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  自然界通過對反應擴散動力學進行精細調控，設計出令人驚嘆的時空自組織圖案。骨單元作為皮質骨的基本單位，整體表現出圍繞哈弗斯管的同軸多片層結構，這種骨單元組織結構在骨骼的結構力學和生理功能中發揮著至關重要的作用，例如抵抗微裂紋，抑制破骨細胞生成，促進成骨和血管形成等。因此，以仿生自組織的方式構建類骨單元結構是生物醫用領域的重要挑戰。

  四川大學丁春梅副教授/李建樹教授課題組在《Small》期刊上發表了題為：“Self-Organized Spatiotemporal Mineralization of Hydrogel: A Simulant of Osteon”的論文，第一作者為2018級碩士吳明珍。利用水凝膠內外兩種反向離子濃度梯度形成的非平衡反應擴散體系，該課題組設計了一種簡單的礦化策略，可以在溫和的生理條件下制備出類骨單元結構的礦化凝膠。與傳統的礦化水凝膠相比，時空自組織礦化凝膠在不同層狀區域具有不同含量和晶型的磷酸鈣礦物，并進一步誘導成骨細胞的粘附、鋪展和成骨分化，實現了類骨單元的組織結構和細胞學行為。計算機模擬結果表明，反應離子濃度和體系的pH值起主導作用，與實驗結果一致。這項工作不僅為再生醫學領域提供骨修復的新思路，也為通過簡單的自組織方式制備時空圖案的新型材料提供參考。

圖1 水凝膠中時空自組織礦化結構。a) 礦化前后水凝膠對比。b), c) 光學顯微鏡和熒光顯微鏡下的時空自組織礦物分布。

圖2 不同礦化區域礦物表征。凝膠外層（Ⅰ）主要是片狀的羥基磷灰石晶體（HA），中間層（Ⅱ）主要是球狀的無定形磷酸鈣（ACP），內層（Ⅲ）主要是納米棒狀的磷酸氫鈣（DCPA）和磷酸八鈣（OCP）。

圖3 時空自組織礦化圖案對成骨細胞行為的調控。a) 鈣黃綠素染色礦物的熒光圖像。b) -f) MC3T3-E1細胞在不同礦化區域的粘附情況。由結果可以推斷，水凝膠不同礦化區域的礦物晶型對細胞的附著起著重要的作用。與ACP(II區)相比，細胞更傾向于附著在更穩定和高結晶度的晶體表面(I區和III區)。同時，對不同礦化區域表觀模量的測定g)，與不同礦化區域細胞粘附量的趨勢一致。因此，礦物的晶型和水凝膠的硬度可能會在不同區域的細胞行為中發揮協同作用。(h-l) 礦化水凝膠極大地促進了BMSCs骨髓間充質干細胞的成骨分化。

圖4 利用ANSYS 18 Fluent 軟件對時空自組織礦化凝膠形成進行模擬。a) 擴散前與b) 擴散后的凝膠圖像，c) 凝膠中的pH與礦物分布，表明反應離子濃度和體系pH值在類骨單元結構形成中起主導作用，與實驗結果一致，(d-i) 不同擴散時間的模擬結果。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202106649

  作者團隊簡介：

  四川大學高分子科學與工程學院李建樹教授課題組長期硬組織醫用高分子材料的基礎研究及產業轉化相關工作。