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  隨著全球人口持續(xù)增長(zhǎng)與淡水資源短缺矛盾的日益加劇，太陽(yáng)能界面蒸發(fā)技術(shù)因其高效能、低能耗及環(huán)境友好性等優(yōu)勢(shì)，吸引了眾多研究人員的廣泛關(guān)注。水凝膠具有3D交聯(lián)高分子網(wǎng)絡(luò)，其多孔結(jié)構(gòu)不僅能夠有效負(fù)載光熱轉(zhuǎn)換材料，還能調(diào)控水分子結(jié)合狀態(tài)以顯著降低水蒸發(fā)焓。同時(shí)，水凝膠內(nèi)部可調(diào)控的水分運(yùn)輸通道與熱傳導(dǎo)特性，使其在界面太陽(yáng)能海水蒸發(fā)領(lǐng)域展現(xiàn)出獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。目前，水凝膠陣列結(jié)構(gòu)的調(diào)控多為單一的定向或徑向結(jié)構(gòu)。而單一的定向或徑向結(jié)構(gòu)有其各自的優(yōu)缺點(diǎn)。比如：定向結(jié)構(gòu)具有快速的水運(yùn)輸能力，但徑向結(jié)構(gòu)具有更好的熱約束性能。為了更好了利用定向和徑向結(jié)構(gòu)各自的優(yōu)勢(shì)，近期，蘇州大學(xué)紡織與服裝工程學(xué)院程絲教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)冷凍干燥技術(shù)一步法制備了具有徑向/定向組合結(jié)構(gòu)的水凝膠（圖1）。本研究開發(fā)了一種獨(dú)特的基于納米纖維水凝膠的太陽(yáng)能蒸發(fā)器，其特點(diǎn)是結(jié)合了徑向/定向陣列結(jié)構(gòu)的各自優(yōu)勢(shì)，實(shí)現(xiàn)高效太陽(yáng)能海水淡化。

  該工作以“Nanofibrous Hydrogel with Highly Salt-Resistant Radial/Vertical-Combined Structure for Efficient Solar Interfacial Evaporation”為題發(fā)表在《Small》上。文章第一作者是蘇州大學(xué)2022級(jí)研究生文勇，程絲教授和劉金鑫副教授為共同通訊作者。

圖1.PMS制備流程。

  該研究通過(guò)冷凍鑄造技術(shù)，在冷凍過(guò)程中控制冷凍溫度，達(dá)到控制冰晶生長(zhǎng)的作用，實(shí)現(xiàn)了內(nèi)部垂直定向，外側(cè)徑向結(jié)構(gòu)的水凝膠。這種水凝膠協(xié)同利用了定向結(jié)構(gòu)的快速水運(yùn)輸能力和徑向結(jié)構(gòu)的優(yōu)異的熱約束性能，顯著提高了其界面蒸發(fā)的性能。這種具有外部徑向通道和內(nèi)部垂直定向通道的一體化結(jié)構(gòu)使該蒸發(fā)器具有出色的水傳輸能力，并減少了熱量損失，從而實(shí)現(xiàn)了卓越的蒸發(fā)性能和高抗鹽性。在水凝膠中加入納米纖維不僅能增強(qiáng)水凝膠的穩(wěn)定性，還能促進(jìn)水的傳輸。

圖2.PMS蒸發(fā)器的形貌結(jié)構(gòu)

  圖2為PMS-4氣凝膠狀態(tài)下的微觀結(jié)構(gòu)表征。如圖2 a-f可見，PMA的內(nèi)部呈現(xiàn)中心垂直排列的定向結(jié)構(gòu)，外部為橫向通道的徑向結(jié)構(gòu)。PMA的頂部SEM圖像可見，PMA的結(jié)構(gòu)沿徑向呈中心對(duì)稱模式排列分布（圖2 b）。徑向通道包含了大量微孔，有助于通道之間的鹽和水的運(yùn)動(dòng)（圖2 c）。PMS-4的中心區(qū)域則具有隨機(jī)孔洞，截面顯示其具有與外部不同的垂直孔道（圖2 d）。PMA的截面照片和SEM進(jìn)一步證實(shí)（圖2 e和h）， 樣品具有中心為垂直排列的通道和兩側(cè)外部為水平方向的徑向排列通道。這是由于較高的冷凍溫度導(dǎo)致冰晶沿徑向的生長(zhǎng)速率較為緩慢，使得外側(cè)冰晶能夠逐步向內(nèi)部延伸生長(zhǎng)。在此過(guò)程中，相對(duì)于PMS-4中心區(qū)域，外圍冰晶的定向生長(zhǎng)實(shí)際上構(gòu)建了一個(gè)天然的定向模具。此外，將PMA加入到CaCl₂溶液中進(jìn)行離子交聯(lián)，形成纖維水凝膠，結(jié)構(gòu)未發(fā)生改變（圖2 i）。

圖3.PMS蒸發(fā)器的界面蒸發(fā)性能及機(jī)理分析和蒸發(fā)穩(wěn)定性

  MXene的加入使得PMS-4在250–2500 nm波段的光吸收率達(dá)92%（圖3 a），且在1 kW m^-2輻照下表面溫度升至36°C（純水僅27.2°C），紅外成像顯示其形成冷蒸發(fā)面（30.6°C），減少熱損失并利用環(huán)境能量（圖3 b,c）。蒸發(fā)速率隨暴露高度增加，2 cm時(shí)達(dá)4.62 kg m^-2 h^-1（效率146.57%），歸因于更大的側(cè)面吸熱面積（圖3 d,e）。DSC測(cè)試表明PMS-4中水的蒸發(fā)焓（1800 J g^-1）僅為純水的75%，得益于親水基團(tuán)調(diào)控的中間水占比提升（圖3 f,g）。長(zhǎng)期測(cè)試中，PMS-4在3.5 wt% NaCl溶液中保持穩(wěn)定蒸發(fā)（4.62 kg m^-2 h^-1），7次循環(huán)后仍維持高效（4.20±0.42 kg m^-2 h^-1），證實(shí)其耐久性（圖3 h,i）。

圖4.PMS蒸發(fā)器的拒鹽能力及拒鹽機(jī)理

  進(jìn)一步發(fā)掘PMS-4的復(fù)合結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)，進(jìn)行了對(duì)應(yīng)的抗鹽測(cè)試。PMS-4在3.5-25 wt% NaCl溶液中表現(xiàn)出優(yōu)異耐鹽性：3.5 wt%溶液12小時(shí)無(wú)結(jié)晶，20 wt%溶液12小時(shí)少量結(jié)晶，25 wt%溶液10小時(shí)開始結(jié)晶（圖4 a）。其抗鹽性能優(yōu)于多數(shù)同類蒸發(fā)器（圖4 b），歸因于復(fù)合結(jié)構(gòu)和超親水基體的協(xié)同作用。鹽擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)證實(shí)其垂直孔道可快速遷移鹽離子（圖4 c）。定向/徑向陣列結(jié)構(gòu)通過(guò)層狀通道實(shí)現(xiàn)高效輸水（圖4 d），內(nèi)部垂直通道促進(jìn)鹽分回流。在不同鹽度（海水至20 wt% NaCl）中均保持穩(wěn)定蒸發(fā)性能（20 wt%時(shí)達(dá)3.99±0.05 kg m^-2 h^-1）。淡化后水質(zhì)符合飲用水標(biāo)準(zhǔn)（圖4 f）。與同類蒸發(fā)器相比，PMS-4在速率和效率上具優(yōu)勢(shì)（圖4 g），得益于定向結(jié)構(gòu)的輸水能力和徑向結(jié)構(gòu)的熱約束效應(yīng)。

圖5.PMS蒸發(fā)器的實(shí)際應(yīng)用

  為了探究PMS-4作為界面蒸發(fā)器的實(shí)用性，本研究在蘇州大學(xué)進(jìn)行了戶外實(shí)驗(yàn)。PMS-4在戶外測(cè)試中表現(xiàn)出優(yōu)異蒸發(fā)性能（圖5 a）。在30°C以上環(huán)境（高于室內(nèi)26°C），其蒸發(fā)速率達(dá)6.79 kg m^-2 h^-1，10小時(shí)產(chǎn)水量47.91 kg m^-2（圖5 b）。陰天條件下，2.01 cm2蒸發(fā)器仍可產(chǎn)480 g淡水（圖5 c）。7天實(shí)驗(yàn)顯示產(chǎn)水量與輻照度、溫度呈正相關(guān)（圖5 d），性能穩(wěn)定。但受限于冷凝裝置設(shè)計(jì)，實(shí)際產(chǎn)水量仍有提升空間。

  綜上，該工作提出了一種基于納米纖維水凝膠的復(fù)合太陽(yáng)能界面蒸發(fā)器，該蒸發(fā)器具有徑向/定向組合結(jié)構(gòu)，由外部徑向通道和內(nèi)部垂直排列通道組成的集成結(jié)構(gòu)顯著增強(qiáng)了蒸發(fā)器的水傳輸能力，并最大限度地減少了熱量損失。在太陽(yáng)光照射下，蒸發(fā)器的水蒸發(fā)率達(dá)到4.62 kg m^-1 h^-2，能量利用效率高達(dá)149.57%，即使在高濃度鹽溶液中長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行也能保持高性能。此外，1 m²的PMS-4蒸發(fā)器在陰天可從3.5 wt%的模擬海水中產(chǎn)生至少24 kg淡水，在晴天可產(chǎn)生47.91 kg淡水，足以滿足淡水需求。這項(xiàng)研究驗(yàn)證了所提出的內(nèi)部納米結(jié)構(gòu)在提高水凝膠蒸發(fā)器的效率、穩(wěn)定性和耐鹽性方面的功效。創(chuàng)新的PMS-4太陽(yáng)能蒸發(fā)器標(biāo)志著可持續(xù)高效海水淡化的一個(gè)重要里程碑，為全球提供了一個(gè)前景廣闊的解決方案。

  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于光熱界面蒸發(fā)領(lǐng)域的最新進(jìn)展之一，該團(tuán)隊(duì)聚焦于結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、抗鹽及高效水蒸發(fā)等問(wèn)題，開展了一系列的水凝膠基光熱蒸汽轉(zhuǎn)換結(jié)構(gòu)的創(chuàng)新研究，致力于通過(guò)可持續(xù)的方式實(shí)現(xiàn)海水淡化和廢水處理。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202411780