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吉林大學李洋課題組：可實現穩定，高效，長壽光熱水蒸發性能的自修復親水多孔光熱膜

2021-10-20 來源：高分子科技

僅僅占有地球水資源總量3%的淡水是人類賴以生存和發展的必要條件之一，然而隨著人口的進一步增長和環境的加速惡化，淡水資源短缺已經成為全球面臨的亟待解決的重要難題。為了應對這一難題，開發有效的海水淡化和污水凈化技術是非常有必要的。太陽能具有環境友好以及可再生的特點，太陽能的收集和利用符合國家提倡的綠色可持續發展理念，對于實現“2030年前實現碳達峰、2060年前實現碳中和”目標具有重要意義。因此，太陽能驅動的水蒸發技術受到了廣泛的關注和研究，尤其是太陽能驅動的界面水蒸發技術，由于其可以將光熱能集中在水-空氣界面而最大限度的減少能量損失，并將大部分能量用于液-氣相轉移，有效提高光熱水蒸發效率。一般來說，典型的太陽能驅動的界面蒸發器有三部分組成（圖1a）：(1)寬波長范圍吸收和高光熱轉換能力的光熱層,(2)低熱導系數的漂浮支撐層,(3)持續有效供水的水傳輸通道。盡管目前已經有很多高效的太陽能驅動界面水蒸發器被成功開發出來，然而在實際使用過程中隨著光熱層和水傳輸通道的損壞，光熱水蒸發器件的水蒸發效率會急劇惡化。因此，開發一種穩定高效，并且在損傷后可以恢復其高效水蒸發性能的界面水蒸發器件是非常有必要的。

自修復功能與界面水蒸發器件的結合，可以有效提高其穩定性并延長其使用壽命。盡管該課題組和其他少許研究者已經報道了自修復光熱界面水蒸發器件，然而目前報道的自修復光熱水蒸發器件僅僅可以修復化學損傷，并且光熱水蒸發速率小于1.31 kg m^-2 h^-1。以前，該工作組利用自修復疏水聚合物，碳納米管以及作為模板的氯化鈉通過共混的方式成功的制備了具有光熱轉換能力的自修復超疏水多孔材料(ACS Appl. Mater. Interfaces. 2019, 11, 40)。基于他們在自修復多孔材料制備方面的寶貴經驗以及關于自修復親水聚合物合成知識的廣泛積累，可以通過分子的優化設計以及材料組成的理性選擇來制備用于太陽能驅動高效界面水蒸發的自修復親水多孔光熱膜（SHPP）。

圖1. (a) (1)太陽能驅動界面蒸發器的組成;(2)由于水傳輸通道損壞而喪失其水蒸發能力。(b) (1) SHPP膜太陽能驅動界面蒸發器的組成和(2)物理損傷后通過自修復恢復光熱水分蒸發能力的示意圖。

基于上述研究背景，吉林大學化學學院超分子結構與材料國家重點實驗室李洋副教授課題組利用聚乙二醇(PEG)，聚四氫呋喃二醇(PTMG)和二環基甲烷二異氰酸酯(DMDI)之間的逐步縮聚反應設計合成了一系列自修復親水聚氨酯（圖2a），隨后將自修復親水聚合物與炭黑，氯化鈉鹽模板共混，并利用純凈水水洗去除鹽模板，第一次成功的制備了用于高效太陽能驅動界面水蒸發的PU_x/CB_m/NaCl_n自修復親水多孔光熱膜（圖2b）。作者通過調節自修復親水聚氨酯的親水性以及混和物之間的質量比，從而控制自修復親水多孔光熱膜的含水量和水通量，達到改善其光熱水蒸發性能的目的。研究結果顯示，當x，m，和n分別為20，0.5和5時，PU_x/CB_m/NaCl_n自修復親水多孔光熱膜在一個太陽光照強度下具有最高的光熱水蒸發速率(1.68 kg m^-2 h^-1)和蒸發效率（97.3%）（圖2c）。作者通過將PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅ 自修復親水多孔光熱膜固定到多孔聚乙烯泡沫(PE)表面，即可得到高效的太陽能驅動的界面水蒸發器件（圖1b）。研究結果顯示，PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅ 多孔膜蒸發器對湖水和模擬海水的蒸發速率分別為1.67 kg m^-2 h^-1和1.61 kg m^-2 h^-1（圖2d）；與之相應的太陽能光熱轉換效率分別為96.7%和94.2%。

圖2. (a) PU_x的合成路線。（b）PU_x/CB_m/NaCl_n膜的制備過程。（c）是否利用PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅膜對去離子水進行光熱水蒸發時水的質量隨模擬光照時間的變化。（d）利用PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅膜對湖水和模擬海水進行光熱水蒸發時水的質量隨模擬光照時間的變化。

為了評估PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅ 多孔膜蒸發器的實用性，作者研究了PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜蒸發器在自然光照下的光熱水蒸發能力。結果如圖3a所示，PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜蒸發器在自然光照下(12∶50-13∶10)對湖水和模擬海水的蒸發速率分別為1.8 kg m^-2 h^-1和1.69 kg m^-2 h^-1。毫無疑問，這些研究結果證明PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜蒸發器在太陽能驅動界面水蒸發生產新鮮淡水方面具有非常高的潛在應用。因此，作者將一個金字塔形的聚甲基丙烯酸蓋子，裝有200 mL水的直徑為140 mm的培養皿以及由11 cm *11 cm PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜和直徑為135 mm的PE泡沫組成的蒸發器組裝成一個太陽能蒸餾裝置（圖3b）。利用PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜太陽能蒸餾裝置在自然光照下光照1 h，分別可以從湖水和模擬海水中收集6.5 g和6.3 g的純凈水。然而，在沒有PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜的情況下，僅僅可以從湖水和模擬海水中收集0.16 g和0.15 g的純凈水。更重要的是，相比于光熱蒸發純化前的湖水和模擬海水，光熱蒸發純化之后純凈水中的鈉，鉀，鈣和鎂離子的濃度成倍的減少。值得注意的是，純化后的鹽離子濃度遠遠小于世界衛生組織飲用水的標準（圖3c）。這些結果進一步說明PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜蒸發器在太陽能驅動界面水蒸發生產新鮮淡水方面具有非常高的實際應用價值。

圖3. (a) 太陽強度、環境溫度、模擬海水和湖水質量以及PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅膜蒸發器表面溫度隨自然光照的變化（吉林大學；2021年7月23日；12:30-13:30）。（b）PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅膜蒸餾裝置圖。（c）利用PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅膜進行光熱水蒸發純化前后模擬海水和湖水中鈉，鉀，鎂和鈣離子的濃度。

為了驗證PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜蒸發器修復其結構損傷并保持其高效光熱水蒸發性能的能力，作者利用單面刀片將光熱蒸發器兩端的PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜切斷（圖4a-1）。由于水不能連續有效的輸送到蒸發器的表面，隨著光照時間的延長，蒸發速率逐漸下降（圖4b紅線）。這些結果說明完整的結構對于PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜蒸發器實現連續有效的光熱水蒸發是非常重要的。隨后，作者將切斷的幾部分PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜的切口輕輕地壓在一起，并在室溫下放置72 h，損傷的PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜即可完全修復（圖4a-2）。重要的是，修復后的PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜對模擬海水的蒸發速率能夠恢復到1.60 kg m^-2 h^-1，相似于新制備的PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜的蒸發速率（圖4b藍線）。這一結果說明PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜的修復性能使其受損的水蒸發性能夠完全恢復到初始狀態。作者認為是PU₂₀聚合物賦予了PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜優異的修復性能，當PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜損傷的表面相互接觸后，PU₂₀聚合物分子鏈中氫鍵的重新形成，使其實現切痕損傷修復（圖4c）。由于氫鍵的可逆性，PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜可以在同一位置實現多次的切痕損傷修復，即使是在第五次切痕損傷修復之后，修復效率下降到95%，蒸發速率依然保持在1.60 kg m^-2 h^-1（圖4d）。這些結果說明PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜具有穩定的自修復性能，以及自修復性能賦予PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅多孔膜蒸發器具有長壽，可靠的太陽能驅動的界面水蒸發性能。

圖4. (a) PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅膜蒸發器(1)經切斷和(2)室溫修復72 h的照片。（b）利用原始，切斷和修復后的PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅膜蒸發器進行光熱水蒸發時模擬海水質量隨光照時間的變化。（c）PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅膜修復原理示意圖。（d）PU₂₀/CB_0.5/NaCl₅膜在多次切痕修復后的光熱水蒸發速率和修復效率。

相關研究成果以“Self-Healing Hydrophilic Porous Photothermal Membranes for Durable and Highly Efficient Solar-Driven Interfacial Water Evaporation”為標題發表在CCS Chemistry (2021，DOI: 10.31635/ccschem.021.202101111)。吉林大學超分子結構與材料國家重點實驗室為第一單位，吉林大學化學學院許富昌博士為論文的第一作者，李洋副教授為論文的獨立通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金和吉林省科技廳的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.31635/ccschem.021.202101111

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（責任編輯：xu）

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