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  單層二維半導(dǎo)體材料 （比如過(guò)渡金屬硫族化合物，TMD）因其優(yōu)異的物理特性，將有望在未來(lái)先進(jìn)電子和光電子器件中得到廣泛應(yīng)用。得益于其內(nèi)在強(qiáng)庫(kù)侖作用，單層 TMD 中的電子態(tài)具有很強(qiáng)的電學(xué)和光學(xué)響應(yīng)。為深入研究單層二維半導(dǎo)體材料，探究單層 TMD 中不同的電子態(tài)具有重要意義。 

  近期，阿爾托大學(xué)孫志培教授團(tuán)隊(duì)和西班牙光子所 F. Javier García De Abajo 教授團(tuán)隊(duì)在《Advanced Materials》期刊上合作發(fā)表了題為“ Probing Electronic States in Monolayer Semiconductors through Static and Transient Third-Harmonic Spectroscopy”的文章 (DOI:10.1002/adma.202107104)。文中提出了基于靜態(tài)和瞬態(tài)三次諧波的非線性光譜學(xué)（圖 1），用以表征單層 TMD 的電子態(tài)，實(shí)現(xiàn)了從低階激子到高階激子以及電子帶隙的探測(cè)。相比常見(jiàn)的線性光譜技術(shù)，靜態(tài)三次諧波技術(shù)具有寬帶(~1.77-3.10 eV)、高靈敏度 (信噪比優(yōu)于 200) 等優(yōu)勢(shì)（圖 2）。同時(shí)，作者對(duì)于單層 TMD 材料的電子態(tài)與非線性光學(xué)效應(yīng)之間的關(guān)系進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算（圖 3）：首先利用第一性原理計(jì)算得到材料的電子能帶結(jié)構(gòu)，通過(guò)多體微擾理論，得到了基于時(shí)域的三階非線性光學(xué)效應(yīng)，最終驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)結(jié)果。該文最后利用瞬態(tài)三次諧波技術(shù)，測(cè)量了不同電子態(tài) (~1.86-2.70 eV) 的動(dòng)力學(xué)弛豫特性（圖 4）。該實(shí)驗(yàn)展示了瞬態(tài)三次諧波技術(shù)具有超快 (~fs, sub-ps 響應(yīng))、超高調(diào)制深度 (~90%) 等優(yōu)點(diǎn)，極大地補(bǔ)充了目前傳統(tǒng)光譜技術(shù)。實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果表明，基于靜態(tài)和瞬態(tài)三次諧波的非線性光譜技術(shù)不僅在表征單層二維材料中具有非常重要的應(yīng)用價(jià)值，而且為構(gòu)筑新型光子和光電子器件如超快全光調(diào)制和超快成像等提供了契機(jī)。 

圖4.基于單層MoS2瞬態(tài)非線性光譜技術(shù)。(a)瞬態(tài)光譜技術(shù)的示意圖。(b)瞬態(tài)三次諧波信號(hào)(DPTHG)隨著延遲時(shí)間的變化曲線。(c)DPTHG隨著泵浦功率的變化曲線。插圖為其隨著泵浦光的偏振依賴性。(d)不同時(shí)遲時(shí)的寬帶瞬態(tài)三次諧波 (DPTHG)光譜。(e)快速弛豫時(shí)間和 (f)慢速弛豫時(shí)間隨著光子能量的變化曲線。

  論文第一作者為阿爾托大學(xué)王亞?wèn)|博士和Fadil Iyikanat博士；論文通訊作者為阿爾托大學(xué)王亞?wèn)|博士、孫志培教授、和西班牙光子所 F. Javier García De Abajo教授。該研究得到了芬蘭科學(xué)院和歐盟基金委員會(huì)等基金項(xiàng)目的資助支持。

  原文鏈接：

  http://doi.org/10.1002/adma.202107104