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  PET塑料作為最重要的聚合物材料之一是包裝行業(yè)中第三大常用塑料。2020年，PET塑料全球產能高達7000萬噸。然而PET在產量巨大的同時，回收率仍然不高。根據生命周期評價，除42%的PET瓶實現回收利用，其余均被焚燒或填埋。此類低值化處理方式導致PET流入環(huán)境中對水體、土壤、大氣造成污染，威脅人類健康。因此PET的有效處置是亟待解決的問題。PET塑料回收可分為初級回收、機械回收、化學回收和能量回收。

  PET的化學回收從源頭上避免材料和機械性能損失被認為是最具潛力回收方式。堿性水解因反應條件溫及解聚徹底性已被證明較有商業(yè)前景和實用價值。目前已經開發(fā)出很多均相及非均相催化解聚體系，但在水溶液中探索一種合理的PET堿性水解催化體系仍具有挑戰(zhàn)性：非均相堿性催化體系不容易從TPA中分離，而均相堿性催化體系難以從乙二醇水溶液中分離。尋找一種無需分離且產量大、成本低的堿性催化體系具有重要意義。

圖1 廢PET和廢香蕉皮綜合處理的高價值工藝方案。

  目前使用的PET堿性水解體系主要包括KOH、NaOH、K₂CO₃、Na₂CO₃等。由于現代農業(yè)廢棄物的處理是亟需解決的難題，他們關注到香蕉皮作為農業(yè)廢棄物容易腐爛產生惡臭氣體且其中富含的鉀元素利用率低。部分文獻報道了香蕉皮簡單焙燒即可獲得堿性物質。此外，香蕉皮資源豐富，和PET水解需求量基本吻合。本課題以廢治廢，利用富含鉀元素的廢棄香蕉皮制備低成本堿性催化體系水解PET（圖1）。該方法將廢PET轉變?yōu)榇笞诨瘜W品TPA-M₂（減少分離耗能）；同時利用不同酸酸化后的剩余鹽類與EG混合可直接用作冷凍鹽水或微生物碳源、鉀源等各種商業(yè)用途。此外，本研究提供了一種農業(yè)廢棄物協(xié)同廢塑料轉化的新思路，為一些旅游業(yè)和香蕉工業(yè)發(fā)達的熱帶海島等特定地區(qū)帶去循環(huán)經濟新參考。（圖2）

圖2 熱帶和亞熱帶島嶼上PET和香蕉皮廢棄物的協(xié)同高價值處理

  在篩選出最優(yōu)香蕉皮催化劑后，通過改變溫度和時間梯度以及液固比（l/s），篩選出最適反應條件為150℃，4h，l/s=12.5。選取PET最簡模型化合物BHET，采用DFT理論計算研究反應過程，發(fā)現整個反應經歷四個過渡態(tài)（圖3），其中過渡態(tài)Ⅱ的形成為整個反應的限速步驟。選取雙苯環(huán)PET模型化合物研究酯鍵解聚路徑，分別計算OH^-進攻端位酯鍵和內部酯鍵的活化能大小（圖7），結果表明，端位酯鍵水解的活化能與內部酯鍵水解活化能相接近，證明OH^-解聚PET為隨機解聚模式。

圖3 BHET堿性水解的相對吉布斯自由能譜

圖4 (a) OH-進攻2-(苯甲氧基)乙基(2-羥乙基)對苯二甲酸酯外、內酯鍵的相對吉布斯自由能曲線。(黑色:外酯鍵裂解的反應途徑;紅色:內酯鍵斷裂的反應途徑);(b) PET模型化合物(2-(苯甲酰氧基)乙基(2-羥乙基)對苯二甲酸酯)的兩種解聚機理圖。

本研究結論分為三部分：

  (1)香蕉皮提取物BPE在150℃，4h下能完全水解PET，是一種優(yōu)良的堿性催化體系。 

  (2)通過動力學實驗發(fā)現，BPE催化的PET堿性水解遵循一級反應機理；結合DFT計算發(fā)現PET解聚遵循隨機解聚機制，對于后續(xù)定向調控解聚過程具有指導作用。

  (3)對實際PET飲料瓶具有良好的解聚效果提供了一種利用農業(yè)廢棄物協(xié)同廢塑料轉化的新思路，環(huán)境友好，在特定地區(qū)具有較廣闊的市場應用前景。

創(chuàng)新點：

  “以廢治廢”，香蕉皮耦合廢PET解聚，開辟新的鉀源，規(guī)避乙二醇純化成本難題，找到產品新出口。

  原文鏈接：

  Green recycling of waste PET plastic monomers by banana peel extract

  Binghui Yan, Shaoyu Zhang, Minghao Zhang, Yunkai Yu, Tianheng Qin, Lepeng Tang, Yu Liu, Weixiang Wu, Qingqing Mei

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145697