱的場景中實現長效抗損傷提供了創新解決方案。

圖4 a) 染色的正十六烷液滴在砂紙磨損（1）和修復后（2）的FSPU/7%[Hmim]Cl涂層表面滑動的快照。插圖：砂紙磨損（1）與修復后（2）涂層的光學顯微鏡圖像。b) 磨損后的FSPU/7%[Hmim]Cl涂層在25°C下修復不同時間后的透射光譜。c) FSPU/7%[Hmim]Cl涂層經多次磨損-室溫自修復循環后，正十六烷的CA、SA及平均透光率的變化。d) FSPU/7%[Hmim]Cl涂層物理損傷自修復機制的示意圖。e) 染色的正十六烷液滴在等離子體蝕刻（1）和修復后（2）的FSPU/7%[Hmim]Cl涂層表面滑動的快照。插圖：蝕刻（1）與修復后（2）涂層表面正十六烷的接觸角。f) 原始、等離子體蝕刻及修復后FSPU/7%[Hmim]Cl涂層的XPS。g) 等離子體蝕刻后的FSPU/7%[Hmim]Cl涂層在25°C下修復不同時間后，正十六烷的CA和SA變化。h) FSPU/7%[Hmim]Cl涂層經多次等離子體蝕刻-室溫自修復循環后，正十六烷的CA和SA變化。i) FSPU/7%[Hmim]Cl涂層化學損傷自修復機制的示意圖。

  FSPU/7%[Hmim]Cl涂層的多功能性通過其作為透明摩擦納米發電機（TOSS-TENG）的應用得到充分展現。以該涂層作為摩擦層的TOSS-TENG展現出92.67 %的高透光率，使其適用于智能窗戶等透明場景。其全疏光滑特性不僅可排斥水、烷烴、食用油等多種液體，還能將液滴動能轉化為電能。當80 μL水滴從30 cm高度沖擊傾斜75°的TOSS-TENG時，產生15.04 V的開路電壓和329.88 nW的峰值功率（負載電阻2×10? Ω），且輸出性能在10000次沖擊后保持穩定。更重要的是，TOSS-TENG能利用多種液體（正己烷、甘油等）發電，輸出電壓范圍3.24–13.32 V，突破了傳統TENG僅依賴水能發電的局限。涂層的室溫自修復能力使TOSS-TENG在物理磨損（砂紙劃痕）或化學損傷（等離子體蝕刻）后，48小時內恢復電輸出性能，并經受5次損傷-修復循環仍保持初始性能。實際應用中，5×5 cm2的TOSS-TENG作為模型房屋天窗，在模擬降雨（30 cm高度、30 mL/min流速）下，110秒內將1 μF電容器充電至3 V，成功驅動數字時鐘；其自清潔特性可清除表面灰塵，并抵抗油污。此外，破碎的TOSS-TENG上的FSPU/7%[Hmim]Cl涂層經THF溶解后可重新制成TOSS-TENG，5次回收循環后電性能無衰減，顯著提升其可持續性。

圖5 a) TOSS-TENG的透射光譜。插圖：TOSS-TENG的照片。b) TOSS-TENG的工作機制示意圖。c) TOSS-TENG受80 μL水滴從不同高度沖擊后的V_OC。d) TOSS-TENG受不同體積液滴從30 cm高度沖擊后的V_OC。e) TOSS-TENG在不同外部負載電阻下的輸出電壓與輸出電流。f) TOSS-TENG受80 μL不同液體液滴從30 cm高度沖擊后的V_OC。g) TOSS-TENG在經受50、5000及10000次水滴沖擊前后的V_OC對比。h) TOSS-TENG在經受50、5000及10000次手部敲擊前后的V_OC對比。i) 原始TOSS-TENG與經不同磨損/修復循環后的TOSS-TENG的V_OC對比。j) 原始TOSS-TENG與經不同蝕刻/修復循環后的TOSS-TENG的V_OC對比。

圖6 a) 安裝有TOSS-TENG的模型房屋照片。b) TOSS-TENG受模擬降雨沖擊后的V_OC及c) I_SC。d) 由受模擬降雨沖擊的TOSS-TENG供電的1 μF電容器充電曲線。插圖：等效電路示意圖。e) 展示TOSS-TENG受模擬降雨沖擊后驅動數字時鐘運行的連續照片。f) 展示TOSS-TENG自清潔能力的照片。g) 原始、灰塵覆蓋及沖洗后TOSS-TENG的V_OC對比。h) 展示TOSS-TENG（1）與PDMS-TENG（2）防污能力的照片。i) TOSS-TENG與PDMS-TENG在滴加橄欖油后的V_OC對比。j) 展示TOSS-TENG回收流程的系列照片。k) TOSS-TENG經不同回收循環后的V_OC變化。

  相關成果以Unlocking Room-Temperature Self-Healing in Solid Omniphobic Slippery Coatings via Ionic Liquid Anion-Cation Synergy為題發表在《Advanced Functional Materials》(DOI: 10.1002/adfm.202504874)。吉林大學超分子結構與材料全國重點實驗室為第一單位，吉林大學化學學院碩士研究生張俊杰為論文的第一作者，李洋副教授為論文的獨立通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金的支持 (Grant Numbers 22475082 and 21971083)。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202504874