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  苯并噁嗪作為一種新型的熱固性樹脂，由于其具有模量高、耐熱好、殘?zhí)柯矢叩葍?yōu)勢(shì)而被廣泛研究。由于其高殘?zhí)柯试谥苽涮疾牧项I(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。目前，苯并噁嗪制備的碳材料主要集中在碳泡沫、碳?xì)饽z、分級(jí)多孔碳等，而利用苯并噁嗪作為碳前驅(qū)體制備二維多孔碳納米片鮮有報(bào)道。他們利用簡(jiǎn)單的鹽基方法利用含硫苯并噁嗪作為碳源、乙酸鉀作為活化劑制備首次制備出含類石墨烯納米片的多孔碳。

  近日，中北大學(xué)王智教授課題組利用含硫聚苯并噁嗪為碳前驅(qū)體，乙酸鉀為活化劑，通過簡(jiǎn)單的鹽基方法制備了含有類石墨烯納米片的多孔碳材料。首先，利用4,4''-硫代雙酚、噻吩甲胺、多聚甲醛合成含硫元素的苯并噁嗪?jiǎn)误w（TDP-tma），然后將TDP-tma與F127共混，經(jīng)過梯度固化、預(yù)碳化后得到粗碳材料，通過改變粗碳與CH₃COOK的比例制備含類石墨烯納米片的多孔碳（PCCGNs），制備流程如圖1所示。通過SEM、TEM、AFM等表征證明類石墨烯納米片具有大的長(zhǎng)徑比、橫向尺寸達(dá)到十幾微米，納米片的厚度僅僅5 nm，相當(dāng)于14層單層石墨烯的厚度。類石墨烯納米片為電解質(zhì)離子提供了更大的比表面積，并且縮短了離子擴(kuò)散距離，提高了電子傳輸效率，是超級(jí)電容器理想的電極材料。并且該作者發(fā)現(xiàn)乙酸鉀還可以作為氧源，在碳材料表面引入更多的氧元素，可以作為贗電容活性位點(diǎn)從而進(jìn)一步提高超級(jí)電容器的性能。 

圖1. 苯并噁嗪?jiǎn)误w（TDP-tma）的合成以及含類石墨烯納米片的多孔碳（PCCGNs）的制備流程圖。

圖2. 改變粗碳與CH₃COOK比例下制備出的多孔碳（PCs）和含類石墨烯納米片多孔碳（PCCGNs）的SEM圖。

  類石墨烯納米片被進(jìn)一步表征了通過HRTEM和AFM，如圖3和4所示。HRTEM進(jìn)一步證明納米片表面含有大量的微孔，有利于提高比表面積和比電容，并且納米片表面還含有由原位和非原位引入的N, O, S雜原子，從而作為贗電容的活性位點(diǎn)提高超級(jí)電容器的電化學(xué)性能。從AFM的三維輪廓圖可以發(fā)現(xiàn)納米片表面具有波浪的褶皺，且在圖3b中對(duì)應(yīng)的納米片的尺寸達(dá)到2.6 μm，厚度是均勻的，大約在5 nm。 

圖3. 類石墨烯納米片的TEM圖及EDS表征。 

圖4. 類石墨烯納米片的AFM表征。

  在三電極體系中對(duì)這些碳材料的電化學(xué)性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)，以6M KOH為電解液。當(dāng)電流密度為0.5 A g^-1，PCs-1:0.25, PCs-1:1和PCCGN-1:4的比電容分別為102.0, 156.1, 151.1 F g^-1. 當(dāng)電流密度為20 A g^-1時(shí)，PCCGNs-1:4的比電容仍達(dá)到118 F g^-1，展現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能（78.1%），高于PCs-1:1（73.9%）和PCs-1:0.25（46.4%）的倍率性能。通過對(duì)Nyquist圖進(jìn)行模擬電路的擬合，PCCGNs-1:4，PCs-1:1，PCs-1:0.25的Rct值分別為0.037, 0.039, 0.443 Ω，低的電荷轉(zhuǎn)移電阻能縮短離子傳輸路徑從而提高電解質(zhì)離子的可及性。 

圖6. 多孔碳（PCs）與含類石墨烯納米片多孔碳（PCCGNs）在三電極體系中電化學(xué)性能對(duì)比。

  將PCCGNs-1:4與PCs-1:1分別組裝成對(duì)稱超級(jí)電容器進(jìn)行電化學(xué)性能的對(duì)比，發(fā)現(xiàn)PCCGNs-1:4電極的比電容更高，達(dá)到97.1 F g^-1，且倍率性能也達(dá)到74.0%，優(yōu)于PCs-1:1電極的倍率性能（64.1%）。PCCGNs-1:4// PCCGNs-1:4對(duì)稱超級(jí)電容器的能量密度為3.37 Wh kg^-1，此時(shí)的功率密度為250 W kg^-1。且經(jīng)過10000圈的充放電以后，電容仍保持97.8%。以上結(jié)果證明含有類石墨烯納米片的多孔碳在能源存儲(chǔ)方面具有應(yīng)用前景。 

圖7. 多孔碳（PCs）與含類石墨烯納米片多孔碳（PCCGNs）在對(duì)稱超級(jí)電容器中的電化學(xué)性能對(duì)比。

  上述研究得到了國家自然科學(xué)基金（No. U1810118, No.51773185）、山西省高校創(chuàng)新人才計(jì)劃、山西省留學(xué)人員科研專項(xiàng)基金項(xiàng)目（No. 20220011）、中北大學(xué)杰出青年基金（No. JQ201903）等項(xiàng)目資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.eurpolymj.2024.112856