水凝膠由于其優(yōu)異的適應(yīng)性和柔韌性，在組織工程、軟機器人、可穿戴電子等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景。而傳統(tǒng)水凝膠機械強度較弱，嚴重限制了水凝膠作為承載材料的應(yīng)用。近年來，研究人員開發(fā)了多種策略以獲得高強韌水凝膠，但這類水凝膠往往面臨著復雜水環(huán)境中力學穩(wěn)定性較差的問題。此外，水凝膠在空氣環(huán)境中長期使用，不可避免地存在脫水問題，導致材料變脆而無法繼續(xù)使用。因而，開發(fā)高強韌且能適應(yīng)復雜環(huán)境的水凝膠材料目前仍存在較大挑戰(zhàn)。
東華大學武培怡/侯磊研究團隊前期圍繞聚合物材料的強韌化開展了一些工作：基于氫鍵調(diào)控策略構(gòu)筑了高強韌甲基纖維素/聚甲基丙烯酸超分子類塑性水凝膠，并以此為基礎(chǔ)制得兼具高強高模和水塑任意成形的“綠色”塑料（Adv. Mater. 2022, 34, 2201065）；通過在合適的彈性體基質(zhì)中引入具有協(xié)同效應(yīng)的鋰鍵和氫鍵，構(gòu)筑了兼有高機械性能、高離子電導率和鮮艷結(jié)構(gòu)色的光子晶體離子彈性體（Adv. Mater. 2023, 35, 2211342）。
圖1. PVA/PMEA復合材料的制備
高強韌PVA/PMEA水凝膠主要基于單體誘導的微相分離和熱退火工藝構(gòu)筑：（1）將PVA溶解在DMSO和DMF組成的混合溶劑中，通過慢速降溫形成PVA/DMSO/DMF有機凝膠；（2）將有機凝膠浸泡入丙烯酸甲氧基乙酯（MEA）中進行溶劑置換，產(chǎn)生相分離結(jié)構(gòu)，并將MEA原位聚合形成PMEA以“鎖”住相分離結(jié)；（3）在100 oC和10 MPa的條件下進行退火處理，進一步提高PVA網(wǎng)絡(luò)的結(jié)晶度。在水中溶脹平衡后，即得到PVA/PMEA水凝膠。
借助納米相分離結(jié)構(gòu)中的柔性富PMEA相，PVA/PMEA水凝膠在風干后依然保持良好的拉伸率，同時機械性能大幅提升，斷裂應(yīng)力提高至65.4 MPa，韌性高達430.9 MJ m-3。此外，PVA/PMEA在高強韌水凝膠和塑料之間的切換高度可逆，表明了該材料優(yōu)異的環(huán)境自適應(yīng)性。
以上研究成果以“Amphibious Polymer Materials with High Strength and Superb Toughness in Various Aquatic and Atmospheric Environments”為題發(fā)表在《Advanced Materials》上，論文的第一作者為東華大學化學與化工學院碩士研究生萬洪博，通訊作者為武培怡教授和侯磊副研究員。
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202307290
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