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  生活中，膠粘劑被廣泛用于粘接各種不同物品。近年來，迅猛發(fā)展的柔性電子產(chǎn)品，如柔性顯示器，可拉伸觸摸面板，可折疊屏幕，皮膚電子，植入式醫(yī)療設(shè)備，和軟體機(jī)器人等，給膠粘劑帶來了新的挑戰(zhàn)，即如何以柔性的方式組裝各種組件。現(xiàn)有的聚合物膠粘劑，如典型的壓敏膠(PSA)，雖然滿足柔軟和可拉伸的要求，但固有的粘彈性特性嚴(yán)重阻礙了其在工程實(shí)踐中的應(yīng)用。例如，在循環(huán)拉伸下殘余應(yīng)變會逐漸累積從而引起屈曲、松弛會產(chǎn)生的殘余應(yīng)力、以及粘合劑和被粘物之間的應(yīng)變不匹配會導(dǎo)致褶皺，這些現(xiàn)象往往進(jìn)一步發(fā)展成界面開裂和應(yīng)力腐蝕，最終導(dǎo)致器件實(shí)效。盡管近年來研究者們致力于開發(fā)粘彈性較小的膠粘劑，但是目前采用的方法大多通過調(diào)節(jié)和改性單網(wǎng)絡(luò)聚合物的方法，這就不可避免地遇到膠粘劑的一個本征矛盾，即超彈性和粘附性之間的矛盾。

  研究人員以聚（丙烯酸丁酯）為本體，以聚（丙烯酸丁酯-co-丙烯酸異冰片酯）為表面來舉例說明這一原理（圖2A）。通過調(diào)節(jié)交聯(lián)劑的含量，制備了一系列的聚丙烯酸丁酯超彈本體和聚（丙烯酸丁酯-co-丙烯酸異冰片酯）強(qiáng)粘表面。最終選取交聯(lián)劑含量為2%的聚丙烯酸丁酯（PBA-2%）為超彈本體，其遲滯為0.9%，而表面粘接能只有6.44 J m^-2；交聯(lián)劑含量為0.1%的聚（丙烯酸丁酯-co-丙烯酸異冰片酯）[P(BA-co-IBA)-0.1%]為粘接表面，其粘接能有2028 J m^-2, 而遲滯為35.4% (圖2D，2F)。通過分子間設(shè)計，粘接層預(yù)聚物在本體材料形成的拓?fù)淅p結(jié)或者通過表面修飾二苯甲的方法嫁接聚合物的方法，形成本體聚合物和表面粘接聚合物強(qiáng)的界面。最終獲得的超彈膠HEA，在100%應(yīng)變下表現(xiàn)出4%的低遲滯和270 J m^?2的強(qiáng)粘附，其拉伸性能與本體相當(dāng) (圖2B-G)。通過柱狀圖對比了各類彈性體的本體遲滯值 (圖2E) 和表面粘接能 (圖2G)。

  在使用壽命周期內(nèi)，粘合劑通常需要經(jīng)受持久的靜態(tài)/循環(huán)載荷。研究人員分別分析了超彈膠HEA在兩種工況下的長期穩(wěn)定性：單軸拉伸工況和剪切工況。單軸拉伸工況（圖4A）中，研究人員分別對HEA、PBA-2%、P(BA-co-IBA)-0.1%進(jìn)行了動態(tài)循環(huán)加卸載的穩(wěn)定性測試（圖4B），以及靜態(tài)松弛性能的研究（圖4C）。剪切工況（圖4D）中，由于本體材料PBA-2%弱的粘接表面，研究人員對比了HEA、P(BA-co-IBA)-0.1%的靜態(tài)蠕變性能（圖4E）和松弛性能（圖4F）。很明顯，HEA具有更好的穩(wěn)定性。

  超彈膠兼具超彈性和粘附性，使得一些新的器件功能得以實(shí)現(xiàn)，例如無基線漂移的強(qiáng)粘附離子傳感器和柔性折疊屏。對于離子傳感器（圖5A-F），研究人員通過將二（三氟甲磺酰）亞胺鋰（LiTFSI）加入到超彈膠各基質(zhì)中，合成了一種可拉伸、彈性和粘附的離子導(dǎo)電HEA。該HEA離子傳感器，在循環(huán)加卸載過程中，具有恢復(fù)速度快，信號不漂移等優(yōu)點(diǎn)，相較于大殘余應(yīng)變變化下電阻值漂移的粘彈膠而言，在離子傳感器上的應(yīng)用更有優(yōu)勢。此外，研究人員展示了HEA在模擬折疊屏方面的應(yīng)用（圖5G-J）。這種使用軟粘合劑組裝多層不同力學(xué)性能疊層結(jié)構(gòu)正在變得普遍，例如，便攜式設(shè)備的柔性、可折疊的屏幕，其承載的重復(fù)變形是不可避免的。然而，當(dāng)現(xiàn)有的光學(xué)透明粘合劑粘附在更高模量的粘附物上時，并且經(jīng)受反復(fù)變形后，會發(fā)生蠕變，導(dǎo)致界面斷裂或起皺，這兩者都顯著降低了器件的光學(xué)性能。而HEA緩解了這一問題，在循環(huán)彎曲剪切滑移中，也依舊高效工作。

  綜上所述，該文章報道了一種通過解耦聚合物網(wǎng)絡(luò)中的超彈性和粘附性來設(shè)計合成可拉伸的超彈膠(HEA)。所得到的HEA在100%應(yīng)變下具有低遲滯4%，粘接能高達(dá)270 J m^?2，優(yōu)異的光學(xué)透明度，熱穩(wěn)定性，以及抗循環(huán)疲勞、松弛和蠕變的長期穩(wěn)定性。另外，該工作進(jìn)一步展示了基于HEA特有性質(zhì)而實(shí)現(xiàn)的兩個應(yīng)用：離子傳感器和疊層薄層壓板結(jié)構(gòu)。所提出的HEA原理簡單而通用，其設(shè)計和合成為廣泛的工程應(yīng)用提供了豐富的可能性。

  該工作最近以“Stretchable Heterogeneous Polymer Networks of High Adhesion and Low Hysteresis”為題發(fā)表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》上。文章第一作者是南方科技大學(xué)力學(xué)與航空航天工程系博士研究生張平；合作作者包括南方科技大學(xué)力學(xué)與航空航天工程系博士研究生周偉裕、何耘豐，研究助理徐子怡以及材料科學(xué)與工程系碩士研究生李懋春；通訊作者為南方科技大學(xué)力學(xué)與航空航天工程系楊燦輝助理教授和洪偉教授。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c12658

  下載：Stretchable Heterogeneous Polymer Networks of High Adhesion and Low Hysteresis