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  大多數生物體包含著各種軟組織，它們通常具有從分子到宏觀尺度的多級結構、豐富的物理化學特性以及復雜的功能性等，例如，肌腱、肌肉和韌帶等。這些天然組織具有較高的水含量(50-70%)，但同時表現出優異的強韌性，能夠承受百萬次兆帕量級的應力加載。人工合成的水凝膠是一類重要的軟物質材料，由于其整合了固體和液體的性質，使其在構筑傳感、柔性電子、驅動、涂層、光學、集水等領域的功能器件和機械設備方面受到廣泛的關注。然而，具有簡單組分和結構的合成水凝膠與天然生物組織相比，因其較低的聚合物密度、高含水量以及不均勻的網絡結構等因素而導致機械性能較差，使其無法滿足許多重要工程領域的應用需求。因此，設計具備結構化高強韌的人造水凝膠是目前軟物質設計領域的難點和熱點。

圖1. 超分子共聚水凝膠的氫鍵設計及制備原理

  通過N-丙烯酰基氨基脲（NASC）和丙烯酸（AA）單體的自由基共聚，制備了一種具有大量氫鍵（O-H…：O和N-H…：O）構成的聚N-丙烯酰基氨基脲-丙烯酸超分子水凝膠（PNA），計算結果進一步表明該水凝膠體系具有高的氫鍵結合能。事實上，由于強氫鍵相互作用導致的嚴重相分離，使得NASC和AA很難在純水中形成均勻的水凝膠網絡結構。為此，引入二甲基亞砜（DMSO）破壞氫鍵結構，然后再通過相轉化誘導氫鍵重建，最終形成超強韌的物理交聯PNA水凝膠（圖1）。

圖2. 水凝膠的應變誘導微相分離

圖3.水凝膠的機械性能

  PNA水凝膠具有優異的機械性能，通過與各種類型的水凝膠、軟骨以及天然橡膠的斷裂能和斷裂強度進行比較得出，光固化3D打印的PNA水凝膠具備了優異的拉伸強度的同時，還能具備超高的斷裂能（171.1±34.3 kJ m^?2），優于大多數之前所報道的韌性水凝膠、生物組織以及天然橡膠（圖3）。

圖4.水凝膠的溫度刺激響應行為

圖5.水凝膠支架的力學性能和生物相容性能

圖6. 體外模擬水凝膠支架的植入和藥物釋放過程

  通過體外模擬水凝膠支架的植入病變處驗證了其可行性。將水凝膠支架壓縮并與醫用導絲相固定，當水凝膠支架通過醫用導絲遞送到指定位置時，支架隨著溫度升高而逐漸展開，與傳統依靠氣囊輔助的支架植入相比，該溫度響應性水凝膠支架可以在植入后自主打開（圖6）。

  文章信息：Jiayu Wu, Zhixing Zhang, Zhenyuan Wu, Desheng Liu, Xingxing Yang, Yixian Wang, Xin Jia*, Xin Xu, Pan Jiang*, and Xiaolong Wang*, Strong and Ultra-Tough Supramolecular Hydrogel Enabled by Strain-Induced Microphase Separation, Advanced Functional Materials, 2022, 2210395.

  全文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202210395

研究團隊簡介

  王曉龍，中國科學院蘭州化學物理研究所固體潤滑國家重點實驗室研究員，3D打印摩擦器件組組長，博士生導師，石河子大學“綠洲學者”講座教授。中國機械工程學會增材制造分會委員，甘肅省材料學會理事，《Coatings》和《摩擦學學報》編委。主持國家自然科學基金重點項目，面上項目，中科院“西部之光”人才培養計劃重點項目等。在Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Chem. Mater., Chem. Eng. J.等國際著名期刊發表學術論文100余篇，獲授權中國發明專利20余件、美國專利2件。曾獲2021年IAAM Scientist Award（國際先進材料協會科學家獎），甘肅省專利獎一等獎1項。發展了梯度光固化增材制造系統、3D打印聚酰亞胺、3D打印結構化功能水凝膠，3D打印彈性體、通用型3D打印光敏樹脂并完成了技術成果的轉移轉化，與甘肅普瑞特科技有限公司、義烏新光樹脂等高新企業達成了戰略合作關系。

  賈鑫，男，1976年出生，博士，教授，博士生導師，中國化學會高級會員，中國化學會農業化學專業委員會委員，青年化學工作者委員會委員，石河子大學學報副主編，石河子大學 “3152”領軍人才，中科院蘭州化學物理研究所固體潤滑國家重點實驗室客座教授。并獲得中央組織部會同教育部、科技部、中科院共同啟動的“西部之光”優秀訪問學者（“西部之光”人才培養計劃實施20周年之際，每省1名），新疆生產建設兵團科技進步二等獎(自然學科最高獎項)，新疆生產建設兵團維穩戍邊勞動獎章，NSFC-新疆聯合基金優秀本地青年人才等榮譽稱號。現從事的研究領域為功能高分子的設計及合成、控制釋放技術、材料表界面修飾及高分子材料在農業中的制備及應用。近年來主持國家自然科學基金及省部級課題11項，申請國家發明專利20余件，以第一作者或通訊作者在Chemical Science, Applied Catalysis B: Environmental，Journal of Materials Chemistry A, Carbon, Nanoscale, ACS Applied Materials & Interfaces, Macromolecular Rapid Communications等高水平SCI雜志收錄文章60余篇。