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  作為一類新興的晶態多孔材料，共價有機框架材料（COFs）因其出色的光吸收、光穩定性和生物相容性，近年來在癌癥治療領域中備受關注。目前，大多數COF基光敏劑都是通過亞胺鍵構筑的。然而，由于存在聚集誘導猝滅（ACQ）效應，它們的熒光強度和活性氧（ROS）產生能力非常受限。而基于聚集誘導發光基元（AIEgens）的光敏劑通常具有聚集增強ROS產生的特殊現象，因此能有效解決ACQ的問題。這些基于AIEgens的光敏劑可以通過在聚集態時限制分子內運動來促進熒光和ROS產生的能力。研究者們嘗試將AIEgens通過亞胺鍵連接到COF骨架中，來構建AIE COF基光敏劑。然而，由于激發態亞胺鍵的高度旋轉會使得激發態能量被耗散，從而導致發光微弱和ROS產生能力有限。因此傳統的COF光敏劑只能通過誘導局部被照射區域的癌細胞發生凋亡來殺死原位腫瘤，無法有效殺死遠端腫瘤和抑制癌癥的復發和轉移。最近，研究者發現了一種新型的程序性細胞死亡方式，名為焦亡。與凋亡有所不同，焦亡是一種炎性程序細胞死亡方式，可以有效地誘導癌細胞釋放大量與損傷相關的模式分子，顯著提高機體對抗腫瘤的免疫響應率。然而，目前報道的焦亡誘導劑主要是一些化療藥物和金屬絡合物，其耐藥性、毒性大和副作用大等問題限制了它們的進一步應用，非金屬焦亡誘導劑鮮有報道。

  在本研究中，他們設計并合成了一種名為TPy-vinyl COF的乙烯基連接的AIE COF，并可作為一種新型的光敏劑來高效誘導焦亡、促進抗腫瘤免疫。具體來講，他們采用一種三聯吡啶衍生物的AIE單體（TPy）構建了兩種具有不同連接方式的COF，TPy-imine COF和TPy-vinyl COF。其中亞胺鍵連接的COF，TPy-imine COF，由于亞胺鍵在激發態旋轉導致能量耗散因此在固態下沒有熒光且ROS產生能力也有限。而乙烯基連接的COF，TPy-vinyl COF，不僅具有較強的熒光，其量子產率達9.8%，而且還表現出更優異的ROS產生能力，能夠成功誘導癌細胞發生焦亡。

圖6. TPy-imine COF 和 TPy-vinyl COF與αPD-1聯合后的抑制腫瘤的復發和轉移性能研究。

  全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.3c04027

通訊作者簡介

唐本忠，香港中文大學（深圳）理工學院院長、校長學勤講座教授。分別于2009年、2013年、2017年和2020年當選為中國科學院院士、英國皇家化學學會會士、亞太材料科學院院士和發展中國家科學院院士。作為AIE概念的提出者和研究的引領者，唐本忠院士發表學術論文2000多篇，總引用超過十六萬次，h因子為178。自2014年以來，連續入選化學和材料雙領域高被引用科學家。唐本忠教授先后獲得多項榮譽及獎勵，如國家自然科學一等獎（2017），何梁何利科學與技術進步獎（2017）、第27屆夸瑞茲密國際科學獎（2014）、美國化學會高分子學術報告獎（2012）、國家自然科學二等獎（2007）、裘槎高級研究成就獎（2007）、中國化學會高分子基礎研究王葆仁獎（2007）和愛思唯爾出版社馮新德聚合物獎（2007）等。現任德國Wiley出版社發行的Aggregate《聚集體》雜志主編以及20多家國際科學雜志顧問、編委或客座編輯等。

林榮業，香港科技大學化學系研究副教授。分別于1996年、1998年和2003年在香港科技大學化學系獲得學士、碩士和博士學位。主要研究方向包括具有線型和超支化結構的新型聚合物的設計與合成、新型炔烴聚合反應的開發，以及新型AIE材料的設計、合成和應用。自1998年至今，已開發了多種新合成方法并用其合成了超過200種不同的具有獨特光學、介晶相學、手性光學、電子性質的線型聚乙炔和超支化亞芳烴類聚合物。撰寫專著章節32章，發表論文640余篇，總引用次數58000余次，h因子高達129。全球化學科學家最新排名第169（中國排名第18），連續多年年被湯森路透社評為化學領域“高被引科學家”。

孫志軍，武漢大學口腔醫學院口腔頜面頭頸腫瘤外科教授，珞珈特聘教授，二級主任醫師，博士生導師。中國抗癌協會口腔頜面腫瘤整合醫學專業委員會副主任委員，中國抗癌協會頭頸腫瘤專業委員會委員，中華口腔醫學會口腔頜面外科委員會委員，中華口腔醫學會口腔生物醫學專業委員會委員。在Nat. Biomed. Eng.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Angew. Chem. Int. Ed.、Small.、Clin. Cancer. Res.、Cancer. Immunol. Res.等雜志發表第一作者或通訊作者SCI收錄論文115篇。主持國家自然基金委面上項目6項，青年基金1項及湖北省自然科學基金杰出青年基金；參與國家重點研發計劃1項；擔任SCI雜志Oral Diseases編委及國家自然科學基金評審專家，張志愿院士創新團隊成員。入選教育部新世紀優秀人才，湖北省醫學拔尖人才，武漢市中青年醫學領軍人才。科研主要研究方向為口腔癌腫瘤免疫治療及納米醫學。臨床上主要從事口腔腫瘤外科、口腔頜面部軟、硬組織缺損修復、I125組織間近距離治療，并承擔GCP臨床藥物實驗。

鄧鶴翔，武漢大學化學與分子科學學院副院長。2007年在復旦大學取得學士學位，導師為趙東元院士。2011年在加州大學洛杉磯分校取得化學博士學位，導師為Omar Yaghi。2012年至2013年先后在加州大學洛杉磯分校、加州大學伯克利分校勞倫斯國家實驗室從事博士后工作。2013年加入武漢大學化學與分子科學學院，任青年學科帶頭人。2020年獲得國家杰出青年基金資助。主要研究方向為分子定制介孔晶體的設計與合成、選擇性催化、氣體吸附與分離和生物大分子的負載等，目前已在Nature，Science，Nature Chemistry等國際一流期刊上發表論文50余篇。