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  隨著聚乙烯（PE）材料的規(guī)模化應(yīng)用，其廢棄物的非規(guī)范化管理引發(fā)了嚴(yán)重的環(huán)境污染與資源低效利用問題。基于氧化解聚策略的PE升級(jí)回收技術(shù)因其能在溫和條件下實(shí)現(xiàn)高分子鏈的可控解聚與功能化重構(gòu)，展現(xiàn)出顯著的循環(huán)經(jīng)濟(jì)潛力。然而，該技術(shù)體系的發(fā)展仍面臨關(guān)鍵挑戰(zhàn)：催化劑的活性中心結(jié)構(gòu)與其性能之間的構(gòu)效關(guān)系尚未明確，反應(yīng)體系中氧物種的賦存形態(tài)及活化機(jī)制缺乏系統(tǒng)研究，解聚產(chǎn)物的化學(xué)組成與官能化程度的精準(zhǔn)調(diào)控規(guī)律仍需深入探索。

  針對(duì)上述問題，蘇州大學(xué)陳金星教授與中科院蘇州納米所徐盼盼副研究員合作，創(chuàng)新性地開發(fā)了基于廢舊鈷酸鋰（LCO）正極的催化體系，成功實(shí)現(xiàn)廢棄PE向高附加值二羧酸的高效轉(zhuǎn)化。研究表明，該系統(tǒng)在130 ^oC下運(yùn)行6 h，二羧酸的碳產(chǎn)率高達(dá)77.5 wt%。態(tài)密度分析和原位紅外光譜分析共同揭示了鈷自旋態(tài)與催化氧化性能之間的構(gòu)效關(guān)系。

圖1 退役LCO催化PE氧化升級(jí)為羧酸化學(xué)品技術(shù)方案圖

  作者首先提出了一個(gè)綠色可持續(xù)的協(xié)同回收策略，直接利用退役鋰離子電池中的LCO正極材料作為催化劑，將廢棄PE氧化轉(zhuǎn)化為高附加值的二羧酸產(chǎn)物。通過對(duì)PE催化氧化的性能優(yōu)化，確定了反應(yīng)的最佳性能。

圖2 Li_1-xCoO₂催化劑上PE氧化的性能優(yōu)化及構(gòu)效關(guān)系

  其次，作者系統(tǒng)考察了不同鋰脫程度Li_1-xCoO₂催化劑對(duì)PE氧化反應(yīng)活性的影響，發(fā)現(xiàn)隨著鋰含量降低，催化活性顯著增強(qiáng)，最佳催化劑Li_0.28CoO₂在130 ^oC、6 h反應(yīng)條件下可實(shí)現(xiàn)高達(dá)77.5 wt%的二羧酸產(chǎn)率。進(jìn)一步的電子結(jié)構(gòu)分析顯示，鋰缺陷引發(fā)晶場(chǎng)強(qiáng)度降低，導(dǎo)致Co³⁺由低自旋向高自旋轉(zhuǎn)變，增強(qiáng)了對(duì)O₂的化學(xué)吸附與活化能力。

圖3 催化劑的電子結(jié)構(gòu)表征

  作者基于原位紅外光譜與自由基捕獲實(shí)驗(yàn)，提出了潛在的反應(yīng)機(jī)理：高自旋態(tài)Co³⁺活化O₂生成¹O₂，后者經(jīng)氫原子轉(zhuǎn)移（HAT）誘導(dǎo)PE生成碳自由基，進(jìn)而經(jīng)β-裂解和后續(xù)氧化轉(zhuǎn)化為二羧酸。該策略在真實(shí)廢塑料與實(shí)際退役電池樣品中均表現(xiàn)出良好的適應(yīng)性與催化穩(wěn)定性，展現(xiàn)了其在循環(huán)經(jīng)濟(jì)中的廣闊應(yīng)用前景。

圖4 催化氧化機(jī)理分析

  該工作以題為Synergistic Co-Recycling: Selective Oxidation of Polyethylene to

Dicarboxylic Acids over Spent LiCoO₂ Cathodes”發(fā)表于《Angewandte Chemie International Edition》。文章第一作者為蘇州大學(xué)功能納米與軟物質(zhì)研究院碩士研究生李盛銘。

  文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202501509