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  溶脹是傳統水凝膠的一個典型特征，但在很多情況下它卻是一把雙刃劍。由于水凝膠的聚合物骨架通常帶有大量的親水側基，在水性環境中，大量的水容易滲入水凝膠網絡，導致溶脹的發生。盡管溶脹有利于水凝膠在超吸水劑、尿不濕、堵漏劑等領域的應用，但在新興領域如柔性電子材料中，溶脹是水凝膠的一個固有缺點。一方面，水凝膠溶脹導致的體積膨脹容易造成其與非溶脹干燥基材之間的界面失配，影響設備的正常功能。另一方面，溶脹通常會導致水凝膠網絡中聚合物分子鏈的稀釋，從而降低其機械性能，妨礙相應器件的力學可靠性。因此，構建穩定耐用的水下柔性電子面臨的一個關鍵挑戰就是實現水凝的抗溶脹行為。

  水凝膠的溶脹機理是聚合物-水相互作用力和聚合物分子鏈彈性回縮力之間的競爭平衡。前者促進溶脹，后者抵抗溶脹。為了實現水凝膠的抗溶脹性，需要減弱聚合物與水的相互作用，增強分子鏈回縮力。傳統抗溶脹水凝膠的發展依賴于增加化學交聯密度來增加彈性回縮力，但這會使凝膠的硬度大大提高，柔性和斷裂韌性下降，從而阻礙了實際應用。目前，更多的努力是削弱水凝膠中聚合物-水的相互作用，如引入疏水締合、雙網絡結構、離子絡合物等。這些方法使水凝膠具有理想的抗溶脹和機械性能。

盡管研究者們在開發抗溶脹水凝膠方面取得了大量突破，但目前來說，此類水凝膠的制備方法仍然復雜且耗時。完成凝膠化通常需要幾個小時甚至幾天的時間，不適合快速大規模生產。快速制備高性能抗溶脹水凝膠仍然是目前該領域的一個挑戰。

  為解決以上難題，在本工作中作者利用MXene激活鏈引發和鋯離子(Zr⁴⁺)誘導交聯的協同作用，在無需任何外部能量輸入的情況下，實現丙烯酸/明膠預聚液的常溫快速凝膠化(10¹秒)。制得的水凝膠表現出UCST行為，在常溫下兼具優異的機械、抗溶脹以及導電能力。利用該凝膠作為傳感模塊組裝水下無線通訊裝置，成功演示了水下到地面摩斯密碼的無線實時傳輸，為強韌抗溶脹水凝膠的超快制備提供了新的思路。

  相關研究結果以“Rapid Gelation of Tough and Anti-Swelling Hydrogels Under Mild Conditions for Underwater Communication”發表在Advanced Functional Materials, 論文的第一作者為四川大學高分子學院研究生皮夢焓，通訊作者為崔為副研究員，冉蓉教授。

圖1. 快速制備抗溶脹水凝膠的策略及其與其他抗溶脹水凝膠體系的綜合性能對比。

  MXene與熱引發劑APS混合時能夠在室溫條件產生大量的自由基，由此迅速引發丙烯酸的聚合。同時，前驅液中的Zr⁴⁺可以迅速交聯生成的聚丙烯酸分子鏈，從而實現快速凝膠化。為了實現抗溶脹性能，體系中同時引入明膠，通過明膠與聚丙烯酸之間的動態氫鍵，使得水凝膠的上臨界共溶溫度(UCST)高于室溫，實現其在室溫下的抗溶脹性能。

圖2. 通過MXene激活鏈引發和Zr⁴⁺誘導交聯的協同作用實現水凝膠快速凝膠化。

  MXene是室溫下快速凝膠化的關鍵，不含MXene的前驅液在室溫下無法凝膠；而不含Zr⁴⁺的前驅液由于缺乏Zr⁴⁺的強交聯作用只能實現緩慢的部分凝膠化；當且僅當前驅液同時包含MXene和Zr⁴⁺時才能夠實現快速且完整的凝膠化。此外，凝膠化時間(22s-289s)可以通過調整MXene和Zr⁴⁺的含量來簡單控制。

圖3. MXene和Zr⁴⁺含量對凝膠網絡結構和力學性能的影響。

  通過改變MXene和Zr⁴⁺的含量可以在寬范圍內輕松調控水凝膠的內部孔結構以及力學性能。

圖4.復合水凝膠的UCST行為。

圖5.復合水凝膠的抗溶脹性能。

圖6.抗溶脹復合水凝膠的導電性能。

圖7. 抗溶脹復合水凝膠作為水下通信器模塊的演示。

  基于導電抗溶脹凝膠優異的水下靈敏度，進一步論證了該水凝膠通過摩斯密碼傳遞信息的實際水下應用。“UP”和“SOS”等指令可以通過水凝膠將身體部位的特定運動轉換為電信號無線傳輸至地面的解碼器并生成可見的英文字母。

  總結：同時在水凝膠體系中實現快速凝膠化、抗溶脹性能、高機械性能和導電性對快速制備可靠的水下柔性電子設備具有極其重要的意義，但又極具挑戰性。這項工作通過一種簡單的協同策略將這些功能集成在水凝膠體系，為開發下一代水下應用的濕軟材料提供了借鑒。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202210188