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  近日，西安交通大學化學學院張志成教授團隊通過對分子結構設計，得到了具有較大介電常數（11.2）和高擊穿場強的新型聚氯乙烯基介電彈性體，實現了低驅動電場下的大應變（85 MV/m應變為-38%）。在相同電場強度下，該材料與現有報道的自支撐介電彈性體相比具有最大的形變量。此外，通過簡單工藝制備的自支撐柔性驅動器在低驅動電壓（150 V）即可產生明顯形變。該研究成果以Dielectric Elastomer with Excellent Electromechanical Performance by Dipole Manipulation of Poly(vinyl chloride) for Artificial Muscles under Low Driving Voltage Application 為題發表在Chem. Eng. J., 2022, 441, 13600上。

  不同于傳統的聚硅氧烷、聚丙烯酸和聚氨酯體系，本文首次采用無金屬催化還原的方法，得到氯乙烯與乙烯的無規共聚物。其中，氯乙烯含量為42 mol%的共聚物（P(VC-E)-4）是一種熱塑性彈性體。其機械性能如圖1所示。不論是從單軸拉伸曲線（圖1a）還是單軸壓縮曲線中（圖1b）中，P(VC-E)-4都表現出自發應力變硬的特征。利用橡膠狀態方程進行擬合，結果證明，P(VC-E)-4中鏈長的均方末端距與完全伸直鏈之比（β=0.098）遠高于未拉伸的VHB 4905（β=0.0049），即P(VC-E)-4在拉伸過程中更易產生應力變硬的現象。從聚合物的微觀結構來看，P(VC-E)-4中極性的氯乙烯鏈段因具有部分結晶而充當物理交聯點，拉伸變硬則是來源于乙烯鏈段由螺旋的α構象轉變為全反式的β構象（圖1c）。

圖1.（a）P(VC-E)-4和VHB 4905的單軸拉伸曲線；（b）P(VC-E)-4的單軸壓縮曲線；（c）P(VC-E)-4拉伸過程中微觀結構變化。

圖2.（a）P(VC-E)-4介電溫譜；（b）P(VC-E)s和PVC的擊穿場強；（c）P(VC-E)s和PVC的泄漏電流密度。

  從圖3a中可以看出，P(VC-E)-4在未拉伸條件下，獲得了高達-38%@85 MV/m的厚度方向形變。這也是已報道的未拉伸體系中，相同電場強度下的最大電致形變量。利用公式對其電致形變量進行模擬（s_z為厚度方向形變量，而ε₀和ε_r分別為真空和相對介電常數，E為外加電場強度，Y為楊氏模量）。結果發現，當介電常數ε_r取高電場強度下的介電常數值，楊氏模量Y取壓縮模量值時，公式模擬值（圖3a藍線）與實測值（圖3a黑點）擬合度高。這說明，未拉伸材料具有高擊穿電壓和大形變與材料的高介電常數和拉伸變硬有關。同時，材料還具有高達0.17 J/cm^-3的彈性能量密度（圖3b）和0.79的機電耦合系數（圖3c），遠高于相同電場下測試的未拉伸的VHB 4905（0.0027 J/cm^-3和0.26）。

圖3.（a）P(VC-E)-4和VHB4905的電致形變特性與模擬值；（b）P(VC-E)-4和VHB4905的彈性能量密度與模擬值；（c）P(VC-E)-4和VHB4905的機電耦合系數與模擬值。

  圖4a展示了將P(VC-E)-4作為介電彈性體制備一種自支撐的柔性驅動器。該驅動器在直流電場下應變圖像如圖4b所示，可以看出，該驅動器具有低驅動電壓（150 V, 10 MV/m），且在較低電場強度下大形變量（750 V, 50 MV/m）。而在相同電場條件下，未拉伸的VHB 4905形變量過小難以檢測。此外，該形變量分別是P(VDF-DB)-500和P(VDF-TrFE-CTFE)形變量的兩倍和五倍。由此可見，P(VC-E)-4以其優良的性能，簡單的工藝條件拓寬了介電彈性體的種類和應用前景。

    

圖4.（a）驅動器在電場下的形變示意圖；（b）驅動器在直流電場下應變與電場的關系。

  論文鏈接https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S138589472201498X

  課題組相關研究：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/zhichengzhang。

  課題長期招收儲能電介質、介電彈性體、聚合物鐵電壓電材料的等方向的碩博研究生。