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  膜分離因其過程簡單、高效、能耗低、綠色環保等在水環境修復中獨樹一幟。Ti₃C₂T_x（MXene）作為一種快速發展的二維材料，受益于其豐富的表面化學和可控的層間通道，在構建先進的分離膜方面備受關注。迄今為止，MXene基分離膜的研究已經帶來了鼓舞人心的成就。然而，膜污染導致傳質阻力增大，縮短其使用壽命。光催化技術與膜分離結合可有效抑制膜污染。但傳統光催化材料存在能量利用率低、電子空穴對快速復合等局限，限制其發展。

 

  為適應環境，自然界中生物體進化出獨特結構和功能。貝殼作為大自然的杰作，內襯珍珠母呈現獨特層狀微結構，表面分泌的多巴胺賦予其良好自潔能力。基于仿生設計思路，長安大學顏錄科教授、寧波材料所陳濤研究員與清華大學王訓教授合作，結合g-C₃N₄和MXene納米片的優勢，通過溶劑熱誘導和隨后的界面自組裝，構建了一種先進的0D/2D/2D MXene基異質結薄膜（MXene@TiO₂/g-C₃N₄）（圖1A-1C）。由于MXene熱力學上的亞穩定性，0D TiO₂納米顆粒（NPs）在Ti₃C₂T_x納米片上均勻負載（圖1B）。TiO₂ NPs可以拓寬傳輸通道，并賦予0D/2D/2D異質結薄膜以抗污能力。同時，在Ti₃C₂T_x納米片上可以產生豐富的氧空位（O_V），捕獲光生載流子，抑制電荷重組，促進電子-空穴對的有效空間分離（圖1B）。基于氧空位、TiO₂ NPs和g-C₃N₄納米片的協同作用，MXene@TiO₂/g-C₃N₄薄膜顯示出較小的帶隙（～2.27 eV）。改善的電子能帶結構使異質結薄膜在可見光輻射下通過活性氧（?OH、?O₂^-）對污染物實現高效降解，從而提供良好的自清潔性能，有效抑制滲透通道堵塞并延長膜的使用壽命（圖1D）。 

圖2 （A）MXene@TiO₂/g-C₃N₄-1（MTC-1）異質結薄膜O 1s XPS譜；（B）MXene（M）、MXene@TiO₂（MT）、MXene@TiO₂/g-C₃N₄-0.5（MTC-0.5）和MXene@TiO₂/g-C₃N₄-1（MTC-1）薄膜的EPR譜圖；（C）M、MT、MTC-1、MXene/g-C₃N₄（MC）和g-C₃N₄薄膜的UV-vis光譜；（D）g-C₃N₄、MT和MTC膜的（Ahν）^1/2與hν的關系圖；MTC-1異質結的莫特-肖特基曲線（E）和XPS 價帶譜（F）。

  通過XPS和EPR證實MXene@TiO₂/g-C₃N₄-1（MTC-1）薄膜中氧空位的引入。O 1s XPS譜中，在531.6 eV結合能處觀察到明顯特征峰，對應氧空位的存在（圖2A）。根據EPR譜圖可知，除MXene膜以外，MT、MTC-0.5與MTC-1膜均在g=2.004處出現明顯的強峰，且隨著g-C₃N₄添加量的增加，特征峰強度并未發生明顯提高，進一步表明MTC-1薄膜中存在大量的氧空位（圖2B）。此外，MTC-1膜的紫外可見漫反射光譜吸收邊緣出現紅移，光吸收范圍向可見光區拓展，同時在400~700nm范圍內表現出拓展吸收（圖2C）。異質結的構建和氧空位的形成優化材料電子能帶結構，禁帶寬度為2.27 eV（圖2D-F）。

 

圖3 （A）MTC-1膜對C/W的循環分離性能；（B）M,MC,MT和MTC-1膜的初始和恢復通量（J₀：水通量，J₁：C/W通量，J₂：乙醇清洗后的水通量，J₃：光照后水通量）；（C）M,MT,MC,MTC-1膜的通量恢復率（FRR），總污染率（R_t），可逆污染率（R_ir）和不可逆污染率（R_ir）；（D）MTC-1膜對RhB的循環降解性能；（E）MTC-1膜污染前后的水下氯仿接觸角；（F）光催化前后MTC-1膜的XRD譜圖；（G）MTC-1膜的自清潔及光催化降解機理。

  該工作以“Shell Inspired Heterogeneous Membrane with Smaller Bandgap Toward Sunlight-activated Sustainable Water Purification”為題發表在《Chemical Engineering Journal》上。長安大學碩士研究生馮陽陽、長安大學駱春佳博士為共同一作，長安大學顏錄科教授、清華大學王訓教授、寧波材料所陳濤研究員、寧波材料所谷金翠博士為共同通訊。該工作得到陜西省重點研發計劃、寧波市公益科技項目、陜西省自然科學基礎研究計劃、中央高校基礎科學研究專項基金、長安大學教育基金等的支持。