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香港大學徐立之課題組《Nat. Commun.》: 基于聚合物納米纖維超連接網絡的超強多功能氣凝膠

2022-07-25 來源：高分子科技

自然界生物廣泛利用微纖維網絡構筑高效的承重組織結構，并啟發人們對于輕質，高強的多功能氣凝膠的開發和利用。其中包括：基于增材制造技術制備具有理想力學性質的超材料，但缺乏大批量生產的能力；溶膠-凝膠法制備高硬度的無機氣凝膠，但其不具備大尺度的形變能力；聚合物纖維的自組裝制備仿生的纖維網絡結構，但由于纖維之間缺乏有效的相互作用，目前仍然難以合成高力學強度的結構。仿造自然界的結構材料，人工合成高力學性能的三維微纖維網絡結構仍然面臨挑戰。

近日，香港大學機械工程系徐立之教授團隊報道了基于芳綸納米纖維和聚乙烯醇自主裝形成的復合納米纖維網絡超強氣凝膠。在納米尺度下，由于構成纖維網絡的高分子間的相互作用，纖維和纖維之間形成的節點具有很高的強度和連接度，賦予了該復合納米纖維氣凝膠理想的硬度和強度。并且在大尺度形變下，節點的持續斷裂提供了大量的能量耗散，使得該氣凝膠的斷裂能（~4700 J/m²）比一般氣凝膠高出幾個數量級。在Maxwell 樞接框架結構中加入纖維的屈曲，纖維之間的轉動和分離阻力，以及節點的斷裂條件，有效模擬和預測這種微纖維交聯網絡的力學性質，并揭示了纖維之間的高連接度對材料整體力學性能的關鍵性作用。此外，作者通過簡單的加工技術，制備了各種功能結構，證明該材料在空氣濾膜，可穿戴電子器件和熱隱身方面的應用潛力。該工作以“Ultrastrong and multifunctional aerogels with hyperconnective network of composite polymeric nano?bers” 為題發表在《Nature Communications》（Nat. Commun. 13, 4242 （2022））。文章的共同通訊作者是香港大學機械工程系徐立之教授和香港大學機械工程系林原教授。共同第一作者為博士研究生何慧敏和博士后研究員魏茜。

圖1，氣凝膠材料的結構和設計

制備過程如下：芳綸納米纖維和聚乙烯醇分散在DMSO中，經過溶劑交換和超臨界干燥，高分子之間由于強氫鍵相互作用收縮形成了具有高節點連接度的納米纖維網絡。由于可逆的氫鍵相互作用，非取向纖維網絡可以通過力學誘導形成取向結構。通過簡單的成型工藝，制備了塊狀和半透明薄膜狀的氣凝膠樣品。該氣凝膠材料可以承受超自身重量數萬倍以上的載荷。簡單的合成方法可以實現大規模高強度氣凝膠的高效制備。

圖2，力學性能表征和對比

力學測試表明該氣凝膠在76%孔隙率的條件下具有187.6 MPa的拉伸模量，6.3 MPa的拉伸強度和~4700 J/m²的斷裂能。經過取向的氣凝膠在沿著取向的方向具有4.3 GPa的拉伸模量和89.3 MPa的強度，這分別比垂直取向方向高出了4.2和3.7倍。這些力學性能遠高于已報道的其他氣凝膠體系，說明其微觀尺度的結構對于其力學性能的重要意義。

圖3，纖維網絡結構和力學性能的模型構建和理論模擬

通過建立面心立方網格并對其中纖維段的隨機刪除，來調控模型中纖維網絡節點的連接度。理論模擬展示了高連接度對納米纖維網絡力學性能的關鍵性作用。該模型考慮了纖維網絡在形變過程中纖維的屈曲，纖維之間的轉動和分離阻力，以及節點的斷裂。該模型很好得符合實驗數據，并表明了節點的連接度和強度對纖維網絡力學性能的重要作用。該研究結論不僅從微觀結構角度解釋了該納米纖維網絡氣凝膠優異的力學性質，并對高強纖維網絡的設計提供了思路。

圖4，材料在空氣濾膜，可穿戴電子器件和熱隱身方面的應用

基于該氣凝膠優異的力學性質，以及其對紅外光的吸收特征和氣凝膠本身的多孔和隔熱性質，該氣凝膠的膜材料可以應用在對空氣中微生物和粉塵的過濾，成為可穿戴電子器件的結構支撐材料，作為有效的隔熱材料并在某些條件下用于有效屏蔽人體發出的紅外信號。從工程學的角度，該氣凝膠由于其優異的力學特性，多孔以及可加工性，還可應用于航空航天，能量開發和儲存，生物醫用等領域，并且對新材料的設計和創新提供機會。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-31957-2

課題組主頁：https://xulizhi.hku.hk

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（責任編輯：xu）

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