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  大多數(shù)生物體包含著各種軟組織，它們通常具有從分子到宏觀尺度的多級結(jié)構(gòu)、豐富的物理化學(xué)特性以及復(fù)雜的功能性等，例如，肌腱、肌肉和韌帶等。這些天然組織具有較高的水含量(50-70%)，但同時表現(xiàn)出優(yōu)異的強韌性，能夠承受百萬次兆帕量級的應(yīng)力加載。人工合成的水凝膠是一類重要的軟物質(zhì)材料，由于其整合了固體和液體的性質(zhì)，使其在構(gòu)筑傳感、柔性電子、驅(qū)動、涂層、光學(xué)、集水等領(lǐng)域的功能器件和機械設(shè)備方面受到廣泛的關(guān)注。然而，具有簡單組分和結(jié)構(gòu)的合成水凝膠與天然生物組織相比，因其較低的聚合物密度、高含水量以及不均勻的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)等因素而導(dǎo)致機械性能較差，使其無法滿足許多重要工程領(lǐng)域的應(yīng)用需求。因此，設(shè)計具備結(jié)構(gòu)化高強韌的人造水凝膠是目前軟物質(zhì)設(shè)計領(lǐng)域的難點和熱點。

圖1. 超分子共聚水凝膠的氫鍵設(shè)計及制備原理

  通過N-丙烯酰基氨基脲（NASC）和丙烯酸（AA）單體的自由基共聚，制備了一種具有大量氫鍵（O-H…：O和N-H…：O）構(gòu)成的聚N-丙烯酰基氨基脲-丙烯酸超分子水凝膠（PNA），計算結(jié)果進一步表明該水凝膠體系具有高的氫鍵結(jié)合能。事實上，由于強氫鍵相互作用導(dǎo)致的嚴(yán)重相分離，使得NASC和AA很難在純水中形成均勻的水凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。為此，引入二甲基亞砜（DMSO）破壞氫鍵結(jié)構(gòu)，然后再通過相轉(zhuǎn)化誘導(dǎo)氫鍵重建，最終形成超強韌的物理交聯(lián)PNA水凝膠（圖1）。

圖2. 水凝膠的應(yīng)變誘導(dǎo)微相分離

圖3.水凝膠的機械性能

  PNA水凝膠具有優(yōu)異的機械性能，通過與各種類型的水凝膠、軟骨以及天然橡膠的斷裂能和斷裂強度進行比較得出，光固化3D打印的PNA水凝膠具備了優(yōu)異的拉伸強度的同時，還能具備超高的斷裂能（171.1±34.3 kJ m^?2），優(yōu)于大多數(shù)之前所報道的韌性水凝膠、生物組織以及天然橡膠（圖3）。

圖4.水凝膠的溫度刺激響應(yīng)行為

圖5.水凝膠支架的力學(xué)性能和生物相容性能

圖6. 體外模擬水凝膠支架的植入和藥物釋放過程

  通過體外模擬水凝膠支架的植入病變處驗證了其可行性。將水凝膠支架壓縮并與醫(yī)用導(dǎo)絲相固定，當(dāng)水凝膠支架通過醫(yī)用導(dǎo)絲遞送到指定位置時，支架隨著溫度升高而逐漸展開，與傳統(tǒng)依靠氣囊輔助的支架植入相比，該溫度響應(yīng)性水凝膠支架可以在植入后自主打開（圖6）。

  文章信息：Jiayu Wu, Zhixing Zhang, Zhenyuan Wu, Desheng Liu, Xingxing Yang, Yixian Wang, Xin Jia*, Xin Xu, Pan Jiang*, and Xiaolong Wang*, Strong and Ultra-Tough Supramolecular Hydrogel Enabled by Strain-Induced Microphase Separation, Advanced Functional Materials, 2022, 2210395.

  全文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202210395

研究團隊簡介

  王曉龍，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所固體潤滑國家重點實驗室研究員，3D打印摩擦器件組組長，博士生導(dǎo)師，石河子大學(xué)“綠洲學(xué)者”講座教授。中國機械工程學(xué)會增材制造分會委員，甘肅省材料學(xué)會理事，《Coatings》和《摩擦學(xué)學(xué)報》編委。主持國家自然科學(xué)基金重點項目，面上項目，中科院“西部之光”人才培養(yǎng)計劃重點項目等。在Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Chem. Mater., Chem. Eng. J.等國際著名期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文100余篇，獲授權(quán)中國發(fā)明專利20余件、美國專利2件。曾獲2021年IAAM Scientist Award（國際先進材料協(xié)會科學(xué)家獎），甘肅省專利獎一等獎1項。發(fā)展了梯度光固化增材制造系統(tǒng)、3D打印聚酰亞胺、3D打印結(jié)構(gòu)化功能水凝膠，3D打印彈性體、通用型3D打印光敏樹脂并完成了技術(shù)成果的轉(zhuǎn)移轉(zhuǎn)化，與甘肅普瑞特科技有限公司、義烏新光樹脂等高新企業(yè)達成了戰(zhàn)略合作關(guān)系。

  賈鑫，男，1976年出生，博士，教授，博士生導(dǎo)師，中國化學(xué)會高級會員，中國化學(xué)會農(nóng)業(yè)化學(xué)專業(yè)委員會委員，青年化學(xué)工作者委員會委員，石河子大學(xué)學(xué)報副主編，石河子大學(xué) “3152”領(lǐng)軍人才，中科院蘭州化學(xué)物理研究所固體潤滑國家重點實驗室客座教授。并獲得中央組織部會同教育部、科技部、中科院共同啟動的“西部之光”優(yōu)秀訪問學(xué)者（“西部之光”人才培養(yǎng)計劃實施20周年之際，每省1名），新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團科技進步二等獎(自然學(xué)科最高獎項)，新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團維穩(wěn)戍邊勞動獎?wù)拢琋SFC-新疆聯(lián)合基金優(yōu)秀本地青年人才等榮譽稱號。現(xiàn)從事的研究領(lǐng)域為功能高分子的設(shè)計及合成、控制釋放技術(shù)、材料表界面修飾及高分子材料在農(nóng)業(yè)中的制備及應(yīng)用。近年來主持國家自然科學(xué)基金及省部級課題11項，申請國家發(fā)明專利20余件，以第一作者或通訊作者在Chemical Science, Applied Catalysis B: Environmental，Journal of Materials Chemistry A, Carbon, Nanoscale, ACS Applied Materials & Interfaces, Macromolecular Rapid Communications等高水平SCI雜志收錄文章60余篇。