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  固體塑料廢棄物的處理與回收是當今社會可持續(xù)發(fā)展所面臨的重大挑戰(zhàn)。目前全球塑料廢棄物累計達63億噸，其中約90%的廢棄塑料被集中填埋或焚燒，既造成了嚴重的環(huán)境污染，又浪費了大量資源。與此同時，機械加工等物理回收方式往往只能得到附加值不高的混合塑料，而熱裂解、催化分解等化學回收方式也只能將廢棄塑料轉(zhuǎn)化成化工原料混合物，難以進一步低成本實現(xiàn)提純。聚合物中含有大量的碳元素（聚烯烴高達85.7%），因此使用塑料廢棄物作為碳源，通過碳化反應制備高附加值的碳材料，是一種在理論上行之有效的方法。從可持續(xù)發(fā)展的角度來看，塑料廢棄物基碳源具有低毒、價廉和來源廣泛的優(yōu)點，使用不同的碳化方法可將塑料廢棄物轉(zhuǎn)化為形貌和結(jié)構(gòu)可調(diào)控的碳納米材料，來滿足各種應用需求(e.g., Nat. Catal. 2020, 3, 902; Chem 2021, 7, 1487; Nature 2020, 577, 647)。

  閔嘉康博士、龔江研究員及其合作者（特別是中科院長春應化所唐濤研究員課題組）致力于聚合物（特別是廢塑料）的可控碳化反應研究（Prog. Polym. Sci. 2019, 94, 1），拓展了 “組合催化碳化法” （Appl. Catal. B 2012, 185, 117; J. Mater. Chem. A 2019, 7, 22912; Sci. China Mater. 2020, 63, 779），并且提出了“活性模板碳化法”（J. Mater. Chem. A 2015, 3, 341; Waste Manage. 2019, 85, 333; Waste Manage. 2019, 87, 691; Chem. Commun. 2020, 56, 9142; Chemosphere 2020, 253, 126755; Energy Environ. Mater. 2021）、“快速碳化法”（J. Mater. Chem. A 2013, 1, 5247; J. Mater. Chem. A 2014, 2, 7461; Appl. Catal. B 2014, 289, 152; Appl. Catal. B 2014, 147, 592; Chem. Eng. J. 2019, 360, 250）和“逐步交聯(lián)法”（J. Environ. Chem. Eng. 2022, 10, 106959; Green Energy Environ. 2021;EnergyEnviron. Mater. 2021）等四種策略，將聚丙烯、聚乙烯和聚苯乙烯等塑料轉(zhuǎn)化成中空碳納米球、碳納米纖維、碳納米管、杯疊碳納米管、石墨烯和多孔碳納米薄片，并且探索了它們在吸附、光催化降解和能源存儲等領(lǐng)域中的應用。聚合物可控碳化的本質(zhì)是精確調(diào)控聚合物碳化過程中的降解、脫氫、環(huán)化、異構(gòu)化和交聯(lián)等反應，從而制備微觀形貌、孔結(jié)構(gòu)和表面化學結(jié)構(gòu)可控的碳材料。

圖1 “活性模板碳化”策略合成二氧化錫（SnO₂）/中空碳球（HCS）/多孔碳薄片（PCF）三維碳納米材料

  在最近的工作中（Science of the Total Environment, 2022, in press），該團隊探索了“活性模板碳化”策略在合成二氧化錫（SnO₂）/中空碳球（HCS）/多孔碳薄片（PCF）三維碳納米材料中的應用。該方法以“多孔氧化鎂/乙酰丙酮鐵MgO/(Fe(acac)₃”為組合碳化模板，并分別以聚丙烯（PP）、聚乙烯（PE）、聚苯乙烯（PS）、聚氯乙烯（PVC）廢棄物的混合物為碳源，制備了一系列內(nèi)置不同形貌尺寸和負載量得SnO₂粒子活性物質(zhì)的三維中空多孔碳納米材料（HCS/PCF），并將其應用到鋰離子電池負極材料當中（圖1）。根據(jù)SnO₂粒子的負載機理，依次將電極命名為nano SnO₂ sphere@HCS/PCF，SnO₂ cube@HCS/PCF，bulk SnO₂ flake@HCS/PCF和SnO₂ block@HCS/PCF（圖2）。

圖2 SnO₂/HCS/PCF樣品的TEM表征

  所制備的SnO₂/HCS/PCF樣品比表面積為680-1360 m²/g， SnO₂粒子的質(zhì)量百分數(shù)為12.6-74.9%，其中納米SnO₂ sphere和SnO₂ cube的尺寸分別為1 nm和30 nm左右（圖2-3）。他們進一步研究了這些樣品的鋰電儲能行為，SnO₂ sphere@HCS/PCF-3 和 SnO₂ cube@HCS/PCF電極的倍率性能和長循環(huán)穩(wěn)定性表征如圖4所示。循環(huán)80次后，二者的可逆電容穩(wěn)定在1100 mAh/g左右。在5 A/g的掃描電流密度下循環(huán)1000次后，二者的可逆電容保持率仍接近100%，SnO₂ sphere@HCS/PCF-3電極的可逆電容大約穩(wěn)定在450 mAh/g，SnO₂ cube@HCS/PCF電極的可逆電容穩(wěn)定在500 mAh/g左右（圖4）。由此可見，在三維中空多孔碳骨架中引入適量納米尺寸的高電容活性物質(zhì)SnO₂，可以使電極材料的儲鋰性能得到大幅提升。

圖3 SnO₂/HCS/PCF樣品的結(jié)構(gòu)參數(shù)表征

圖4 SnO₂ sphere@HCS/PCF-3 和 SnO₂ cube@HCS/PCF電極的倍率性能和長循環(huán)穩(wěn)定性表征

  新加坡國立大學的閔嘉康博士(兼第一作者)與He Chaobin教授以及華中科技大學的龔江研究員為該論文的共同通訊作者。

  論文信息：Jiakang Min,* Xiaodong Xu, J. Justin Koh, Jiang Gong,* Xuecheng Chen, Jalal Azadmanjiri, Feifei Zhang, Siqi Liu and Chaobin He* Diverse-shaped tin dioxide nanoparticles within a plastic waste derived three-dimensional porous carbon framework for super stable lithium-ion storage. Science of the Total Environment, 2022, in press

  論文鏈接：

  https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.152900

  https://doi.org/10.1002/eem2.12199

  https://doi.org/10.1016/j.gee.2020.10.002

  https://doi.org/10.1002/eem2.12235