以凝膠和彈性體為代表的軟材料已被廣泛研究應用于多個領域，典型例子包括粘接劑、涂層、光學器件、離電器件、軟體機器人等。諸多應用要求軟材料在單調載荷下保持強韌性，在循環載荷下保持抗疲勞性。經過近些年的研究，軟材料的斷裂韌性已經能夠提升幾個數量級，但其疲勞閾值卻幾乎不受影響。這是因為軟材料的斷裂韌性可通過引入體相耗散來提升（圖1A），但疲勞閾值卻通常只依賴于破壞裂紋尖端的一層聚合物鏈所需能量（圖1B）。這給科研工作者提出一個挑戰：如何同時提高軟材料的斷裂韌性和疲勞閾值？
近日，浙江大學曲紹興教授團隊針對此問題提出了裂紋尖端軟化的策略（Crack Tip Softening, CTS），可同時提升單網絡聚合物的斷裂韌性與疲勞閾值（圖1C）。在這一策略中，裂紋尖端部分可受外場刺激軟化。這樣，在單調或循環載荷下，軟化的裂尖發生鈍化，緩解了應力集中。此外，軟化的裂紋尖端具有更好的彈性，可以為體相材料提供彈性屏蔽，進而有效抵抗裂紋擴展。
研究人員將CTS的提升效果歸功于緩解應力集中和引入彈性屏蔽。在CTS試件中，裂紋尖端變軟變韌。軟的裂紋尖端在外載下鈍化，將應力分散于大部分材料中；韌的裂紋尖端材料提高了裂紋擴展阻力。即裂紋擴展阻力與驅動力之間的壁壘增大。此外，軟化的裂紋尖端由于短鏈的破壞，聚合物網絡更趨近于完美，具有更好的彈性（圖5A）。在外力作用下，彈性材料不會發生疲勞。換句話說，軟化的裂尖區域在循環載荷下為體相材料提供了彈性屏蔽。當循環載荷增加，長聚合物鏈充當彈性耗散體，沿著整條鏈釋放能量，進一步提高疲勞閾值。
目前文獻中有兩個主流方案可以同時提高聚合物網絡的韌性和閾值。一種是纖維/基質復合材料策略（圖5B），另一種是裂紋尖端結晶策略 (圖5C)。研究人員討論了CTS策略與這兩個方案的本質區別：首先，已有的兩個方案均使用硬質相來提升材料的斷裂韌性和疲勞閾值，但CTS策略采用的以柔克剛的軟質相。此外，已有的方案更注重于指導材料的前端設計，但CTS策略更注重于指導材料的后端應用。從這個角度講，CTS策略在落地性和應用方面具有優勢。
尤其需要指出的是，CTS策略適用于眾多材料體系、幾何奇異區域和外部載荷。事實上，大多數聚合物網絡都是不完美的。短鏈和長鏈在網絡中共存。裂紋尖端的短鏈總是可以被外部載荷破壞，以實現軟化。CTS策略可以應用于應力集中區域，而不一定是裂紋尖端。例如，可以軟化缺口、孔、凹槽和軟/硬邊界，增強結構強韌性。在實踐中，可以使用諸如機械載荷或熱等其他刺激來獲得CTS樣品。這些材料、幾何形狀和載荷等方面值得進一步研究。
原文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2217781120
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