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  熱固性彈性體由于其出色的機械性能，優異的熱穩定性，以及抗溶劑/抗疲勞性能， 已經成為人們生活中不可或缺的一部分。特別是在航天醫療等高精尖領域，彈性體性能的優異程度決定了科技的先進程度，因此高性能彈性體一直是各科研領域研究的熱點問題。機械性能作為彈性體最主要的性能之一，主要包括模量和延展性兩個關鍵性能指標，但是這兩個關鍵指標總是處于一定的此消彼長關系：增強其中一個往往會帶來另一個的減弱。例如，為了提高彈性體的機械性能，科研工作者們不斷嘗試各種方法，包括增加交聯密度，引入物理相互作用（氫鍵，離子鍵等），或者添加一些特定的添加劑/塑化劑，但幾乎所有的這些方法在增加彈性體模量的同時會帶來延展性的降低，反之亦然。

  近日，針對熱固性彈性體中模量和延展性此消彼長的問題，橡樹嶺國家實驗室曹鵬飛研究員團隊以聚二甲基硅氧烷（PDMS）彈性體為研究對象，分別通過物理和化學方法引入2-脲基-4-嘧啶酮（UPy）基團以及后續通過對UPy聚集態的調控，實現了同時增加彈性體的模量和拉伸長度的效果。通過理論模擬計算，小角X射線散射（SAXS），以及中子小角散射實驗(SANS)等，作者詳細分析了拉伸過程中化學鍵和物理相互作用的變化，從而為下一代高性能彈性體的設計和開發提供了一些思路。

圖1. 引入UPy基團前后所形成的彈性體網狀結構以及用于模擬計算的結構示意圖。

  第一種方法，作者通過物理方法引入的UPy修飾過的PDMS在原有的化學交聯體系中形成的物理-化學獨立穿梭交聯體系（pc-IPN），從而達到增加模量和延展性的目的。第二種方法，作者把UPy單元通過化學接枝到PDMS的側鏈上（cg-ECN），在交聯的過程中形成強的UPy-UPy相互作用，以及UPy聚集體，以達到同時增加彈性體模量和延展性的目的。DSC，SAXS，以及AFM測試結果證明了UPy聚集體的形成，同時揭示了UPy聚集體與PDMS交聯體系的相分離。

圖2. 彈性體機械性能的表征。

  通過動態熱機械分析發現（A），由于UPy之間的強相互作用以及UPy聚集體的形成，含有UPy的彈性體在不同溫度下具有顯著增加的彈性模量。從拉伸測試可以看出，通過物理-化學獨立穿梭交聯（pc-IPN，B）或化學接枝方法（cg-IPN, C）引入UPy以后，彈性體的模量和拉伸長度同時得到明顯的提高（D）。

圖3. （A）化學接枝彈性體在拉伸過程中化學鍵和物理相互作用的變化過程動態解析; (B)計算模擬出來的散射指標在不同拉伸率條件下的變化；（C）化學鍵在拉伸過程的斷裂情況。

  通過實驗數據并結合理論模擬計算，作者詳細闡述了拉伸過程中化學鍵和物理相互作用的變化，同時指出，彈性體模量和延展性的同時提升是UPy-UPy的強相互作用、UPy聚集體的形成、以及拉伸過程中UPy聚集體重排的協同作用引起的。

圖4. 調控UPy聚集體的形貌增加彈性體的模量：(A)調控前后UPy聚集態的變化；（B）具有不同UPy聚集態的彈性體的拉伸模量；（C）對照交聯彈性體（ECN）、物理化學穿梭彈性體（pc-IPN）、化學接枝彈性體（cg-ECN）和調控UPy 聚集態的化學接枝彈性體（cg-ECN''） 的楊氏模量和延展性；（D）小角X射線散射（SAXS）和 （E）中子小角散射(SANS)表征調控UPy 聚集體前后的化學接枝彈性體。

  基于圖3拉伸過程的分析，作者發現UPy聚集體對機械性能有著顯著影響。因此，作者通過分批使PDMS與UPy反應的方法來得到調控UPy聚集體的化學接枝彈性體，從而在進一步提高彈性體的模量同時不影響其延展性。SAXS和SANS實驗驗證了分枝狀UPy聚集體的形成。

  這項研究在聚二甲基硅氧烷體系中分別通過構建物理-化學獨立穿梭交聯體系（pc-IPN）和利用化學接枝方法（cg-IPN）引入UPy強相互作用以及后續對UPy聚集體形貌的調控，從而解決了一直以來困擾科研工作者們的彈性體模量和延展性此消彼長的問題。該工作對提高其它類型彈性體機械性能具有極大的借鑒意義。相關成果以“Surpassing the Stiffness-Extensibility Trade-off of Elastomers via Mastering the Hydrogen-bonding Clusters”為題，發表在最新一期的Matter上。第一作者為張震博士，通訊作者為曹鵬飛研究員。

  文章鏈接： https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(21)00569-5

通訊作者簡介：

  曹鵬飛于2008年，2010 年分別在天津大學獲得化學學士和高分子碩士學位，2015年獲得美國凱斯西儲大學高分子科學與工程博士學位，現為美國橡樹嶺國家實驗室正式研究員（Staff Scientist）。曹鵬飛研究員主要研究高性能高分子材料（功能性彈性體材料為主）的設計與合成、性能分析及其在能源和建筑工程領域的應用。以通訊作者或第一作者在Macromolecules、Angew. Chem. 、 Adv. Energy Mater.、ACS Energy Lett. 、 Adv. Funct. Mater.、Mater. Today等國際主流期刊發表論文40余篇，撰寫著作章節3部，獲得授權美國國家發明專利6項。曹鵬飛研究員領導研究團隊設計并合成了一系列高性能高分子材料用以解決能源和建筑工程領域的實際問題，申請并主持多個能源部研究項目，其主持的自修復的彈性密閉膠項目因其產業價值獲得2021年度科技界奧斯卡之稱的R&D 100 Award。曹鵬飛還獲得2021年美國化學會高分子青年研究獎（PMSE Young-Investigator Award，國家實驗室至今首位獲得者）， 擔任高分子旗艦雜志Macromolecules 編委 （2022-2024）和 Scientific Reports 科學編輯。