由于全球能源短缺和環境問題加劇,諸如氫氣等清潔能源的制備和利用日益受到研究者的關注。利用光解水產氫是獲取清潔能源的綠色途徑之一。g-C3N4因其具有可見光響應的特性而廣泛用于光催化析氫、廢水處理、有機合成等領域。然而,無機g-C3N4納米片在水中極易團聚,導致自身比表面積的降低而抑制光催化反應的進行。此外,g-C3N4納米片的光催化僅限于水環境且對光的利用率不高,這都嚴重阻礙了光解水產氫的實際應用。因此,提高g-C3N4納米片的光利用率和拓展使用環境是實現g-C3N4光解水產氫應用的關鍵所在。
在前期研究中,鐘齊副教授團隊和西北工業大學王維佳副教授團隊在光催化劑g-C3N4上負載Pt原子改性制得g-C3N4/Pt納米片后,將g-C3N4/Pt納米片、丙烯酰胺類(NIPAM)溫敏聚合物與海藻酸鈣結合制備了具有互穿網絡結構(IPN)的復合水凝膠。利用水凝膠的親水特性,實現了水分的存儲和在無水環境下光解水產氫。該研究不僅解決了g-C3N4/Pt納米片的團聚和水分供給問題,借助水凝膠對入射光的多重散射,光催化效率提升30%。相關研究成果已發表于Journal of Materials Chemistry A(2020, 8, 23812-23819)。
圖1. (a) P(MEO2MA-co-OEGMA300) 納米凝膠和(b) P(MEO2MA-co-OEGMA300)/g-C3N4/Pt 復合納米凝膠的SEM圖;(c) P(MEO2MA-co-OEGMA300) 納米凝膠和(d) hybrid P(MEO2MA-co-OEGMA300)/g-C3N4/Pt復合納米凝膠的TEM圖。
圖2. (a) P(MEO2MA-co-OEGMA300) 水凝膠 和 (b) P(MEO2MA-co-OEGMA300) 復合納米凝膠膜暴露在RH = 60% 的環境中不同時長后的ATR-FTIR譜圖(0 h: 深綠, 0.5 h: 橙色, 1 h: 藍色, 2 h: 紅色)。
圖3. (a)復合納米凝膠膜的光催化裝置圖;(b)析氫曲線;(c)析氫速率;(d)復合納米凝膠膜的循環析氫曲線。
圖4. 復合納米凝膠膜的制備和光催化反應示意圖。
相關研究成果以“Hydrogen Evolution System Based on Hybrid Nanogel Films with Capabilities of Spontaneous Moisture Collection and High Light Harvesting”為題,發表于Green Chemistry(DOI: org/10.1039/D1GC03322K)。
論文的第一作者為浙江理工大學博士研究生胡能,通訊作者為鐘齊副教授,共同通訊作者為西北工業大學王維佳副教授與青島大學譚業強教授。該課題研究獲得了國家自然科學基金(項目批準號:52173087,51403186和51611130312)和浙江省自然科學基金(項目批準號:LY21E030022)的資助。
原文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2021/GC/D1GC03322K
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