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  生命系統一個核心特征是能夠利用化學燃料提供的能量，逆熱力學過程，在非平衡態下維持自身高能耗的生命活動。最典型的實例莫過于細胞器微管蛋白在GTP作用下的動態聚合-解聚行為。模擬生命體的耗散自組裝過程，將為自適應材料的制備、分子機器的自主運動、自復制系統的構建提供新的設計原理。截止目前，各類分子包括酸/堿、氧化還原劑、偶聯/縮合劑，以及各種生物分子（ATP、核酸、糖等）都已成功作為化學燃料，用于驅動人工耗散體系的組裝循環。

  除了這些本身結構和功能較為復雜的化學分子，氣體分子因其截然不同的物理化學性質，也是一類潛在的供能燃料。然而，由于氣體很難通過化學反應回路或反應網絡與分子組裝過程同步耦合，因而以氣體為燃料推動的耗散行為極為罕見。但另一方面，氣體分子作為化學燃料，即使施用過量，也不會在組裝體系中造成化學累積（以氣態形式溢出），可在一定程度上克服耗散體系的廢物困擾問題，提高體系組裝的壽命、周期穩定性和振蕩的自持行為。

  近日，復旦大學閆強課題組開發了一種可瞬態呼吸的納米凝膠，它能夠以二氧化碳（CO₂）氣體為燃料，實現時間可編輯的非平衡態催化聚合。這種納米凝膠由常見的受阻路易斯酸堿對（FLP）聚合物構成，加入CO₂燃料后，氣體可以與FLP發生動態結合，產生的CO₂-FLP動態“氣橋”可以促進納米凝膠體積的瞬態收縮，從而引發結合態FLP基團間的近端效應，解鎖其對CO₂的催化能力；反過來，被激活的CO₂可以與凝膠中預先負載的環氧單體（epoxide）發生開環共聚反應，導致氣體燃料被反向消耗，納米凝膠體積可逆膨脹恢復到初始狀態，從而自主實現FLP去活化，抑制聚合。這種策略可以將CO₂-FLP動態結合的催化反應網絡與納米凝膠呼吸行為良好耦合，實現氣體燃料驅動的耗散組裝過程。同時，整個體系也可以看作一個非平衡態的合成器，當向其中輸入CO₂氣體燃料時，可將燃料轉化為聚碳酸酯產物持續地輸出（如圖1）。 

圖1. FLP基聚合物納米凝膠在CO₂氣體燃料驅動下的瞬態呼吸行為和非平衡態催化聚合機理

圖2. 通過FLP含量調控納米凝膠的瞬態呼吸周期和振幅

圖3. 編輯CO₂燃料驅動下納米凝膠的呼吸過程自動合成多嵌段聚碳酸酯產物的示意圖

  論文信息：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202217001

  CO₂-Fueled Transient Breathing Nanogels that Couple Nonequilibrium Catalytic PolymerizationYixin Wang, Qiang YanAngew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202217001