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  熱電轉換效應具有將熱能直接轉換為電能的特性，相對于其他類型能量轉換技術，柔性熱電器件可實現無移動部件的便攜式全天候工作，為多數物聯網用可穿戴電子設備的持續供電提供了新型技術支持。由熱電紗線（TEF）編織成的三維熱電織物（TET）具有面內能量轉換、動態曲面變形和穿戴舒適等獨特優勢。然而，采用金屬電極連接p型與n型段會因所產生的大接觸電阻而造成低輸出性能。研究人員傾向于直接紡制連續交替的p-n分段式熱電紗線（p-n segmented TEF），但因絕緣物質的加入而破壞了導電連接并損失熱電性能。目前，通過傳統紡絲工藝自動連續地規模化制備具有高熱電性能和可織造性良好的交替p-n segmented TEF的方法仍舊缺乏。

  近期，東華大學張坤教授S.M.A.R.T.團隊開發了一種可自動化規模制備的具有高熱電性能的交替p-n segmented TEF的方法，具體為采用濕法紡絲方式連續地將p型段與n型段通過一個Y型針頭周期性地交替擠出在丙酮中凝固成絲。該p-n segmented TEF展現出了高熱電性能及良好的機械強力，且p與n段和內電極間的接觸電阻遠低于所報道的相似研究。通過傳統刺繡工藝，該p-n segmented TEF被成功編織入間隔織物，所制備的三維TET具有高柔性和良好的熱電輸出性能，展現出優異的動態曲面變形特點，有望為一系列可穿戴電子產品供電。相關工作以“Direct Wet-Spun Single-Walled Carbon Nanotubes-Based p-n Segmented Filaments toward Wearable Thermoelectric Textiles”為題，在美國化學學會（ACS）雜志《ACS Applied Materials & Interfaces》發表。

圖一 交替濕紡p-n segmented TEF的過程示意圖

  首先，作者通過調節p型熱電材料SWCNTs的n型摻雜劑polyethyleneimine（PEI）的濃度，確定了10 wt% PEI摻雜可獲得最優n型熱電特性。隨后交替濕紡p-n segmented TEF，并通過能譜分析表征其p-內電極（interelectrode）-n各段的氮元素（PEI的特征元素）含量和測試各段熱電特性，確定了p-interelectrode-n在segmented TEF內的周期性排布。并且所具有的機械強力103.80 MPa可支持后續應用研究。 

圖二 p-n segmented TEF的實物圖、掃描電鏡與能譜分析圖及熱電特性與機械強力

圖三 segmented TEF中p-interelectrode-n的能帶結構、界面勢壘分析及p、n段與銀膠電極連接所形成的接觸電阻對比

  基于p-n segmented TEF優異的機械性能和良好的周期性熱電性能，研究人員將p-n segmented TEF以刺繡工藝穿入間隔織物制備了三維TET，該TET展現出良好的輸出性能及優異的柔性和動態曲面變形能力，具有為一系列可穿戴電子器件供電的前景。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c12798