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  形狀記憶聚合物水凝膠 (SMPHs) 是一類智能軟材料，結晶、超分子作用、離子配位、疏水締合等可鎖定聚合物鏈，固定臨時形狀，在受到外界刺激（例如 pH 值、溫度、光和溶劑作用）時發生解鎖、變形。SMPH在驅動器、仿生機器和生物醫學設備方面有重要應用前景。然而，許多 SMPH機械性能較差，特別是易發生膨脹，制約了其應用。研究制備非溶脹型高強韌水凝膠，是SMPH方向亟待解決的關鍵科學問題之一。

  常用的水凝膠增強、增韌策略往往影響水凝膠變形性能。中山大學材料科學與工程學院付俊教授團隊使用膠束作為疏水締合交聯劑，制備了一系列高強韌、抗疲勞、響應型水凝膠（ACS Macro Lett 2014, 3, 496-500; ACS Appl Mater Interfaces 2016, 8, 26326-26331），揭示了膠束交聯增強增韌機理（J Polym Sci Polym Phys 2018, 56, 865-876），并應用于制備宏觀組裝水凝膠驅動器（J Mater Chem B 2018, 6, 257-26）和傳感器（ACS Appl Mater Interfaces 2020, 12, 51969-51977）。

  近期，該團隊研究發現，Pluronic F127 (F-127)膠束可通過氫鍵和疏水締合與聚甲基丙烯酸-2-羥乙酯 (PHEMA)作用，合成了新型非溶脹的pH響應聚合物水凝膠（圖1）。運用FT-IR和¹H NMR研究證實了F-127 膠束與 PHEMA 鏈之間存在廣泛的氫鍵作用。該團隊與中國散裂中子源的科學家團隊合作，首次運用中子散射研究了水凝膠中的相分離結構，發現在水凝膠網絡中，低水溶性的PHEMA分子鏈形成相分離團簇結構，平均回轉半徑約80 nm。

圖1 由F-127和HEMA構建非溶脹聚合物水凝膠 PHFG 的示意圖

  聚合物水凝膠PHFG具有pH響應性。核磁共振研究表明，鹽酸可使PHEMA 側鏈的部分羥基、羰基質子化，從而破壞F-127和 PHEMA 鏈之間的氫鍵，削弱了F-127和PHEMA網絡之間的相互作用，PHEMA團簇變得親水溶脹，從而導致水凝膠膨脹、變得透明。用NaOH中和水凝膠中的HCl后，聚合物凝膠幾乎可以恢復到原來的性能。

圖 3 （a）PHFG 的自愈合行為及（b）可能的自愈機理

  此外，研究發現，PHFGs水凝膠部分脫水后，產生內應力而形成花邊翹曲結構，遇水溶脹后恢復到初始平直狀態。利用PHFG水凝膠的形變與水響應行為，研制了智能開關和形狀記憶材料。

圖4 可逆智能開關

圖5水凝膠形狀記憶與仿生驅動

  總之，該團隊報道了一種基于氫鍵、疏水締合作用，通過膠束交聯制備新型非溶脹響應型水凝膠的新方法。疏水締合與相分離微區協同作用，賦予水凝膠出色的非溶脹性能、強度韌性、響應性、自愈合性能，為拓展水凝膠在智能開關、形狀記憶、仿生驅動等方面的應用提供了新思路。

  該工作以“Non-swelling, super-tough, self-healing, and multi-responsive hydrogels based on micellar crosslinking for smart switch and shape memory”為題發表在Chem. Eng. J.上。

  文章鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722038293

付俊教授簡介

  中科院“百人計劃”、中山大學“百人計劃”、浙江省杰出青年基金入選者。Wiley出版社Journal of Polymer Science編輯，英國皇家學會學術期刊J Mater Chem B和Materials Advances編委。2005年博士畢業于中國科學院長春應用化學研究所高分子物理與化學國家重點實驗室。2005年至2007年留學于德國馬普高分子研究所，2007年至2010年留學于美國哈佛醫學院附屬麻省總醫院。2010年加入中科院寧波材料所，任研究員，博導。2019年8月加入中山大學材料科學與工程學院，任教授，博導。

  主要研究高性能水凝膠制備與構效關系，響應型水凝膠驅動器；水凝膠柔性傳感器與可穿戴設備，水凝膠組織工程材料，生物3D打印等方面的研究。

  研究成果已在Adv Funct Mater, Chem Eng J, Mater Horizons, Chem Mater, ACS Appl Mater Interfaces, ACS Macro Lett, Macromolecules, Chem Commun等高水平期刊發表論文130多篇，出版英文專著1部，全部論文累計被引用近7000次，H指數43。授權美國發明專利1項，世界發明專利1項，中國發明專利30多項。

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