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東華大學(xué)武培怡/侯磊團(tuán)隊(duì)《Adv. Mater.》：鋰鍵和氫鍵協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)無(wú)溶劑光子晶體離子彈性體的力學(xué)強(qiáng)韌化和傳感可視化

2023-03-07 來(lái)源：高分子科技

關(guān)鍵詞：高機(jī)械性能高離子電導(dǎo)率鮮艷結(jié)構(gòu)色光子晶體離子彈性體無(wú)溶劑

受生物皮膚離子傳導(dǎo)特性的啟發(fā)，具有本征可拉伸性的柔性離子導(dǎo)體以離子作為載流子來(lái)實(shí)現(xiàn)電學(xué)信號(hào)的傳輸，在人機(jī)交互、軟體機(jī)器人、醫(yī)療健康等領(lǐng)域受到了廣泛關(guān)注。除了電學(xué)信號(hào)輸出，一些動(dòng)物皮膚(如變色龍)可表現(xiàn)出外界刺激下的顏色切換，呈現(xiàn)了一種可視化的傳感行為，為柔性離子導(dǎo)體的多功能化提供了新思路。

光子晶體是一類(lèi)具有介電常數(shù)周期性的光學(xué)材料，可以反射入射光的特定波長(zhǎng)而顯示出結(jié)構(gòu)色。將光子晶體與離子導(dǎo)體結(jié)合可得到光子晶體離子導(dǎo)體，是實(shí)現(xiàn)具有光學(xué)和電學(xué)雙重信號(hào)輸出柔性離子導(dǎo)體的有效途徑。然而，現(xiàn)有的光子晶體離子導(dǎo)體材料，很難兼顧機(jī)械性能、離子電導(dǎo)率和結(jié)構(gòu)色。這是因?yàn)椋阂环矫妫芷谛耘帕械牟煌殡姴牧洗嬖诹W(xué)難匹配、界面不穩(wěn)定等問(wèn)題，使得機(jī)械性能與結(jié)構(gòu)色之間存在一定的權(quán)衡；另一方面，基于大量溶劑的離子導(dǎo)體，溶劑含量對(duì)離子電導(dǎo)率和機(jī)械強(qiáng)度的影響也存在此消彼長(zhǎng)的關(guān)系。

東華大學(xué)武培怡/侯磊研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)在合適的彈性體基質(zhì)(聚丙烯酸甲氧基乙酯，PMEA)中引入具有協(xié)同效應(yīng)的鋰鍵和氫鍵，構(gòu)筑了兼有高機(jī)械性能、高離子電導(dǎo)率和鮮艷結(jié)構(gòu)色的光子晶體離子彈性體(Photonic Ionic Elastomer, PIE)。其中，鋰離子與PMEA中羰基之間的鋰鍵、二氧化硅納米顆粒(SiNPs)表面的硅羥基與PMEA中醚基之間的氫鍵賦予了PIE高機(jī)械性能，斷裂強(qiáng)度可達(dá)4.3 MPa，韌性可達(dá)8.6 MJ m^-3。與此同時(shí)，鋰鍵有助于鋰鹽(LiTFSI)的解離，賦予PIE高離子導(dǎo)電性，而氫鍵有助于穩(wěn)定SiNPs的非緊密堆積，賦予了PIE鮮艷的結(jié)構(gòu)色。在拉伸過(guò)程中，PIE的周期性結(jié)構(gòu)和電阻發(fā)生變化，可實(shí)現(xiàn)同步的光學(xué)和電學(xué)輸出。此外，基于無(wú)溶劑特性，PIE表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性和耐久性，可以承受極端條件，包括高溫、低溫以及高濕度等。

圖1. PIE的制備

兩步法制備PIE：首先將SiNPs分散在單體預(yù)聚液中，通過(guò)原位聚合制備光子晶體彈性體, 隨后將LiTFSI以浸泡的方式引入光子彈性體。鹽在彈性體中沒(méi)有明顯聚集，表明LiTFSI與PMEA具有良好的相容性。PIE的顏色可通過(guò)SiNPs的大小進(jìn)行調(diào)節(jié)。

圖2. PIE基本力學(xué)和電學(xué)性能表征

光子彈性體中，SiNPs含量增加，材料的斷裂應(yīng)力和應(yīng)變都顯著提高，打破了彈性體中機(jī)械強(qiáng)度和韌性的沖突。PIE中，LiTFSI含量增加，彈性體的模量和斷裂強(qiáng)度提升，且離子導(dǎo)電率越高，克服了凝膠體系中機(jī)械強(qiáng)度與離子電導(dǎo)率的權(quán)衡。

圖3. PIE內(nèi)部分子相互作用的紅外光譜表征

利用紅外光譜和二維相關(guān)光譜進(jìn)一步驗(yàn)證了PIEs的內(nèi)部相互作用，包括Li⁺和C=O之間的鋰鍵，Si-OH與C-O-C之間的氫鍵。升溫過(guò)程中，與Li⁺作用形成鋰鍵的C=O并未減少，表明鋰鍵高溫下的穩(wěn)定性。

圖4. PIE在應(yīng)變下的同步光學(xué)/電學(xué)信號(hào)輸出

拉伸過(guò)程中，由于觀測(cè)方向SiNPs之間距離的變化，PIE結(jié)構(gòu)色呈現(xiàn)紅色-綠色-藍(lán)色的轉(zhuǎn)變。在ε=0%和50%之間的反復(fù)加載/卸載循環(huán)，PIE的反射波長(zhǎng)在610和520 nm之間穩(wěn)定切換。由于PIE的離子導(dǎo)電特性，其在固定應(yīng)變拉伸和循環(huán)拉伸過(guò)程中產(chǎn)生穩(wěn)定、可重復(fù)的電阻變化。基于結(jié)構(gòu)色和離子導(dǎo)電性，PIE的反射波長(zhǎng)和電阻呈現(xiàn)出應(yīng)變下的同步響應(yīng)，且具有良好的可逆性，進(jìn)一步證實(shí)了其作為多功能離子皮膚的應(yīng)用潛力。

圖5. PIEs的傳感應(yīng)用和濕度響應(yīng)特性

由于無(wú)溶劑特性，PIE₉在高溫(100℃)、低溫(-18℃)和高濕度(90% RH)下表現(xiàn)出穩(wěn)定的電阻變化和顏色切換。此外，由于LiTFSI的吸濕性，PIE結(jié)構(gòu)色對(duì)濕度具有響應(yīng)性。

以上研究成果近期以“Synergetic Lithium and Hydrogen Bonds Endow Liquid-free Photonic Ionic Elastomer with Mechanical Robustness and Electrical/optical Dual-output”為題發(fā)表在《Advanced Materials》doi.org/10.1002/adma.202211342上，論文的第一作者為東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院碩士研究生彭磊，通訊作者為武培怡教授和侯磊副研究員。

該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金的資助與支持。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202211342

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（責(zé)任編輯：xu）

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