多孔碳材料由于其低密度、高比表面積和可調(diào)節(jié)的多孔結(jié)構(gòu),在催化、生物醫(yī)學、氣體吸附/分離和能源相關(guān)應用中越來越受到關(guān)注。獨特的孔結(jié)構(gòu)對材料的性能具有顯著的影響。與單一的孔結(jié)構(gòu)相比,多級孔結(jié)構(gòu)的具備獨特的甚至新的物理化學性質(zhì),特別是多級孔結(jié)構(gòu)的介孔碳球。然而,如何精確實現(xiàn)多級孔材料中的大孔結(jié)構(gòu)和介孔結(jié)構(gòu)的同時調(diào)控,特別是在明確控制有序的多級孔結(jié)構(gòu)和同時保持規(guī)則形態(tài)的雜原子摻雜的材料方面仍然存在一定難度,這極大限制了多孔碳材料的研究與發(fā)展。因此,精確調(diào)節(jié)有序的多級孔結(jié)構(gòu)且保持規(guī)則的幾何形貌的雜原子摻雜多級孔碳球非常有前景,這可能大大擴展其應用領(lǐng)域。


圖二 (A,C,E)分別為NPCS-40,NPCS-35,NPCS-3的SEM圖和(B,D,F)TEM圖,(G)粒徑分布圖,(H,I)分別為NPCS-x的HADDF和元素分布圖,(J)材料的壓汞儀和BET測出的孔徑分布圖
研究表明通過溶劑介導的聚合誘導自組裝策略實現(xiàn)了氮摻雜碳球的球孔NPCS-x介孔-大孔尺寸、及碳球的尺寸同時可調(diào),如圖二所示,多級碳球NPCS-40、NPCS-35和NPCS-30的孔結(jié)構(gòu)從碳球中心徑向排列,其尺寸和孔道大小范圍從1.2 μm、9/50和227 nm到1.0 μm、40、183 nm和480、24和95 nm。上述結(jié)論可知,通過調(diào)節(jié)二元溶劑體系中的共溶劑的體積分數(shù),我們可以同時調(diào)節(jié)多孔小球的尺寸及其孔結(jié)構(gòu)的尺寸,因此可知二元共溶劑體系對多孔小球的合成過程的調(diào)控是及其重要的。(如圖二所示)

圖三(A-E)二元溶劑體系對孔結(jié)構(gòu)的調(diào)控機理,(E-G)分子動力學(MD)模擬不同溶劑體系中的二聚體與三嵌段共聚物F123、P123和水分子之間氫鍵數(shù)目,(H)溶劑對介孔-大孔的調(diào)控機理

圖四(A-D)分別為NPCS-x的類氧化酶(OXD)、類過氧化物酶(POD)、類過氧化氫酶(CAT)和類超氧化物歧化酶(SOD)活性動力學曲線,(E,F)分別為NPCS-x的類OXD(紅色)和類POD(橙色)的VMax和Km,(G,H)在類OXD催化中的超氧自由基和POD催化中的羥基自由基EPR圖
文章信息: Zhiqing Liu, Wei Li,* Wenbo Sheng, Shiyu Liu, Rui Li, Qian Li, Danya Li, Shui Yu, Meng Li, Yongsheng Li,* and Xin Jia*, Tunable Hierarchically Structured Meso-Macroporous Carbon Spheres from a Solvent-Mediated Polymerization-Induced SelfAssembly,J. Am. Chem. Soc. 2023, DOI: 10.1021/jacs.2c12977
全文鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.2c12977
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