高分子彈性體這類軟物質在生物醫學、柔性電子、化工等領域有著廣闊的應用前景,近年來針對高分子彈性體力學行為的基礎研究逐漸升溫。斷裂問題是固體力學領域的難題之一,而高分子彈性體的大變形使得其斷裂行為更為復雜。現有的基于連續介質理論的大變形本構理論和斷裂模型缺乏對高分子彈性體內部的交聯網絡結構的描述,故而無法揭示高分子彈性體的斷裂機理,并有效預測其斷裂性能。同時,當前鮮有能夠復現高分子彈性體大變形斷裂過程的數值方法。基于此,西安交通大學劉子順課題組創新性地提出了一種介觀網絡力學方法,該方法不僅完整地復現了高分子彈性體中高分子網絡結構的大變形斷裂全過程,還揭示了網絡結構的隨機性對高分子彈性體斷裂性能的影響。
最近,西安交通大學的劉子順教授課題組在《Journal of the Mechanics and Physics of Solids》發表了一篇名為A Mesoscopic Network Mechanics Method to Reproduce the Large Deformation and Fracture Process of Cross-linked Elastomers的研究論文。該篇論文從高分子網絡角度提出了一個描述交聯高分子彈性體大變形和斷裂行為的方法,并進行了數值實現。
該篇論文的核心思想是如何利用離散的網絡方法描述高分子彈性體的大變形和斷裂過程。什么是離散的網絡方法?研究人員早已意識到,高分子彈性體的宏觀力學性能主要來自于其內部的高分子網絡結構的力學性能。高分子網絡結構可以被抽象為由點(交聯點)與點之間的連接關系(高分子鏈)構成的網絡拓撲結構,其變形行為可由高分子鏈的拉伸/收縮行為和體積變形行為描述,其斷裂行為也可簡單地由刪除斷裂的高分子鏈來描述(如圖1所示)。該研究通過構建高分子網絡結構模型,提出描述高分子鏈伸縮變形、體積變形以及斷裂判據的理論形式,利用數值方法模擬了網絡整體的變形和斷裂行為。
圖 1 抽象的高分子網絡結構的斷裂行為描述
該篇論文的創新之處在于研究了高分子網絡隨機性對其斷裂行為的影響。現有的基于連續介質力學的大變形本構理論和斷裂模型大多借助于統計力學工具,將高度隨機的高分子網絡簡化為所有高分子鏈長相等的規整網絡,直接導致其缺乏對高分子網絡斷裂機理的揭示作用,進而無法有效預測高分子彈性體的斷裂性能。該研究基于自下而上的思想,分別構建了規整網絡模型和隨機網絡模型(如圖2所示),著重研究了網絡隨機性對高分子網絡斷裂性能的影響。
圖 2 規整網絡模型和隨機網絡模型中高分子鏈端對端距離的分布(模型中的節點代表高分子網絡的交聯點,邊代表高分子鏈)
該篇論文的主要結論如下。1. 相比于規整網絡模型和采用規整網絡假設的本構理論,隨機網絡的力學性能更低,這個差異隨著變形的增加越加明顯(如圖3所示),這是當前本構模型在描述大變形過程中精度降低的根本原因之一。2. 高分子網絡的隨機性使得其網絡的起裂位置、裂紋擴展路徑、斷裂應變完全不同(如圖4所示)。3. 高分子網絡的斷裂機理使得網絡的宏觀斷裂判據適合使用最大主應變判據。4. 高分子網絡的隨機性是其裂紋不敏感性的根本原因。在存在預裂紋的情況下,高分子網絡的隨機性甚至能夠提供網絡更高的斷裂應變(如圖5所示)。
圖 3 基于規整網絡假設的Arruda-Boyce超彈性本構模型、規整網絡模型以及隨機網絡模型的單軸拉伸應力應變曲線
圖 4 規整網絡模型和隨機網絡模型的斷裂過程模擬
圖 5 帶預裂紋的規整網絡模型和隨機網絡模型的拉伸應力應變行為
該研究工作成功地建立了基于離散網絡方法描述高分子彈性體大變形斷裂行為的理論框架和數值實現方法,從介觀尺度上揭示了隨機性對高分子網絡斷裂行為的影響機理。作者希望有更多研究人員能夠關注并發展這一套新的斷裂方法。該論文的第一作者為西安交通大學國際力學應用中心的雷金成(Jincheng Lei) 助理教授,通訊作者為西安交通大學國際應用力學中心的劉子順(Zishun Liu)教授。作者感謝國家自然科學基金委(項目號:11820101001)的資助。
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.jmps.2021.104599
- 寧波大學翁更生教授團隊 Macromolecules:高拉伸、自修復堅韌性高分子彈性體 2024-02-02
- 南開劉遵峰教授和史林啟教授團隊研獲可穿戴設備新材料 2017-07-28
- 北海道大學龔劍萍教授《Macromolecules》最新綜述:力化學按需設計高分子網絡材料 2025-01-08
- 廈門大學曹學正課題組 ACS Macro Lett.:熵驅動調控非對稱二維納米片在高分子網絡中的逆溫自組裝動力學實現對稱性結晶 2024-04-04
- 西工大李鵬、賈慶巖 Sci. Bull.:多酚聚合物細胞膜涂層“包覆”腫瘤實現代謝物遞送抑制治療 2024-02-18