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  近日，桂林理工大學(xué)甄士杰副教授聯(lián)合華南理工大學(xué)趙祖金教授在《Chemical Engineering Journal》期刊在線發(fā)表題為《Unraveling Non-covalent Coupling in Single-molecule Junctions: Enabling High-performance Stimuli-responsive Molecular Electronics》的研究論文。

  分子電子學(xué)的發(fā)展為下一代納米電子器件提供了新機(jī)遇，但構(gòu)建兼具可靠電極耦合和外部刺激響應(yīng)能力的單分子結(jié)仍面臨重大挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)共價錨定方案難以實(shí)現(xiàn)高效導(dǎo)電界面的動態(tài)調(diào)控，而非共價耦合體系中電極-分子界面的電荷傳輸機(jī)制尚不明確，尤其缺乏對電壓/光雙重刺激響應(yīng)的分子設(shè)計(jì)范式。深入理解非共價耦合中的電荷傳輸機(jī)制對單分子功能器件的理性設(shè)計(jì)與精準(zhǔn)構(gòu)筑至關(guān)重要，但相關(guān)研究仍較為匱乏。

  鑒于此，本研究創(chuàng)新性地利用六苯基苯（HPB）的環(huán)形空間共軛特性，通過HPB單元與金電極間的非共價耦合構(gòu)建性能優(yōu)異的刺激響應(yīng)型單分子結(jié)，實(shí)現(xiàn)無需化學(xué)錨定基團(tuán)的穩(wěn)定分子-電極鍵合。結(jié)合掃描隧道顯微鏡斷裂結(jié)（STM-BJ）技術(shù)與理論計(jì)算，證實(shí)HPB單元通過空間共軛形成高導(dǎo)電界面，其噪聲功率密度揭示空間傳輸主導(dǎo)機(jī)制。突破性地實(shí)現(xiàn)雙重刺激響應(yīng)：非共價鍵合的分子結(jié)表現(xiàn)出顯著的偏壓依賴性傳輸特性；此外，本研究設(shè)計(jì)合成了兩種光響應(yīng)型HPB肟酯分子，其經(jīng)光化學(xué)N?O鍵均裂產(chǎn)生的亞胺自由基可與金電極表面反應(yīng)形成共價Au?N鍵，從而構(gòu)建高穩(wěn)定性單分子結(jié)。這些結(jié)果證實(shí)，通過空間共軛效應(yīng)，HPB與電極的非共價耦合能在金電極表面形成強(qiáng)效的單分子結(jié)，其電導(dǎo)可通過簡單外場刺激進(jìn)行調(diào)控。該工作為開發(fā)高開關(guān)比分子器件提供了新思路，也為非共價相互作用的結(jié)構(gòu)與電學(xué)特性研究提供了獨(dú)特見解。

  文章第一作者是桂林理工大學(xué)張騰碩士，桂林理工大學(xué)甄士杰副教授、李美靜博士、喻敬賢教授、華南理工大學(xué)趙祖金教授為論文共同通訊作者。該工作得到國家自然科學(xué)基金和廣西科技計(jì)劃等項(xiàng)目資助。

圖1分子通過巰甲基共價鍵與HPB非共價鍵雙模式連接金電極（左）；紫外光解生成亞胺自由基-金共價鍵單分子結(jié)（右）的示意圖。

圖2 OPE2, ZL-01, ZL-02, ZL-03和ZL-04的單分子電導(dǎo)特性及閃爍噪聲分析

圖3 OPE2, ZL-01, ZL-02和ZL-03在不同偏壓下的單分子電導(dǎo)特性；ZL-05和ZL-06的光物理性質(zhì)與電子順磁共振表征以及光解前后的單分子電導(dǎo)特性

圖4分子軌道計(jì)算以及電子輸運(yùn)的理論模擬與性質(zhì)分析

  論文信息：Unraveling Non-covalent Coupling in Single-molecule Junctions: Enabling High-performance Stimuli-responsive Molecular Electronics

  Teng Zhang¹, Tianwei Li¹, Jinshi Li², Zifan Yu¹, Hong Chen¹, Meijing Li¹*, Jingxian Yu^1,3*, Shijie Zhen¹*, Zujin Zhao²*

  論文鏈接: https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894725065295?casa_token=1TbqSNYW64sAAAAA:4ux1BOHF2TxG3KpSLQlhehrewaNSgyzRxlxY5dbsVOk33puBkg_eSjAHW5dP5KYUp3XvKXQvKg