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  近年來，分子催化劑因結構易于調(diào)控,且具有良好的催化活性而被廣泛用于能源轉化領域。通過改變?nèi)〈�、配體及金屬中心位點的種類可以調(diào)控其電子結構，從而優(yōu)化電催化活性，這也有助于探討結構-機理-催化活性三者之間的關系。這類催化劑因?qū)щ娦暂^差等缺點導致其過電位較大，因此通過分子水平的調(diào)控優(yōu)化催化劑的電催化性能顯得尤為重要。此外，對于光敏性電催化劑，光照會對其金屬中心的電子結構產(chǎn)生影響，這為探究這類催化劑光耦合電催化性能提供了可能性。

  鑒于此，彭天右教授團隊設計合成了一系列基于卟啉和鉗形配體的聚合物(CuPor-RuN₃，H₂Por-RuN₃和CuPor-N₃)，探究了金屬中心對電催化析氫反應（HER）活性的影響。實驗結果證明CuPor-RuN₃聚合物中Ru金屬中心為主要的電催化HER活性位點，Cu和Ru雙金屬的引入增強了Cu中心到Ru催化活性位點的電子轉移，提高了CuPor-RuN₃聚合物的電催化HER活性，其在10 mA cm^-2處的過電位為73 mV。利用CuPor-RuN₃聚合物的光敏性研究了光耦合電催化HER活性，結果表明在光照條件下其10 mA cm^-2處的過電位降至46 mV。同時，構建了以BiVO₄為光陽極和CuPor-RuN₃為光陰極的雙電極光電化學池，該光電化學池具有良好的全水分解性能。

圖 1. CuPor-RuN₃，H₂Por-RuN₃和CuPor-N₃聚合物的合成。

  該研究工作合成了具有光敏性的CuPor-RuN₃聚合物，通過分子水平的調(diào)控證實了Cu和Ru雙金屬中心的引入有利于增強CuPor-RuN₃聚合物的電催化HER性能，光照進一步增強了其電催化HER性能，為設計高活性的分子催化劑提供了新思路。

  以上相關成果發(fā)表在Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater., 2021, 31, 202107290.)上。武漢大學化學與分子科學學院博士生王婷霞，碩士生郭璐璐和博士后江卓為該論文共同一作，通訊作者為武漢大學化學與分子科學學院彭天右教授和李仁杰副教授。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202107290