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東華大學武培怡/侯磊團隊《Adv. Mater.》:多級相結(jié)構(gòu)調(diào)控實現(xiàn)高強韌和自適應(yīng)水陸兩用聚合物材料
2023-09-10  來源:高分子科技

  水凝膠由于其優(yōu)異的適應(yīng)性和柔韌性,在組織工程、軟機器人、可穿戴電子等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景。而傳統(tǒng)水凝膠機械強度較弱,嚴重限制了水凝膠作為承載材料的應(yīng)用。近年來,研究人員開發(fā)了多種策略以獲得高強韌水凝膠,但這類水凝膠往往面臨著復雜水環(huán)境中力學穩(wěn)定性較差的問題。此外,水凝膠在空氣環(huán)境中長期使用,不可避免地存在脫水問題,導致材料變脆而無法繼續(xù)使用。因而,開發(fā)高強韌且能適應(yīng)復雜環(huán)境的水凝膠材料目前仍存在較大挑戰(zhàn)。


  東華大學武培怡/侯磊研究團隊前期圍繞聚合物材料的強韌化開展了一些工作:基于氫鍵調(diào)控策略構(gòu)筑了高強韌甲基纖維素/聚甲基丙烯酸超分子類塑性水凝膠,并以此為基礎(chǔ)制得兼具高強高模和水塑任意成形的“綠色”塑料(Adv. Mater. 2022, 34, 2201065);通過在合適的彈性體基質(zhì)中引入具有協(xié)同效應(yīng)的鋰鍵和氫鍵,構(gòu)筑了兼有高機械性能、高離子電導率和鮮艷結(jié)構(gòu)色的光子晶體離子彈性體(Adv. Mater. 2023, 35, 2211342)。


  近期,受兩棲動物能夠同時適應(yīng)水下和陸地環(huán)境的啟發(fā),該團隊基于多級相結(jié)構(gòu)調(diào)控開發(fā)了一種在復雜水環(huán)境和空氣中均具有極高強度和韌性的“兩棲”聚合物材料。結(jié)合單體誘導的微相分離和熱退火引起的結(jié)晶優(yōu)化,聚乙烯醇/聚丙烯酸甲氧基乙酯(PVA/PMEA)復合材料內(nèi)部形成了兼有微相分離和納米晶區(qū)的多級結(jié)構(gòu),在水中浸泡達到平衡后,得到的水凝膠拉伸斷裂應(yīng)力高達34.8 MPa,斷裂韌性高達214.2 MJ m-3,且在酸性、堿性和高濃鹽水溶液中表現(xiàn)出優(yōu)異的力學穩(wěn)定性。此外,水凝膠在空氣中自然脫水可轉(zhuǎn)變?yōu)槌瑥婍g塑料,拉伸斷裂應(yīng)力達65.4 MPa,斷裂韌性高達430.9 MJ m-3 



圖1. PVA/PMEA復合材料的制備


  高強韌PVA/PMEA水凝膠主要基于單體誘導的微相分離和熱退火工藝構(gòu)筑:(1)將PVA溶解在DMSO和DMF組成的混合溶劑中,通過慢速降溫形成PVA/DMSO/DMF有機凝膠;(2)將有機凝膠浸泡入丙烯酸甲氧基乙酯(MEA)中進行溶劑置換,產(chǎn)生相分離結(jié)構(gòu),并將MEA原位聚合形成PMEA以“鎖”住相分離結(jié);(3)在100 oC和10 MPa的條件下進行退火處理,進一步提高PVA網(wǎng)絡(luò)的結(jié)晶度。在水中溶脹平衡后,即得到PVA/PMEA水凝膠。 


2. 溶劑置換和退火對微觀結(jié)構(gòu)和力學性能的影響。


  溶劑置換和退火顯著影響材料微觀結(jié)構(gòu)和力學性能。PVA/DMSO/DMF有機凝膠經(jīng)過MEA置換后表現(xiàn)出力學性能的極大提升。AFM相圖顯示材料內(nèi)部形成了納米級的相分離結(jié)構(gòu),而XRD顯示在溶劑置換后出現(xiàn)明顯的PVA結(jié)晶峰,說明PVA富集相中形成了結(jié)晶XRD和SAXS/WAXS結(jié)果顯示,退火后材料結(jié)晶度明顯上升,進一步增強了PVA/PMEA的力學性能。 


3. PVA/PMEA水凝膠的結(jié)構(gòu)、性能表征。


  PVA/PMEA水凝膠具有良好的抗溶脹能力和力學性能,并且在酸性、堿性和高濃鹽水溶液中表現(xiàn)出優(yōu)異的力學穩(wěn)定性,這主要歸因于其獨特的由微相分離和納米結(jié)晶構(gòu)成的多級復合結(jié)構(gòu):(1)PVA富集相及其中的結(jié)晶域主要貢獻高強度;(2)PMEA富集相主要貢獻高拉伸率。此外,PVA富集相中高密度結(jié)晶域和疏水的PMEA鏈協(xié)同作用,將水分子限制在與聚合物鏈作用的受限區(qū)域內(nèi),不易受外來離子的干擾。 


4. PVA/PMEA的“兩棲”特性。


  借助納米相分離結(jié)構(gòu)中的柔性富PMEA相,PVA/PMEA水凝膠在風干后依然保持良好的拉伸率,同時機械性能大幅提升,斷裂應(yīng)力提高至65.4 MPa,韌性高430.9 MJ m-3。此外,PVA/PMEA在高強韌水凝膠和塑料之間的切換高度可逆,表明了該材料優(yōu)異的環(huán)境自適應(yīng)性。


  以上研究成果以“Amphibious Polymer Materials with High Strength and Superb Toughness in Various Aquatic and Atmospheric Environments”為題發(fā)表在《Advanced Materials》上,論文的第一作者為東華大學化學與化工學院碩士研究生萬洪博,通訊作者為武培怡教授和侯磊副研究員。


  該研究工作得到了國家自然科學基金和國家先進印染技術(shù)創(chuàng)新中心的資助與支持。德國于利希中子散射中心(JCNS)吳寶虎博士也參與了該研究。


  原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202307290

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