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  離子傳輸是能源產(chǎn)業(yè)和生物物理關(guān)注的重點領(lǐng)域，是發(fā)展電解質(zhì)體系的重要理論基礎(chǔ)。發(fā)展耐高溫低濕的質(zhì)子膜是燃料電池這一新興能源發(fā)展的一大關(guān)鍵共性科學(xué)問題，需要突破目前商用化全氟磺酸質(zhì)子膜（NAFION）以水為介質(zhì)的質(zhì)子傳輸模式，探索高溫條件下脫離水介質(zhì)的穩(wěn)定質(zhì)子傳導(dǎo)模式。在多孔框架中填充可傳導(dǎo)質(zhì)子非水體系近年來逐漸成為這一領(lǐng)域的重要發(fā)展趨勢。此前，國內(nèi)外眾多研究者將磷酸、咪唑、硫酸以及多酸等介質(zhì)分子填充到MOF或者COF孔道中，在高溫低濕條件下均取得不錯的質(zhì)子導(dǎo)電率。然而，質(zhì)子傳導(dǎo)功能與框架材料納米約束通道之間的科學(xué)關(guān)系尚不明確，難以為研究者建立理性的材料設(shè)計原則。

圖2 寬頻介電圖譜以及咪唑超分子組裝體的多級松弛過程。

圖3 基于寬頻介電數(shù)據(jù)計算得到咪唑一維超分子鏈的長度

圖4 基于寬頻介電數(shù)據(jù)計算得到材料的直流導(dǎo)電率和堆積參數(shù)。

  最后基于寬頻介電數(shù)據(jù)中擬合介電松弛峰可以分別計算得到兩種動力學(xué)的咪唑?qū)φw質(zhì)子導(dǎo)電率的貢獻。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，慢速咪唑所貢獻的導(dǎo)電率非常低，而少量的快速咪唑卻對質(zhì)子導(dǎo)電率有著非常大的提升，甚至為本體咪唑質(zhì)子導(dǎo)電率的接近40倍。該工作引入了著名的Kirkwood相關(guān)因子（g_k），基于這一參數(shù)的溫度依賴性分析，快速咪唑的高質(zhì)子質(zhì)子傳輸能力可能來自于其分子間的受挫堆積（g_k<1）。該工作解析利用孔道受限策略構(gòu)建無水質(zhì)子導(dǎo)體的微觀機制，同時指出了質(zhì)子導(dǎo)電率深度優(yōu)化的方向：通過調(diào)控孔道尺寸優(yōu)化快速模式咪唑的體積占比和松弛時間。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202211741