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  水凝膠由于其良好的生物相容性受到廣泛關注，應用于生物醫學和軟機器等領域。動態化學鍵交聯的水凝膠是一類具有特殊性能的材料，動態鍵在外界刺激下（如溫度，pH，紅外或紫外線等），被激活斷鍵或恢復，含動態鍵的軟材料往往具有一些特殊的性能，例如自愈合、可控降解等。研究動態化學鍵交聯的水凝膠的本構關系、斷裂和疲勞對于其功能應用具有重要意義。

1. 動態鍵交換導致的應力釋放

  帶裂紋的動態水凝膠在拉伸時，裂紋尖端存在明顯的應力集中；當施加紫外光刺激時，動態鍵斷開并重新組合，聚合物網絡結構重排，其中新形成的高分子鏈不承受應力，使得裂紋尖端附近的應力集中程度降低，延緩了裂紋的擴展（圖1a）。本文以二硫鍵作為動態化學鍵，采用聚丙烯酰胺單網絡水凝膠，闡釋了動態交聯水凝膠的光可控力學行為（圖1b,c）。從應力松弛曲線與光彈實驗中可以看到明顯的應力松弛行為（圖1d,e） 

2. 動態水凝膠的斷裂

2.1光化學反應和粘塑性模型

圖 3.（a）動態水凝膠的松弛試驗和理論對比（b-c）有無光照下純剪切試樣的拉伸曲線（理論和實驗對比）（d）不同加載速率下的拉伸曲線。

2.2動態水凝膠的斷裂韌性

3. 動態水凝膠的疲勞斷裂

圖 7. 疲勞裂紋擴展速率和能量釋放率的關系

4.結論

  本文研究了光可控動態化學交聯水凝膠的變形和斷裂行為，基于光化學反應和塑性流動建立了相應理論模型描述了水凝膠單軸拉伸、蠕變和松弛等條件下的力學行為。研究表明，動態過程對水凝膠的斷裂行為有著顯著影響，紫外光照射可在一定的加載速率下增加水凝膠的斷裂韌性和疲勞閾值。

  論文共同第一作者為哈佛大學博士研究生楊航和西安交通大學航天航空學院研究生陳曦，通訊作者為西安交通大學唐敬達副教授和哈佛大學Joost J. Vlassak 教授。

  論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0022509622002605