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浙江大學(xué)劉平偉、王青月 Angew：二維材料高效催化聚烯烴廢塑料的加氫裂解及反應(yīng)機理研究

2023-08-21 來源：高分子科技

占全球塑料產(chǎn)量一半以上的聚烯烴塑料，由于其飽和碳?xì)滏溄Y(jié)構(gòu)，極難自然降解。通過化學(xué)方法裂解廢棄聚烯烴，將其轉(zhuǎn)化為高值化學(xué)品，實現(xiàn)升級回收利用，意義重大。然而，如何在相對溫和的條件下高效地實現(xiàn)廢棄聚烯烴的高值回收，挑戰(zhàn)極大。

近日，浙江大學(xué)化工學(xué)院的劉平偉教授、王青月研究員通過設(shè)計一種二維雙功能金屬催化劑，在溫和條件下實現(xiàn)了聚烯烴催化氫解制備燃料油的升級回收（圖1）。所使用的催化劑為二維Pt/WO₃，納米片橫向尺寸100 nm左右，單層率高達(dá)92%。在200 ℃和3 MPa H₂ 條件下，20 h內(nèi)即可將高密度聚乙烯（HDPE）廢棄塑料瓶（M_w~66000 Da）裂解為C₅-C₁₈的燃料油，收率高達(dá)89%；當(dāng)溫度提高至250 ℃，3 h即可實現(xiàn)該HDPE塑料的完全轉(zhuǎn)化。該催化劑還具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性，循環(huán)使用5次后，活性幾乎保持不變。

圖1. 單層Pt/WO₃催化裂解廢棄HDPE的活性、產(chǎn)物分布及循環(huán)使用性能

結(jié)合多種表征和理論計算結(jié)果發(fā)現(xiàn)，二維Pt/WO₃在廢塑料催化氫解的應(yīng)用中具有獨特的優(yōu)勢。首先，二維三氧化鎢納米片表面含有大量的缺陷（圖2），使得鉑金屬以近乎單分散的形式均勻地錨定在氧化鎢片層上，強化了金屬與基底的協(xié)同效應(yīng)。其次，氫解過程中，催化劑表面大量的酸性位點為氫在納米片表面的快速傳輸轉(zhuǎn)移與動態(tài)循環(huán)提供了通道，有效地提升了聚烯烴與催化材料整體的傳質(zhì)效率與催化的反應(yīng)速度。

圖2. 單層WO₃及Pt/WO₃納米片的表征結(jié)果

在這項工作中，研究人員利用動態(tài)現(xiàn)場原位表征（Operando-TIR）對氫解過程進(jìn)行了在線監(jiān)測（圖3），發(fā)現(xiàn)隨著反應(yīng)的進(jìn)行，聚乙烯C–C鍵不斷的斷裂，產(chǎn)物主要為飽和異構(gòu)短鏈烷烴，原位實驗中檢測到了C═C的生成與消耗，其在碳鏈斷裂與碳鏈重排的動態(tài)平衡中充當(dāng)了中間體的角色。對照實驗則證實了Pt在反應(yīng)在起了析氫和促進(jìn)中間體轉(zhuǎn)化的作用，WO₃則作為載體起到了吸附和活化聚烯烴鏈段的作用。

圖3. 單層Pt/WO₃催化HDPE裂解的動態(tài)現(xiàn)場原位表征結(jié)果及機理示意圖

基于上述原因，該二維雙金屬催化劑在廢棄聚烯烴塑料的催化氫解應(yīng)用中表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性，出色的選擇性和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。該工作為廢棄聚烯烴塑料裂解用催化材料的設(shè)計與制備提供了新的策略。

文章第一作者是浙江大學(xué)博士研究生周啟民和博士后王德良，通訊作者是浙江大學(xué)王青月研究員和劉平偉教授。本工作受到國家自然科學(xué)基金重大項目（22293060、22293061）和化學(xué)工程聯(lián)合國家重點實驗室浙江大學(xué)分室的資助。

論文信息

Mechanistic Understanding of Efficient Polyethylene Hydrocracking over Two-Dimensional Platinum-Anchored Tungsten Trioxide

Qimin Zhou^#, Deliang Wang^#, Qingyue Wang*, Kailin He, Khak Ho Lim, Xuan Yang, Wen-Jun Wang, Bo-Geng Li, Pingwei Liu*

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305644

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（責(zé)任編輯：xu）

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