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  智能粘合劑由于其可逆的粘合能力和刺激響應行為而備受關注。隨著智能設備(諸如傳感器、軟體機器人等)對粘合劑性能需求的日益增長，制備多功能的粘合劑具有重要意義和實用價值。但是對于大部分智能粘合劑材料而言，將高導電性、可調粘合性、熱修復性、變剛度性、可回收性和可重復使用性等結合到一種材料中仍然頗具挑戰。

  為了解決上述問題，南京大學李承輝教授課題組以含有多氫鍵作用的超分子聚合物(SMP)為基體再與石墨烯納米片(GNs)共混制備出具有可調粘合性質的變剛度復合材料(SMP/GNs)。得益于體系中大量的羧基與氨基，SMP/GNs復合材料對多種表面(如鋼、鐵等)均表現出卓越且可重復的粘合作用，對玻璃表面具有可達6.48 MPa的剪切粘接強度。與此同時，所設計的SMP/GNs復合材料還表現出優異的變剛度性、導電性、修復性和可回收性等。通過施加不同大小的電壓，可以實現對復合材料粘合力大小與有無的調控。相關工作近期以題為“A Variable Stiffness Adhesive Enabled by Joule Heating Effect”發表在了《Chemical Engineering Journal》上（DOI：10.1016/j.cej.2021.133840），該復合材料有望在可穿戴設備、軟體機器人和驅動器等領域上得到廣泛應用。南京大學博士生張敏浩為論文第一作者，通訊作者為南京大學化學化工學院李承輝教授。

  在制備過程中，首先以1,12-二氨基十二烷和丙烯酸為原料合成出含有大量羧基與氨基存在的超分子聚合物(SMP)體系。再將所得超分子聚合物與石墨烯納米片共混加工，得到具有熱塑性質的SMP/GNs復合材料(圖1)。

圖1 SMP的合成與氫鍵作用以及SMP/GNs復合材料的制備

  對材料進行拉伸測試與流變學測試可知，復合材料的機械強度對溫度具有高度敏感性，其模量大小隨溫度升高而減小，說明材料具有優良的變剛度性質。同時溫度循環流變測試表明材料的變剛度性具有可循環性和高重復性的特征(圖2)。

圖2 SMP/GNs復合材料的機械性質與流變學性質

  對材料進行粘合性測試，制備的復合材料對多種表面(如鋼、鐵、玻璃等)具有優異的粘合性質，其中對玻璃的剪切粘接強度可達6.48 MPa，并且可重復多次使用。通過熱壓冷卻的方式使用SMP/GNs將兩塊鋼板粘合起來，0.2 g的粘合劑便可承載20 kg以上的重量(圖3)。

圖3 SMP/GNs復合材料的粘合性質

  由于基體材料SMP的多氫鍵和變剛度性質，在加熱時體系中部分羧基與氨基暴露出來，與物體表面發生作用，產生粘附性。而當溫度過高時，由于氫鍵解離材料自身模量下降，導致粘附性變弱。通過不同溫度下復合材料的粘附力測試，表明粘附力隨溫度升高具有先上升后下降的特性(圖4)。

圖4 溫度對SMP/GNs復合材料粘合性質的影響

  利用復合材料粘附力隨溫度變化的性質，研究團隊基于SMP/GNs制作出簡易的電驅動夾持器，施加電壓便可粘附不同形狀的物體。此外，通過改變施加電壓的大小，還可以實現對物體的粘附與剝離，為電驅動萬用夾持器的設計提供了新的方案(圖5)。

圖5 基于SMP/GNs復合材料的簡易電驅動夾持器

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.133840