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北京化工大學(xué)王興教授 ACS AMI:立體化學(xué)與陽離子二元協(xié)同賦予PET織物“攻防一體”的多形式抗菌能力
2023-02-14  來源:高分子科技

  PET織物廣泛用于服裝、食品包裝和醫(yī)療材料等領(lǐng)域。然而,PET織物易受環(huán)境微生物的污染,特別是真菌污染容易對(duì)織物造成不可逆的損傷,導(dǎo)致產(chǎn)品污染或功能喪失,進(jìn)而威脅人們的身體健康。因此,賦予PET織物抗菌能力是非常重要的。


  為此,北京化工大學(xué)生命科學(xué)與技術(shù)學(xué)院王興教授課題組提出了一種基于立體化學(xué)與陽離子二元協(xié)同的整理方法(圖1),利用陽離子聚合物(PEI)氨解PET,之后與立體化學(xué)結(jié)構(gòu)單元(BF)通過席夫堿反應(yīng)制備得到抗菌織物BF-PEI-PET。通過調(diào)節(jié)PEI分子量進(jìn)而調(diào)控BF的修飾密度,獲得了“抗粘-殺菌-安全”相統(tǒng)一的二元協(xié)同抗菌表面,解決了PEI修飾材料殺細(xì)菌但毒性高、對(duì)真菌/霉菌防污效果差的問題。BF-PEI二元協(xié)同形成了一個(gè)“攻防一體”的抗菌系統(tǒng),滿足抗菌織物既抗菌又安全的改性需求。獲得的抗菌織物在食品包裝和傷口敷料等方面具有很好的應(yīng)用前景。 


1. 立體化學(xué)-陽離子“攻防一體”抗菌PET織物


文章要點(diǎn):


  (1)抗菌織物BF-PEI-PET的制備與表征。首先在堿催化條件下,PEI通過氨解反應(yīng)接枝到PET織物表面;隨后,表面氨基和BF醛基通過席夫堿反應(yīng)共價(jià)結(jié)合,制備得到抗菌織物BF-PEI-PET(圖2)。研究表明,不同分子量的PEI影響后續(xù)BF的接枝密度(相關(guān)表征見文中Fig. 1)。 


2抗菌PET織物的制備過程


  (2)抗菌PET織物的殺菌性能(圖3)。研究表明,PEI分子量的大小和PEI-PET織物的殺菌性能呈正相關(guān)。其中優(yōu)選的PET-3對(duì)大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的殺菌效率達(dá)到97.5%99.9%。接枝BF后,織物的殺菌效率有不同程度的下降,但是織物PET-3''對(duì)大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的殺菌效率分別保持在93.5%99.1%,與織物PET-3沒有顯示出統(tǒng)計(jì)學(xué)差異(p>0.05)。SEM表征結(jié)果顯示:接觸殺傷是PET-3''織物發(fā)揮抗菌功能的主要方式。 


3抗菌PET織物的殺菌活性研究


  (3)抗菌PET織物的抗細(xì)菌粘附性能(圖4)。研究表明,PEI-PET織物的抗粘附性能和PEI的分子量相關(guān),其中PET-3對(duì)大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的抗粘附效率分別達(dá)到89.3%94.3%。在BF接枝之后,PET織物都表現(xiàn)出更高的抗粘附效率,其中PET-3''對(duì)大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的抗粘附效率分別達(dá)到95.1%99.3%SEM結(jié)果表明,PET-3''織物表面幾乎沒有粘附的細(xì)菌。因此,PEIBF的結(jié)合賦予了PET織物良好的抗細(xì)菌粘附性能。 


4抗菌PET織物的抗細(xì)菌粘附性能研究


  (4)抗菌PET織物的抗真菌粘附性能(圖5)。研究表明,在第30PETPEI-PET織物被黑曲霉菌或總狀毛霉完全覆蓋,而PET-3''織物表面仍保持干凈。主動(dòng)接觸實(shí)驗(yàn)(圖5a-c)說明,BF的引入賦予了織物良好的抗真菌污染性能。結(jié)合被動(dòng)接觸實(shí)驗(yàn)(圖5de),表明PET-3''織物僅對(duì)真菌孢子起抑制作用。 


5抗菌PET織物的抗真菌粘附性能研究


  (5)抗菌PET織物的細(xì)胞毒性(圖6)。研究表明,與PET-3織物組相比,PET-3''織物組的細(xì)胞存活率有明顯增加,這表明BF的引入降低了PEI修飾帶來的細(xì)胞毒性。熒光顯微鏡圖像顯示,PET-3織物組的死亡細(xì)胞(紅色)明顯多于PET-3''織物組;此外,PET-3''織物組的細(xì)胞顯示出正常的梭型形態(tài),與PET-3織物組細(xì)胞的球形形態(tài)明顯不同。因此,PET-3''織物具有較低的細(xì)胞毒性。 


6抗菌PET織物的細(xì)胞毒性研究


  (6)抗菌織物PET-3''的應(yīng)用研究。


  食品貯藏:以織物作為封口材料,對(duì)水和牛奶介質(zhì)的保質(zhì)實(shí)驗(yàn)(圖7)表明,存放48小時(shí)后,PET-3''織物組的細(xì)菌菌落數(shù)顯著低于PET組,存在統(tǒng)計(jì)學(xué)差異。這一現(xiàn)象表明,PET-3''織物能夠有效阻止環(huán)境微生物進(jìn)入容器中,從而延長(zhǎng)食品的保質(zhì)期。因此,抗菌織物PET-3''在食品包裝領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。 


7抗菌織物PET-3''在食品包裝中的應(yīng)用研究


  傷口敷料:以織物作為傷口敷料,對(duì)金黃色葡萄球菌感染傷口進(jìn)行包扎處理(圖8),結(jié)果顯示,PET-3''織物組的小鼠傷口愈合速率顯著高于PET織物組(p<0.05),表明抗菌織物PET-3''對(duì)感染傷口有潛在的治療作用。 


8抗菌織物PET-3''作為傷口敷料的應(yīng)用研究


  此外,本文還對(duì)抗菌PET織物的機(jī)械性能和洗滌耐久性進(jìn)行了研究。結(jié)果表明,抗菌PET織物具有良好的機(jī)械性能和洗滌耐久性(相關(guān)結(jié)果見文中Fig. 8)。


  綜上所述,本文利用立體化學(xué)與陽離子二元協(xié)同的整理方法制備了抗菌PET織物。獲得的抗菌織物具有較高的殺菌效率、良好的抗菌粘附性能和較低的細(xì)胞毒性。該織物在食品貯藏和促進(jìn)傷口愈合方面具有應(yīng)用潛力。立體化學(xué)和陽離子之間的二元協(xié)同被證明是一種可行的“攻防一體”抗菌策略。可以樂觀地預(yù)期,立體化學(xué)抗菌策略與其他傳統(tǒng)抗菌策略的結(jié)合也將取得雙贏效果。


  相關(guān)研究成果近期以“Dual Coordination between Stereochemistry and Cations Endows Polyethylene Terephthalate Fabrics with Diversiform Antimicrobial Abilities for Attack and Defense”為標(biāo)題發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces雜志上 (IF = 10.383)。本論文第一作者為北京化工大學(xué)生命科學(xué)與技術(shù)學(xué)院博士研究生張鵬飛,北京化工大學(xué)王興教授為論文的通訊作者。該研究工作得到國家自然科學(xué)基金的資助與支持。


  本工作是立體化學(xué)抗菌策略的最新研究進(jìn)展之一。立體化學(xué)抗菌策略是利用微生物對(duì)材料的手性偏好而發(fā)展的攻/防策略,一方面避免菌耐藥,一方面克服耐藥菌,從兩個(gè)方面共同應(yīng)對(duì)微生物耐藥這一生物安全問題。在避免菌耐藥方面,立足于管控微生物行為,利用微生物感知不同立體化學(xué)結(jié)構(gòu)并做出不同響應(yīng)的特點(diǎn),從而使微生物不主動(dòng)粘附到材料表面,有效抑制有害微生物的粘附、繁殖和傳播,符合抗菌材料發(fā)展的新趨勢(shì)。成果包括ACS Applied Materials & Interfaces 20146, 19371ACS Applied Materials & Interfaces 20168, 28522Advanced Healthcare Materials 2019, 8, 1900232Carbohydrate Polymers 2020228, 115378Journal of Materials Science & Technology 2021, 69, 79等;此外,在PET抗菌改性方面的基礎(chǔ)研究包括ACS Applied Polymer Materials 20213, 3702Colloid and Interface Science Communications 202246, 100567ACS Biomaterials Science & Engineer 20228, 570ACS Applied Polymer Materials 20224, 1922。立體化學(xué)抗菌粘附的優(yōu)勢(shì)在于:對(duì)細(xì)菌、真菌/霉菌等廣譜微生物具有普適性;表面抑菌粘附但不殺菌,對(duì)皮膚菌群友好;疏水性抗菌高分子與傳統(tǒng)親水性抗菌高分子互為補(bǔ)充、協(xié)同雙贏;解決了傳統(tǒng)抗菌材料抗菌譜窄或毒性偏高等問題。另外,在克服耐藥菌方面,課題組基于立體化學(xué)抗菌策略,發(fā)展了具有微生物親和性的手性聚氨基酸等高分子藥物遞送系統(tǒng),針對(duì)胞內(nèi)耐藥菌、瘤內(nèi)耐藥菌和膜內(nèi)耐藥菌等開展了突破細(xì)菌耐藥屏障方面的基礎(chǔ)研究工作,成果包括Advanced Materials 202234, 2109789; Advanced Materials 202234, 2206765; Advanced Science 20229, 2200732等。


  文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c19323

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