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  導(dǎo)電聚合物水凝膠兼具優(yōu)良的電學(xué)、力學(xué)、生物學(xué)性能，是開發(fā)植入式生物電子界面的理想材料。然而由于其電學(xué)-力學(xué)性能間的相互矛盾關(guān)系，現(xiàn)有導(dǎo)電聚合物水凝膠難以實(shí)現(xiàn)高電導(dǎo)率與高拉伸性、強(qiáng)韌性等力學(xué)性能的同步集成，限制了其實(shí)際應(yīng)用研發(fā)。

  近日，MIT趙選賀教授團(tuán)隊(duì)和江西科技師范大學(xué)盧寶陽教授團(tuán)隊(duì)合作報(bào)道了一種雙連續(xù)相導(dǎo)電聚合物水凝膠，在生理環(huán)境中同時(shí)實(shí)現(xiàn)了高電導(dǎo)率(> 11?S?cm^-1）、可拉伸性（> 400%）和斷裂韌性（> 3,300 J m^-2），并且適用于多種先進(jìn)制造技術(shù)如3D打印、光刻、靜電紡絲等。基于這些優(yōu)勢(shì)性能，該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步利用多材料一體化3D打印技術(shù)構(gòu)筑了全水凝膠生物電子界面，并成功在大鼠模型心臟、坐骨神經(jīng)、脊髓等不同器官上實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期穩(wěn)定的電生理記錄和刺激。該設(shè)計(jì)與加工集成策略有助于加深人們對(duì)高性能導(dǎo)電水凝膠的理解，為新一代生物電子產(chǎn)品制備及應(yīng)用提供了更佳的材料選擇及技術(shù)平臺(tái)。該工作以“3D printable high-performance conducting polymer hydrogel for all-hydrogel bioelectronic interfaces”為題發(fā)表在《Nature Materials》上。

  導(dǎo)電水凝膠具有與生物組織類似的獨(dú)特特性（高含水量、柔軟性）和導(dǎo)電性，被認(rèn)為是傳統(tǒng)金屬電極的迭代品。與基于導(dǎo)電填料（離子鹽、金屬或碳納米材料）制備的導(dǎo)電水凝膠相比，導(dǎo)電聚合物水凝膠具有電導(dǎo)率高、體積電容高、生理環(huán)境中穩(wěn)定性優(yōu)異、生物相容性更佳等性能優(yōu)勢(shì)。然而，當(dāng)前高性能導(dǎo)電聚合物水凝膠開發(fā)仍存在系列挑戰(zhàn)，如前期報(bào)道通過將非導(dǎo)電水凝膠與導(dǎo)電聚合物復(fù)合等手段可有效提升力學(xué)性能，卻嚴(yán)重降低其電學(xué)性能（通常電導(dǎo)率低于0.3 S cm^-1）；采用增加水凝膠內(nèi)導(dǎo)電聚合物含量的方法（Pure PEDOT:PSS hydrogels, Nature Communications 2019, 10, 1043）可顯著提高電導(dǎo)率，但嚴(yán)重?fù)p害其拉伸、韌性等機(jī)械性能。此外，現(xiàn)有導(dǎo)電聚合物水凝膠加工制造技術(shù)研發(fā)相對(duì)局限，阻礙了生物電子器件設(shè)計(jì)開發(fā)及其實(shí)際應(yīng)用。

PEDOT:PSS-PU雙連續(xù)相導(dǎo)電聚合物水凝膠的設(shè)計(jì)與合成：

  為了克服以上問題，該團(tuán)隊(duì)提出了雙連續(xù)相導(dǎo)電聚合物水凝膠（BC-CPH）設(shè)計(jì)策略，以PEDOT:PSS為電學(xué)相、親水性聚氨酯（PU）為機(jī)械相，利用兩種物質(zhì)在水-乙醇體系中的溶解性差異進(jìn)行相分離調(diào)控，在優(yōu)化條件下制備了PEDOT:PSS-PU雙連續(xù)相導(dǎo)電聚合物水凝膠。基于電學(xué)相和機(jī)械相的雙連續(xù)結(jié)構(gòu)，所獲得的BC-CPH同時(shí)展現(xiàn)出高電導(dǎo)率（> 11 S cm^-1）、高拉伸性（> 400%）以及高斷裂韌性（> 3,300 J m^-2），有效實(shí)現(xiàn)了PEDOT:PSS電學(xué)性能與PU力學(xué)性能的融合（圖 1）。

圖1 雙連續(xù)相導(dǎo)電聚合物水凝膠的設(shè)計(jì)制備策略

PEDOT:PSS-PU雙連續(xù)相導(dǎo)電聚合物水凝膠的電學(xué)/電化學(xué)性能：

  BC-CPH的電學(xué)、電化學(xué)穩(wěn)定性優(yōu)異，經(jīng)過5,000次100%拉伸應(yīng)變循環(huán)后仍然保持高電導(dǎo)率；在超過10,000次充放電循環(huán)測(cè)試和1,000,000萬次雙向注入脈沖刺激后仍然保持低阻抗、高電荷存儲(chǔ)容量/注入性能（圖 2），能夠滿足生物電子界面的性能需求。

圖2 雙連續(xù)相導(dǎo)電聚合物水凝膠的電學(xué)和電化學(xué)穩(wěn)定性

PEDOT:PSS-PU雙連續(xù)相導(dǎo)電聚合物水凝膠的先進(jìn)加工技術(shù)開發(fā)：

  作者通過PEDOT:PSS-PU的固含量可有效調(diào)控前驅(qū)體溶液的粘度，進(jìn)而可以制備出滿足多種先進(jìn)制造技術(shù)的BC-CPH墨水，如旋涂、靜電紡絲、光刻和3D打印等（圖 3）。通過不同加工技術(shù)獲得的BC-CPH性能差異較小（圖 3b）。流變學(xué)可控性使得BC-CPH具有良好的應(yīng)用前景，并為制造具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)和高分辨率的BC-CPH器件提供了可能性。

圖3  BC-CPH墨水流變學(xué)性能調(diào)控及加工制造技術(shù)開發(fā)

  植入式全水凝膠生物電極的多材料一體化3D打印及其應(yīng)用：

  該團(tuán)隊(duì)利用不同含水量水凝膠的阻抗性能差異，提出了全水凝膠生物電子界面的新概念。進(jìn)而以低含水量PU為封裝層、BC-CPH為電學(xué)功能層、粘附性水凝膠為粘結(jié)層，通過一體化多材料3D打印技術(shù)實(shí)現(xiàn)了全水凝膠生物電極的快速制造。所制備的全水凝膠生物電極表現(xiàn)出類組織的楊氏模量和高含水特性，在生理環(huán)境中具有優(yōu)異的機(jī)械穩(wěn)定性、電學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定性（圖 4）。

圖4 BC-CPH全水凝膠生物電極的多材料一體化3D打印及其性能

植入式全水凝膠生物電極的電生理記錄/刺激動(dòng)物模型論證：

  該團(tuán)隊(duì)進(jìn)行了一系列活體研究，評(píng)估了植入式全水凝膠生物電極的生物相容性、電生理記錄和刺激效果及長(zhǎng)期穩(wěn)定性。結(jié)果顯示，這些生物電極能夠持續(xù)、精確記錄大鼠活體的心電信號(hào)，穩(wěn)定性優(yōu)異，且電生理信號(hào)隨植入時(shí)間增長(zhǎng)而增強(qiáng)（圖 5）。此外，植入式全水凝膠生物電極還可以用于穩(wěn)定長(zhǎng)期的電刺激應(yīng)用，通過微脈沖刺激坐骨神經(jīng)和脊髓可以實(shí)現(xiàn)相關(guān)肌肉和四肢的運(yùn)動(dòng)控制，在2個(gè)月內(nèi)穩(wěn)定性優(yōu)異（圖 5）。

圖5 BC-CPH器件體內(nèi)電生理記錄與刺激

  體內(nèi)生物相容性研究結(jié)果顯示，與傳統(tǒng)生物電子器件相比，全水凝膠生物電極由于其類組織特性引起的免疫反應(yīng)明顯降低，周圍組織幾乎沒有炎癥或疤痕（圖 6）。通過采用全水凝膠生物電子器件替代傳統(tǒng)的金屬電極，可以最大限度地減少金屬電極器件可能帶來的并發(fā)癥和副作用。

圖6 BC-CPH體內(nèi)生物相容性

  綜上所述，雙連續(xù)相導(dǎo)電聚合物水凝膠同步展現(xiàn)出高電導(dǎo)率、高可拉伸性、高斷裂韌性、高水含量和類似組織的柔軟性等優(yōu)勢(shì)性能，其設(shè)計(jì)制備成功克服了傳統(tǒng)導(dǎo)電聚合物水凝膠在高導(dǎo)電性和機(jī)械強(qiáng)韌性之間的矛盾關(guān)系。BC-CPH與多種加工制造技術(shù)兼容性好，并可通過多材料一體化3D打印技術(shù)實(shí)現(xiàn)植入式全水凝膠生物電極的快速制造。BC-CPH的設(shè)計(jì)開發(fā)有助于加深人們對(duì)高性能導(dǎo)電水凝膠合理設(shè)計(jì)的理解，為新一代生物電子產(chǎn)品制備及應(yīng)用提供了更佳的材料選擇和技術(shù)平臺(tái)，有望助推人機(jī)融合交互領(lǐng)域的快速發(fā)展及商業(yè)化進(jìn)程。

  該工作由MIT機(jī)械工程系、江西科技師范大學(xué)柔性電子創(chuàng)新研究院、上海交通大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院共同完成。第一作者是MIT博士后周濤博士（現(xiàn)為賓夕法尼亞州立大學(xué)助理教授）和Hyunwoo Yuk博士（現(xiàn)為SanaHeal公司創(chuàng)始人、CTO），通訊作者是麻省理工學(xué)院終身教授趙選賀、Hyunwoo Yuk博士以及江西科技師范大學(xué)盧寶陽教授，參與作者還包括江西科技師范大學(xué)徐景坤教授、碩士生胡法琪和田發(fā)娟、MIT博士后吳晶晶、博士生Heejung Roh以及上海交通大學(xué)谷國迎教授、博士生沈澤群等。

  原文鏈接：

  Tao Zhou#, Hyunwoo Yuk#*, Faqi Hu, Jingjing Wu, Fajuan Tian, Heejung Roh, Zequn Shen, Guoying Gu, Jingkun Xu, Baoyang Lu* & Xuanhe Zhao*. 3D printable high-performance conducting polymer hydrogel for all-hydrogel bioelectronic interfaces. Nat. Mater. 2023, https://doi.org/10.1038/s41563-023-01569-2

  相關(guān)鏈接：

  Behind the paper:https://engineeringcommunity.nature.com/posts/conducting-polymer-hydrogel-for-all-hydrogel-bioelectronics

  MIT News:https://news.mit.edu/2023/mit-engineers-develop-soft-metal-free-electrode-0615